Accurate prediction of oxygen solution enthalpy in liquid sodium with SCAN-family machine-learning potentials

SCAN系機械学習ポテンシャルによる液体ナトリウム中の酸素溶解エンタルピーの高精度予測

Gil, J.; 板倉 充洋  ; 小林 恵太 

Gil, J.; Itakura, Mitsuhiro; Kobayashi, Keita

液体金属中の不純物の熱力学的性質を正確に把握することは、腐食や物質移動の予測に重要であるが、第一原理計算には大きな計算コストがかかる。本研究では、高精度な電子状態計算法であるSCAN系の計算と機械学習分子動力学法を組み合わせ、液体ナトリウム中の酸素溶解エンタルピーを評価した。SCAN、rSCAN、rSCANのデータで学習した原子間相互作用モデルにより、高精度かつ長時間の液体状態計算を実現した。計算値は酸素分子への経験的補正なしに実験推定値と一致し、従来のPBE法の主な誤差が液体ではなく気相酸素の計算に由来することが示された。本手法は、液体金属中の不純物熱力学を高精度かつ効率的に予測できる。

Accurate impurity thermodynamics is important for modeling corrosion and mass transport in liquid metals, but direct first-principles simulations are computationally expensive. We combined SCAN-family density-functional calculations with machine-learning molecular dynamics to evaluate oxygen solution enthalpy in liquid sodium. Machine-learning interatomic potentials trained on SCAN, rSCAN, and rSCAN data enabled extensive liquid-state sampling at near-first-principles accuracy. The calculated values agreed with experimental estimates without empirical corrections to molecular oxygen. This suggests that the main error in the conventional PBE method arises from the gas-phase oxygen reference rather than the liquid-state description. The results demonstrate an accurate and scalable approach to impurity thermodynamics in liquid metals.