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Synthesis of plutonium trichloride and measurement of redox potentials for the Pu$$^{3+}$$/Pu$$^{0}$$ couple in NaCl-2CsCl melt

三塩化プルトニウムの合成及びNaCl-2CsCl溶融塩中のPu$$^{3+}$$/Pu$$^{0}$$酸化還元電位の測定

林 博和 ; 湊 和生*

Hayashi, Hirokazu; Minato, Kazuo*

窒化プルトニウムと塩化カドミウムの固相反応によって無水塩化プルトニウム(PuCl$$_3$$)を合成した。粉末X線回折測定結果から導出した六方晶系PuCl$$_3$$試料の格子定数はa = 0.7394 $$pm$$ 0.0006 nm、c = 0.4244 $$pm$$ 0.0006 nmであり、既報告データと一致した。合成したPuCl$$_3$$を用いて、NaCl-2CsCl溶融塩中のプルトニウムの挙動を、サイクリックボルタンメトリ法及び還元反応による金属析出後の電位測定によって823から923Kにおいて測定した。NaCl-2CsCl溶融塩中において、Pu$$^{3+}$$イオンは一段階の電気化学反応でPu金属に還元されることを明らかにした。Pu$$^{3+}$$/Pu$$^{0}$$酸化還元反応の式量電位はE$$^*$$(Pu$$^{3+}$$/Pu$$^0$$) = -3.514 + 8.60$$times$$10$$^{-4}$$T vs. Cl$$_2$$/Cl$$^-$$ (V)であることを示し、Pu$$^{3+}$$イオンの活量係数をPuCl$$_3$$の過冷却液体状態のギブス自由エネルギーの文献値を用いて導出した。

Anhydrous plutonium trichloride (PuCl$$_3$$) was synthesized by a solid-state reaction of plutonium nitride with cadmium chloride. The lattice constants of hexagonal PuCl$$_3$$ were refined from its powder X-ray diffraction pattern to be a = 0.7394 $$pm$$ 0.0006 nm and c = 0.4244 $$pm$$ 0.0006 nm, which are close to the reported values. Using the synthesized PuCl$$_3$$ sample, electrochemical behavior of plutonium in NaCl-2CsCl melt at 823-923 K was investigated by cyclic voltammetry and open-circuit chronopotentiometry after polarization. The results show that Pu$$^{3+}$$ ions are reduced to Pu metal by single-step mechanism in the NaCl-2CsCl melt. The apparent standard potentials of Pu$$^{3+}$$/Pu$$^{0}$$ redox couple were determined to be E$$^{*}$$(Pu$$^{3+}$$/Pu$$^{0}$$) = -3.514 + 8.60$$times$$10$$^{-4}$$ T vs. Cl$$_2$$/Cl$$^-$$ (V). The activity coefficients of Pu$$^{3+}$$ ions were determined using the previously reported Gibbs free energy of formation for PuCl$$_3$$ in the supercooled liquid state.

発表言語

 :

English

掲載資料名

 :

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry

巻

 :

335

号

 :

6

ページ数

 :

p.4233 - 4240

発行年月

 :

2026/06

発表会議名

 :

開催年月

 :

開催都市

 :

開催国

 :

キーワード

 :

plutonium; chloride; molten salt; electrochemistry; reduction

特許データ

 :

PDF

 :


論文URL

 :

https://doi.org/10.1007/s10967-026-10920-1

研究データの公開先DOI

 :

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使用施設

 :

BECKY(バックエンド研究施設)  

広報プレスリリース

 :

論文解説
(JAEA R&D Navigator)

 :

受委託・共同研究相手機関

 :

日本原子力発電; 東北電力; 東京電力

Access

 :

- Accesses

InCites™

 :

パーセンタイル：0.00

分野：Chemistry, Analytical

Altmetrics

 :

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