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伊藤 辰也; 永石 隆二; 桑野 涼*; 神戸 正雄*; 吉田 陽一*
Radiation Physics and Chemistry, 226, p.112198_1 - 112198_5, 2025/01
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Physical)近年、放射線照射実験や非密封放射性同位元素実験用の容器として、ポリイミドやポリエーテルエーテルケトンなどの耐放射線性樹脂の使用が増えている。しかし、水の分解生成物と樹脂との相互作用の可能性が見つかり、樹脂が放射線場における水中の反応に影響を及ぼすことが懸念された。その相互作用を明らかにするために、
線による水の放射線分解における重クロム酸イオン(Cr
O
)の還元と過酸化水素(HO)の生成を樹脂の有無で比較した。同一線量で樹脂ありの水溶液中のCrO還元量は樹脂なしの場合よりも大きくなり、樹脂によってCrO還元が促進されることを示した。一方、電子捕捉剤の有無にかかわらず、純水中のHO生成は樹脂の有無にほとんど依存しなかった。これらは、放射線場において水と接触した樹脂とヒドロキシルラジカルとの相互作用を示唆している。
伊藤 辰也; 永石 隆二; 桑野 涼*
Nuclear Technology, 210(8), p.1427 - 1443, 2024/08
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Nuclear Science & Technology)福島第一原子力発電所の多核種除去設備における凝集沈殿(共沈)プロセスから排出される放射性廃棄物のような強アルカリ条件下で、水の放射線分解によって発生した水素(H)気泡の保持を、マグネシウムとカルシウムの混合沈殿物である懸濁物固体(SS)からなる炭酸塩スラリーの高粘度懸濁液中で定量的に研究した。親水性の異なる2種類の炭酸塩スラリー、親水性の「現行型」と疎水性の「返送型」についてH保持特性を評価し、それらの特性を別の懸濁液であるベントナイトの粘土懸濁液の特性と比較した。SS粒子表面の化学吸着量とスラリー中のHOの量の比較から、SS粒子間でHO分子が共有されている必要があり、この共有により粘土懸濁液中で微細な粘土鉱物間の静電的な結合が形成する粘性とは異なる構造粘性が形成されることが確認された。スラリー中のH気泡の保持は、
Co線照射後のスラリーの撹拌前後で観測されたH発生量の差から評価した。親水性スラリー、疎水性スラリー、粘土懸濁液、処理水の保持特性の比較から、親水性スラリー中のH気泡は構造粘性だけでなく立体障害によっても保持されると示唆された。
永石 隆二; 桑野 涼*; 松村 太伊知
no journal, ,
福島第一原子力発電所(1F)事故対策・廃止措置における水の放射線分解に関する研究では、これまで外部放射線として主に透過性の高いガンマ線(Co-60)が照射実験に用いられてきた一方で、Sr-90等からのベータ線を模擬した電子線やその制動放射を模擬するエックス線といった放射線を用いた実験も重要であると考えられているが、それらの透過性は低いため、ガンマ線と同様に実験することが困難である。そこで本研究では、それらの放射線の透過性に優れたフィルムによって密封した照射容器を用いて、電子線及びエックス線による照射実験を行い、水溶液の線量評価とともに、水の分解で発生した水素(分子)並びにその対生成物の過酸化水素を測定した。
永石 隆二; 桑野 涼*; 松村 太伊知
no journal, ,
Co-60線のような単一エネルギー(単色)をもつ光子とは異なり、制動放射やX線といった連続エネルギー(スペクトル)の光子は、水の層の厚さ等によって水中に異なる線質(エネルギー・スペクトル)の光子を与える。異なる線質の光子による水の分解は生成物の異なる収量(G値)やパターンを与えることから、それら光子を用いた実験ではこの線質(LET)効果の評価が重要となる。そこで本報告ではシリーズ発表の2番目として、X線照射による水の分解の線質効果(分子生成物の生成挙動)を、1番目で測定した線量・線質データをもとに明らかにして、水の分解に及ぼす管電圧(入射最大エネルギー)や水層の厚さの影響について議論した。
松村 太伊知; 永石 隆二; 桑野 涼*
no journal, ,
原子炉, 吸着塔, 収納缶等の金属構造材表面では
線や二次電子から低・連続エネルギー化した制動放射が発生して、これが水の分解を引き起こして構造材の腐食等に影響を及ぼしている。ここで、放射線分解する水はその層の厚さによって異なる線質(エネルギー・スペクトル)の制動放射を吸収するため、放射線分解実験を行う場合はこれを考慮した高度な線量評価が重要となる。そこで本報告ではシリーズ発表の1番目として、制動放射の模擬としたX線の水への照射を高精度線量計とスペクトロメータを用いて測定して、水への吸収光子の入射最大エネルギー(管電圧)や水層の厚さに対する依存性を議論した。
永石 隆二; 桑野 涼*
no journal, ,
2015年春の多核種除去設備(ALPS)の高性能容器(HIC)で起きた溢水は、凝集沈殿の炭酸塩スラリー中の水の放射線分解による水素発生に伴うスラリー容積の増大並びに上澄み水の発生が原因であるが、このような長期間(高線量)照射に伴う高粘性流体の放射線効果(放射線分解・材料劣化)は水溶液等の低粘性流体とは大きく異なる。これを科学的に理解することは、地層処分での緩衝材の粘土系の懸濁水とともに、放射性廃棄物の長期保管・処分において重要である。そこで本研究では、電子線ビームやガンマ線を用いて、凝集沈殿系や粘土系の高粘性流体の照射前後の物性(密度, 粒度等)並びに粘度特性を測定して、物性と粘度特性との関係を定量的に議論した。ここで、凝集沈殿系のスラリーの物性が照射前後で大きく変わり、特に、スラリー中の粒子数濃度の減少がスラリーの粘度低下の一因になっていることを明らかにした。
桑野 涼*; 永石 隆二; 伊藤 辰也
no journal, ,
福島第一原子力発電所ALPS凝集沈殿系の炭酸塩スラリー廃棄物で起きた溢水事象は、高粘性のスラリーが放射線分解で生成した水素を保持したことに起因する。この高粘性はスラリー中の懸濁物(SS)粒子表面が親水性(吸水性)であることにより生じるため、この表面を低親水性物質によって被覆(修飾)することで水素保持の抑制が期待できる。ここで、抑制の程度を定量的に議論する上で、SS粒子表面の親水性を評価することが重要である。そこで本報告ではシリーズ発表の1番目として、ガス吸着測定装置を用いて、SS粒子表面の水蒸気吸着挙動を乾燥・水分吸着の2条件で測定して、現行のスラリーと、親水性低下処理を施したスラリーのSS粒子表面の親水性をそれぞれ評価して、これらを比較した。
(ガス)保持特性のガンマ線分解評価伊藤 辰也; 永石 隆二; 桑野 涼*
no journal, ,
スラリー中の間隙水の放射線分解で溶存種として生成して、その後気体となり粒径成長した水素はスラリーによって保持されるが、その保持量はスラリーの粘度(特性)や高さで異なる。今回、福島第一原子力発電所(1F) ALPS凝集沈殿系で発生した炭酸塩スラリー廃棄物の親水性(吸水性)低下処理について検討したが、この処理によって水素保持特性の何がどう変わったかを明確にすることは、水素保持抑制の観点から、その処理の有効性を評価する上で重要である。そこで本報告ではシリーズ発表の3番目として、ガンマ線分解実験によって、スラリー試料外に放出された水素発生収量(G値)のスラリー試料高さ依存性を測定して、現行のスラリーと、親水性低下処理を施したスラリーでの水素保持特性をそれぞれ評価して、これらを比較した。
永石 隆二; 井上 将男*; 近藤 孝文*; 神戸 正雄*; 吉田 陽一*; 桑野 涼*
no journal, ,
海水等の塩化物イオンが溶存する水溶液系では塩化物濃度が高くなると、塩化物の放射線分解(直接作用)だけでなく、水の分解生成物のプライマリ収量の変動(間接作用)が起きる。このため、水と塩化物由来の生成物の収量は塩化物濃度に依存して変わるが、それらの物質収支は依存せずに保たれている。ただし、二次反応等で生成物の複雑さが増すため、時間経過等に伴い物質収支の評価は困難になる。そこで本研究では、低LET放射線を用いた実験の結果をもとに水溶液系の分解生成物の物質収支を評価するとともに、関連する文献値等の検証を試みた。
永石 隆二; 桑野 涼*; 伊藤 辰也
no journal, ,
福島第一原子力発電所(1F)ALPS凝集沈殿系の炭酸塩スラリー廃棄物で起きた溢水事象は、低粘性である水等の流体と異なり、高粘性であるスラリーが放射線分解で生成した水素(H)を保持したことに起因する。しかし、その保持特性(メカニズム)及びその放射線効果は、安全に長期保管する上で重要であるにも関わらず、微視的によく分かっていない。そこで本研究では、模擬スラリーの放射線(EB, )照射前後の物性や粘度特性から、スラリーのH保持特性に及ぼす放射線効果を調べた。スラリーの高粘性は懸濁物(SS)粒子中の水酸化マグネシウムMg(OH)の親水性(Mg(OH)分子間の水分子の共有)によって発現しており、Mg(OH)分子には1分子以上の水分子が結合していることが評価された。そして、照射実験では、H保持を抑制するSS粒子の破壊・細分化や不可逆な粘性の低下が観測された。
永石 隆二; 伊藤 辰也; 桑野 涼*; 神戸 正雄*; 吉田 陽一*
no journal, ,
福島第一原子力発電所(1F)事故で緊急の冷却水として海水を使ったことで、純水の場合とは異なる水素発生や腐食性物質の生成が起こるため、事故後、海水の放射線分解に関する知見が重要となった。実験的な研究では、これまで、海水の代わりに模擬海水やハロゲン化物を含んだ水溶液を用いて、個々の事象や現象の解明やデータ取得が進められてきたが、海水の放射線分解が全体的に再現されているかどうかは定量的に明らかにされてこなかった。そこで、本研究では、海水の放射線分解の一連のプロセスである、放射線分解の初期過程から最終生成物の生成・反応過程までの再現性を明らかにするため、パルスラジオリシスを用いてラジカル生成物の過渡吸収を観測し、最終生成物分析によって分子生成物の水素及び過酸化水素を測定した。ここで、これらの放射線分解の実験結果をもとに、模擬海水またはハロゲン化物を含んだ水溶液を(天然)海水と比較した。
伊藤 辰也; 桑野 涼*; 永石 隆二
no journal, ,
Co-60ガンマ線のような単一エネルギー(単色)をもつ光子とは異なり、制動放射やX線といった連続エネルギー(スペクトル)の光子は、水中に異なる線質(エネルギー,スペクトル)の光子を与える。これら光子による水の分解は異なる生成物の収量(G値)やパターンを与える。したがって、これらの光子を用いた実験では、その線質(LET)効果の評価が重要となるため、これまで、X線照射装置を用いて、水層の厚さや管電圧に依存した線量、LET及び水の分解G値を評価してきた。本報告では、新たにガラス製照射容器を製作するなどの分子生成を高精度に評価する手法を開発(改良)し、主に分子生成に及ぼす管電圧(入射最大エネルギー)の影響について評価した。その結果をもとに、LET効果について議論した。
伊藤 辰也; 桑野 涼*; 永石 隆二
no journal, ,
Co-60ガンマ線のような単一エネルギー(単色)をもつ光子とは異なり、制動放射やX線といった連続エネルギー(スペクトル)の光子は、水中に異なる線質(エネルギー、スペクトル)の光子を与える。これら光子による水の分解は異なる生成物の収量(G値)やパターンを与える。したがって、これらの光子を用いた実験では、その線質(LET)効果の評価が重要となるため、これまで、X線照射装置を用いて、水層の厚さや管電圧に依存した線量,LET及び水の分解G値を評価してきた。本報告では、新たにガラス製照射容器を製作するなどの分子生成を高精度に評価する手法を開発(改良)し、主に分子生成に及ぼす管電圧(入射最大エネルギー)の影響について評価した。その結果をもとに、LET効果について議論した。以上のことにより、日本原子力学会水化学部会賞(講演賞)を受賞し、日本原子力学会水化学部の全体会議において受賞記念講演を行った。
伊藤 辰也; 永石 隆二; 桑野 涼*; 神戸 正雄*; 田牧 諒哉*
no journal, ,
近年、放射線を高線量照射しても実用上の力学的・電気的特性が失われにくい耐放射線性樹脂を照射実験や非密封RI実験の容器等に利用するケースが増えてきている。我々も水に接する面にポリイミド(カプトン)を用いて放射線分解の実験を行っていたが、ガラスバイアルを用いた場合とは一致しない結果が見出された。そこで本研究では、水の放射線分解に対して、その水と接している樹脂が及ぼす影響を検討するため、樹脂としてポリイミドとPEEKを用い、ガンマ線照射後の重クロム酸の還元量及びHOの生成量を水溶液中の樹脂の有無で比較した。これらの樹脂を含む場合、重クロム酸の還元量は増加したが、HOの生成量はほとんど変化しなかったため、樹脂は放射線分解に起因する水溶液中の還元を促進することが示唆された。この還元の促進について、パルスラジオリシス等の実験や測定からも調べた。
永石 隆二; 桑野 涼*; 伊藤 辰也; 神戸 正雄*; 吉田 陽一*; 田牧 諒哉*
no journal, ,
スラリー等の高粘性の懸濁水に保持されている水素は懸濁水中の間隙水に気体(気泡)の状態で存在している。ここで、水素の保持は懸濁水のマクロな粘度(特性)で決まるが、溶存種時の反応、気体に至る過程等の水素の挙動は主に間隙水の粘度で決まる。このような局所・部分的な粘度は一般的に不明である。これを評価することは、スラリー等による水素の保持・放出メカニズムを詳細に解明する上で重要である。そこで本報告ではシリーズ発表の2番目として、ナノ秒のパルスラジオリシス法を用いて、間隙水の分解ラジカルとして生成した水和電子の反応(減衰)速度を過渡的に測定して、炭酸塩スラリーと、これに親水性(吸水性)低下処理を施したスラリーの間隙水の粘度をそれぞれ評価して、これらを比較した。
永石 隆二; 桑野 涼*; 井上 将男*; 松村 太伊知
no journal, ,
水の放射線分解によって生成する過酸化水素(分子生成物)は酸化剤であり、水に接する材料(接水材料)を腐食や構造破壊で劣化させるため、この生成(G値)と反応の挙動を調べることは重要である。この反応のベースには単独で減衰する熱(自己)分解があるが、この1次の反応速度は温度(活性化エネルギー)だけでなくpH(酸性度)や固体表面(触媒等)の影響を受ける。そこで本研究では、この反応速度を固体材料(主にゼオライト)が共存した水溶液中でpHを変えながら測定した。ここで、系統的に取得した測定データをもとに、反応速度に及ぼすpHや共存する固体材料の影響を考察するとともに、材料劣化を及ぼす過酸化水素の影響範囲等について議論した。
