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論文

Model development of coupled THMC processes for a geological repository at higher temperature region

田窪 勇作*; 高山 裕介; Idiart, A.*; 田中 達也*; 石田 圭輔*; 藤崎 淳*

Proceedings of 2022 International High Level Radioactive Waste Management Conference (IHLRWM 2022) (Internet), p.906 - 915, 2022/11

地層処分場の設計では、ベントナイト中のモンモリロナイトの熱変質による安全機能の低下を防止するため、ベントナイトが使用される緩衝材や埋め戻し材の温度を100度以下に抑えることが一般的な設計要件となっており、これまでの設計検討では、熱伝導解析を用いて緩衝材温度が100度未満となることが確認されてきた。しかし、ベントナイトの状態の不確実性や人工バリア材料間の隙間などの施工上の不確実性などといった緩衝材温度を上昇させる可能性がある要因については考慮できておらず、評価をより現実的にするにはこれら不確実性の影響を考慮する必要がある。そこで本研究では、より現実的かつ100度以上の温度環境も含めた緩衝材の状態評価を行うための解析モデルの開発を開始した。また本研究では、処分場環境の不均一性に起因した緩衝材の状態変遷の不確実性も含めた予測評価を行うことを目指している。本稿では、100度以上の高温域も含めたTHMC連成解析モデルの段階的開発プロセスの概要を紹介するとともに、緩衝材の状態変遷の不確実性を定量化するために実施したTH連成現象を支配するパラメータの調査及びそのパラメータの不確実性を考慮した既存のTH連成解析技術の適用性の確認の試行結果について報告する。

論文

A Systematic radionuclide migration parameter setting approach for potential siting environments in Japan

浜本 貴史*; 石田 圭輔*; 澁谷 早苗*; 藤崎 淳*; 舘 幸男; 石黒 勝彦*; McKinley, I. G.*

Proceedings of 2019 International High-Level Radioactive Waste Management Conference (IHLRWM 2019) (USB Flash Drive), p.77 - 82, 2019/04

NUMO's recently published safety case involves utilisation of the safety case approach to provide a basis for preparation for future phases of work and development of a template for later, more complete and rigorous, safety cases. Advances include capturing potential siting environments in Site Descriptive Models (SDMs) and focusing post-closure safety assessment methodology on repository designs tailored to these SDMs. Radionuclide-specific parameters in the engineered barrier system (EBS), such as solubilities, sorption and diffusion values, are selected based on established chemical models that take into account evolution of porewater chemistry, alteration of EBS material and different host rock properties. Existing chemical thermodynamic databases developed in Japan have been used for the coupled geochemical and mass transport analyses applied to set these parameters. Nevertheless, in view of fundamental uncertainties in the thermodynamic approach, expert judgment played a key role in the process. This paper discusses the methodology used to set "reasonably conservative" radionuclide migration parameters for the illustrative SDMs, with a focus on chemistry which can be captured in existing models only by introducing significant simplifications.

論文

Assessment of sorption and diffusion in the rock matrix in the NUMO safety case

浜本 貴史*; 澁谷 早苗*; 石田 圭輔*; 藤崎 淳*; 山田 基幸*; 舘 幸男

Proceedings of 6th East Asia Forum on Radwaste Management Conference (EAFORM 2017) (Internet), 6 Pages, 2017/12

NUMOでは日本における地層処分の成立性と安全性を示すためのジェネリックなセーフティケースを開発している。このセーフティケースにおける安全評価のために、3種類の母岩を対象として分配係数及び実効拡散係数パラメータを設定するとともに、その不確実性や今後の課題について議論した。

報告書

概要調査段階における設計・性能評価手法の高度化,3; NUMO-JAEA共同研究報告書(2013年度)(共同研究)

柴田 雅博; 澤田 淳; 舘 幸男; 牧野 仁史; 若杉 圭一郎; 三ツ井 誠一郎; 北村 暁; 吉川 英樹; 小田 治恵; 石寺 孝充; et al.

JAEA-Research 2014-030, 457 Pages, 2015/03

JAEA-Research-2014-030.pdf:199.23MB

原子力機構(JAEA)がこれまで蓄積してきた技術やノウハウを、原子力発電環境整備機構(NUMO)が今後行う精密調査地区の選定等の処分事業に適用できるよう、実施主体の視点に沿って実用化を図っていくための具体的な考え方と進め方を策定すること等を目的として、2011年度よりJAEAとNUMOは以下の3つのテーマについて共同研究を進めている。(1)水理の観点からみた母岩の適性を評価する方法に関する検討: 水理地質構造モデル構築手法の事例調査に基づいて、得られた知見を評価ツリーとして整理し、モデルの不確実性やそれらの評価項目への影響等についての検討を行った。(2)シナリオの構築方法に関する検討: 状態設定手順を実務的な観点から、さらに見直すとともに、セメント影響とガラス溶解挙動について、知見の体系的な整理と不確実性の影響について解析的検討を行った。(3)核種移行パラメータの設定方法に関する検討: 母岩の分配係数を対象に、国内外の事例調査をもとに複数の設定手法を整理し、堆積岩及び花崗岩への適用を通じ妥当性や課題を確認した。溶解度について、溶解度制限固相の決定を含む設定手法を検討し、主要核種への適用を通じ妥当性や課題を確認した。

報告書

概要調査段階における設計・性能評価手法の高度化,2; NUMO-JAEA共同研究報告書(2012年度)(共同研究)

柴田 雅博; 澤田 淳; 舘 幸男; 早野 明; 牧野 仁史; 若杉 圭一郎; 三ツ井 誠一郎; 小田 治恵; 北村 暁; 大澤 英昭; et al.

JAEA-Research 2013-037, 455 Pages, 2013/12

JAEA-Research-2013-037.pdf:42.0MB

原子力機構(JAEA)及び原子力発電環境整備機構(NUMO)は、平成24年度に引き続き、JAEAがこれまで蓄積してきた技術やノウハウを、NUMOが今後行う精密調査地区の選定等の処分事業に直接適用できるよう、実施主体の視点に沿って実用化を図っていくことを目的として、概要調査段階における処分場の設計・性能評価に関連する主要な技術テーマについて検討した。(1)水理の観点からみた母岩の適性を評価する方法に関する検討については、平成24年度に引き続き、結晶質岩を対象とした地下水移行時間の評価ツリーを拡充するとともに、新たに堆積岩を対象とした評価ツリーを作成した。(2)シナリオの構築に関する検討については、平成24年度の状態設定手順を実務的な観点から見直し、緩衝材を対象として試行した。また、安全機能への不確実性の影響について解析的検討を行った。(3)核種移行パラメータの設定に関する検討については、母岩の分配係数を対象に、国内外の事例調査をもとに複数の条件変換手法を含む設定手法を整理し、堆積岩及び花崗岩への適用を通じ妥当性や課題を確認した。さらに、溶解度について、溶解度制限固相の決定を含む設定手法を検討し、主要核種への適用を通じ妥当性や課題を確認した。

報告書

概要調査段階における設計・性能評価手法の高度化; NUMO-JAEA共同研究報告書(2011年度)(共同研究)

柴田 雅博; 澤田 淳; 舘 幸男; 牧野 仁史; 早野 明; 三ツ井 誠一郎; 谷口 直樹; 小田 治恵; 北村 暁; 大澤 英昭; et al.

JAEA-Research 2012-032, 298 Pages, 2012/09

JAEA-Research-2012-032.pdf:33.68MB

原子力機構(JAEA)と原子力発電環境整備機構(NUMO)は、概要調査段階における処分場の設計・性能評価に関連する主要な技術テーマについて、原子力機構が蓄積してきた技術やノウハウを、NUMOが今後の処分事業に適用できるよう、実施主体の視点に沿って実用化を図っていくための具体的な考え方と進め方を策定するとともに、必要な開発課題と今後の計画を明らかにすることを目的として、2011年度に共同研究を実施した。実施テーマと概要は以下の通り。(1)対象母岩の選定に関する検討:母岩特性のうち水理に着目し、母岩特性を評価するための項目、及び地下水移行時間の評価手法について、地質環境の調査・評価と関連付けたうえで整理した。(2)シナリオの構築に関する検討:シナリオ構築手順を具体化するとともに、ガラス固化体の溶解と核種の浸出、オーバーパックの腐食、緩衝材の長期変遷について、現象理解に関する最新の知見を構造的に整理した。(3)核種移行パラメータの設定に関する検討:緩衝材の分配係数と拡散係数、母岩の分配係数を対象として、パラメータ設定の方法論を検討し、その方法論に従った試行を行った。(4)知識情報の品質確保に関する検討:知識情報の品質を確保するための考え方や手法を、(2)シナリオの構築で検討した状態設定に対する論拠に関する情報を例として検討した。

論文

Surface speciation of Eu$$^{3+}$$ adsorbed on kaolinite by time-resolved laser fluorescence spectroscopy (TRLFS) and parallel factor analysis (PARAFAC)

石田 圭輔*; 斉藤 拓巳*; 青柳 登; 木村 貴海; 永石 隆二; 長崎 晋也*; 田中 知*

Journal of Colloid and Interface Science, 374(1), p.258 - 266, 2012/05

 被引用回数:29 パーセンタイル:57.80(Chemistry, Physical)

Time-resolved laser fluorescence spectroscopy is an effective speciation technique for fluorescent metal ions, which can be further extended by the parallel factor analysis. The adsorption of Eu$$^{3+}$$ on kaolinite as well as gibbsite as a reference mineral was investigated by TRLFS together with batch adsorption measurements. The PAFAFAC modeling provided the fluorescence spectra, decay lifetimes and relative intensity profiles of three Eu$$^{3+}$$ surface complexes with kaolinite; an outer-sphere complex and two inner-sphere complexes. Their intensity profiles qualitatively explained the measured adsorption of Eu$$^{3+}$$. Based on the TRLFS results in varied H$$_{2}$$O/D$$_{2}$$O media, it was shown that the outer-sphere complex exhibited more rapid fluorescence decay than Eu$$^{3+}$$ aquo ion, because of the energy transfer to the surface. Factor B was an inner-sphere complex, which became dominant at relatively high pH, high salt concentration and low Eu$$^{3+}$$ concentration. Its spectrum and lifetime were similar to those of Eu$$^{3+}$$ adsorbed on gibbsite, suggesting its occurrence on the edge face of the gibbsite layer of kaolinite. From the comparison with the spectra and lifetimes of crystalline or aqueous Eu(OH)$$_{3}$$, factor C was considered as a poly-nuclear surface complex of Eu$$^{3+}$$ formed at relatively high Eu$$^{3+}$$ concentration.

論文

Application of parallel factor analysis for time-resolved laser fluorescence spectroscopy; Implication for metal speciation study

斉藤 拓巳*; 佐尾 宏和*; 石田 圭輔*; 青柳 登; 木村 貴海; 長崎 晋也*; 田中 知*

Environmental Science & Technology, 44(13), p.5055 - 5060, 2010/07

 被引用回数:33 パーセンタイル:61.31(Engineering, Environmental)

Time-resolved laser fluorescence spectroscopy is an analytical technique capable of discriminating different chemical species of a fluorescent metal ions. Although TRLFS has been widely used to investigate the speciation of the fluorescent metal ions, extracting quantitative and structural information from multiple TRLFS data measured as a function of chemical and physical parameters is not a simple task. The purpose of this study is to apply parallel factor analysis (PARAFAC) for the interpretation of a series of TRLFS data. The complexation of Eu$$^{3+}$$ by acetate was studied as a test case for the PARAFAC decomposition. It is shown that three factors are necessary and sufficient to explain the systematic variations in the original data set. The resulting spectra, decay, and relative concentrations of the factors were all in agreement with the fluorescent properties and the complexation behaviors of Eu$$^{3+}$$-acetate complexes. Based on these results, it was concluded that PARAFAC is a promising data analysis tool for TRLFS used for the speciation studies of fluorescent metal ions.

論文

Adsorption of Eu(III) on a heterogeneous surface studied by Time-Resolved Laser Fluorescence Microscopy (TRLFM)

石田 圭輔*; 木村 貴海; 斉藤 拓巳*; 田中 知*

Environmental Science & Technology, 43(6), p.1744 - 1749, 2009/02

 被引用回数:20 パーセンタイル:44.28(Engineering, Environmental)

時間分解レーザー蛍光顕微鏡(TRLFM)は蛍光体の強度,位置,種類及びそれを取り巻く化学環境を同時に研究するための有効なツールである。本研究では、天然の不均質な表面へのEu(III)の吸着挙動の研究にTRLFMを適用した。Eu(III)は真壁花崗岩及びその構成要素(黒雲母,斜長石,カリ長石及び石英)の表面上に異なる化学種で吸着し、黒雲母,斜長石及び石英には不均質に、カリ長石には均質に吸着した。Eu(III)の蛍光減衰率のヒストグラムから、黒雲母には単一の吸着種が、斜長石とカリ長石には共通する二種類の吸着種が存在し、真壁花崗岩の表面へのEu(III)の吸着は極めて不均質であることを明らかにした。花崗岩表面の異なる領域におけるTRLFM測定により、異なるEu(III)の蛍光減衰率が見いだされ、そのヒストグラムの比較からEu(III)は明らかに長石成分(斜長石,カリ長石)に吸着していた。さらに、Eu(III)は斜長石が風化しスメクタイトになったと見られる部分に外圏錯体として吸着することも明らかにした。

口頭

Sorption behaviour of lead onto montmorillonite in the presence of carbonate

杉浦 佑樹; 石寺 孝充; 陶山 忠宏*; 岡崎 充宏*; 浜本 貴史*; 石田 圭輔*; 舘 幸男

no journal, , 

Pb-210 is one of the important radionuclides for the performance assessment of geological disposal. In this study, we investigated the sorption behaviour of Pb onto montmorillonite in the presence of carbonate. Kd values decrease with the increase of DIC concentration in pH8-11 region. Data from the carbonate-free and conditions of 2.5 and 25 mM DIC can be fitted using surface complexation constants determined from carbonate-free condition dataset. However, the model underestimated the data at DIC concentrations of 100 and 250 mM. Therefore, the formation of a ternary complex was assumed and its surface complexation constant was determined by fitting the experimental data at DIC concentrations of 100 and 250 mM. The results succeeded in fitting all experimental data well. Spectroscopic studies on the ternary complexation system will be required to enhance the reliability of the present results.

口頭

グリムゼル花崗閃緑岩マトリクス中の原位置長期拡散試験の結果と解析

深津 勇太; 伊藤 剛志*; 舘 幸男; 石田 圭輔*; Martin, A.*

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分の安全評価において、室内試験によって構築された結晶質岩マトリクス中の核種移行モデルとパラメータの実際の地下環境下での適用性を確認することは重要な課題である。本研究では、スイスグリムゼル試験場での原位置長期拡散(Long-Term Diffusion: LTD)試験において、注入孔のトレーサー減衰データ、観測孔の破過データ及び岩石中の濃度プロファイルを取得するとともに、原位置試験と同じ岩石を用いた室内拡散試験データから、トレーサー試験孔の掘削時に生じる岩盤へのダメージ領域(Borehole Damaged Zone: BDZ)の影響や間隙率の差異を補正して原位置パラメータを推定する手法を適用した原位置試験結果の解析を行い、その適用性を評価した。

口頭

Modelling analysis on in situ Long Term Diffusion (LTD-II) test at the Grimsel test site

深津 勇太; 伊藤 剛志*; 舘 幸男; 石田 圭輔*; Martin, A.*

no journal, , 

In the safety assessment of geological disposal of high-level radioactive waste, it is an important task to confirm applicability of the models and parameters to quantify the radionuclide migration based on laboratory diffusion and sorption tests to the actual underground environment. In this study, the second Long-Term Diffusion (LTD-II) test at the GTS using tritiated water (HTO), Cl-36, Na-22, Cs-134 and Ba-133 as tracers were analysed focusing borehole disturbed zone (BDZ) effect near borehole and diffusion anisotropy by the foliation effect. We measured the detailed depth profile of the cations and wide-range distributions of HTO and Cl-36 around an injection hole by additional laboratory analysis, and in situ LTD-II test results were predicted by the scaling approach from laboratory to in situ condition.

口頭

An Overview and key results from the long term in situ diffusion project (ltd) at the Grimsel Test Site, Switzerland

Martin, A.*; 深津 勇太; 舘 幸男; 石田 圭輔*; Muuri, E.*; Siitari-Kauppi, M.*; Havlov$'a$, V.*; Vokal, A.*

no journal, , 

Diffusion and sorption parameters used in performance assessment calculations for assessing the long term safety of future radioactive waste repositories are typically derived from rock samples that are de-stressed once removed from the host rock. This can lead to an over-estimation of matrix diffusion and sorption from lab based experiments primarily due to sample preparation in comparison with actual conditions in crystalline rocks. Despite this, there have been very few long-term field-scale experiments to realistically evaluate matrix diffusion and sorption of radionuclides in fractured rock with minimal disturbance to in-situ conditions. These issues have formed the basis for the design of the Long Term Diffusion (LTD) project at the Grimsel Test Site (GTS) in Switzerland. The results and comparison to diffusion and sorption models, with a particular focus on scaling from lab to in situ conditions and process understanding will be overviewed in this paper.

口頭

地層処分におけるガラス固化体性能に関する研究開発の進捗状況

松原 竜太*; 藤崎 淳*; 石田 圭輔*; 石黒 勝彦*; 稲垣 八穂広*; 大窪 貴洋*; 三ツ井 誠一郎; 岩田 孟; 関根 伸行*

no journal, , 

放射性物質の溶出を抑制することで、長期間にわたり放射性物質を地層処分施設に閉じ込める機能(安全機能)が期待されている。そのため、安全機能の程度を評価(性能評価)することは、処分場の安全性を確認するうえで重要である。この発表では、ガラス固化体の溶解速度に影響し得る重要なプロセスに関する理解、およびガラス固化体の長期挙動に関するモデルの高度化に向けた研究開発の状況を紹介する。

口頭

硬化セメントペースト中のヨウ素イオンおよびセシウムイオンの拡散挙動

川戸 陸也*; 石田 圭輔*; 山本 武志*; 湊 大輔*; 藤崎 淳*; 浜本 貴史*; 三原 守弘

no journal, , 

硬化セメントペースト(HCP)中のヨウ素イオン(I$$^{-}$$)とセシウムイオン(Cs$$^{+}$$)の拡散挙動を観察するために、5年間以上湿空養生した異なる水セメント比の供試体に対し、I$$^{-}$$とCs$$^{+}$$をトレーサーとした一面解放浸漬試験を実施し、EPMAを用いた深さ方向の元素濃度面分析を行った。

口頭

R&D program of operational model of long-term performance for vitrified high-level radioactive waste

松原 竜太*; 藤崎 淳*; 石田 圭輔*; 石黒 勝彦*; 稲垣 八穂広*; 大窪 貴洋*; 三ツ井 誠一郎; 岩田 孟; 関根 伸行*

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の性能は、熱-水-応力-化学(THMC)の条件に依存するため、原子力発電環境整備機構(NUMO)は、地層処分の実施主体として、THMC条件を考慮できる性能評価モデルの研究開発を推進してきた。NUMOは、ガラスの溶解に関するFEP(特性,事象,プロセス)分析、関連プロセスの相対的重要度を評価するための数値モデルによる感度解析を通じ、研究開発上の課題を特定するとともに研究開発計画を策定した。現在、原子力機構と2つの大学との共同研究として、3つの研究開発を進めている。溶解挙動の変遷を理解するための長期浸出試験、現実的な地下水組成条件下での性能を評価するための様々な溶液条件における浸出試験、およびガラスと地下水の界面での元素の移動を理解するための分子動力学シミュレーションである。この講演では、現在の状況を紹介する。

口頭

地層処分におけるガラス固化体性能評価の信頼性向上に向けた取り組み,1; 全体概要

松原 竜太*; 石田 圭輔*; 藤崎 淳*; 石黒 勝彦*; 稲垣 八穂広*; 大窪 貴洋*; 岩田 孟

no journal, , 

地層処分場の閉鎖後長期の安全評価で実施するガラス固化体の性能評価の信頼性向上を目指して、地層処分の環境条件下で生じるガラスの長期溶解挙動を予測するモデル開発に取り組んでいる。本発表では、モデル開発に向けた進め方とその取り組み状況を報告する。

口頭

地下水流動・物質移行モデルの妥当性確認手法の整備に係る検討,1; エスポ岩盤研究所で取得された調査データを用いた検討事例

尾上 博則*; 三枝 博光*; 田中 達也*; 石田 圭輔*; 藤崎 淳*; 澤田 淳

no journal, , 

亀裂性岩盤における透水性の空間的な不均質性を表現する地下水流動・物質移行モデルの構築及び妥当性を確認するための手順を、エスポ岩盤研究所で取得されたデータを用いたモデル化・解析を通じて整理した。

口頭

地下水流動・物質移行モデルの妥当性確認手法の整備に係る検討,2; 瑞浪超深地層研究所で取得された調査データを用いた検討事例

羽根 幸司*; 尾上 博則*; 石橋 正祐紀*; 田部井 和人*; 並川 正*; 田川 陽一*; 三枝 博光*; 石田 圭輔*; 藤崎 淳*; 澤田 淳

no journal, , 

割れ目ネットワークモデルの水理学的パラメータを推定する際の低透水性割れ目のモデル化の有無が、モデル化対象割れ目の平均的な透水性の設定値に数桁の違いを及ぼす不確実性因子であることを、瑞浪超深地層研究所で取得されたデータを用いたモデル化・解析を通じて確認した。

口頭

原位置調査データを用いたDFNモデルのコンディショニングに関する検討,1

江崎 太一*; 石橋 正祐紀*; 田川 陽一*; 並川 正*; 羽根 幸司*; 升元 一彦*; 尾上 博則*; 三枝 博光*; 石田 圭輔*; 藤崎 淳*; et al.

no journal, , 

割れ目分布の不均質性を統計的に表現可能な割れ目ネットワーク(DFN)モデルは、割れ目が主な地下水移行経路となる岩盤の地下水流動特性の評価に適用される。本報では、瑞浪超深地層研究所で取得された割れ目の観測情報に基づいて、DFNモデルのコンディショニングを実施した結果を報告する。

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