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論文

Recent status of the cryogenic sample environment at the MLF, J-PARC

石角 元志*; 高橋 竜太*; 山内 康弘*; 中村 雅俊*; 石丸 宙*; 山内 沙羅*; 河村 聖子; 吉良 弘*; 坂口 佳史*; 渡辺 真朗; et al.

JPS Conference Proceedings (Internet), 41, p.011010_1 - 011010_7, 2024/05

Recent status of cryogenic sample environment equipment at the Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) of the Japan Proton Accelerator Research Complex (J-PARC) has been reported. We have reviewed the specifications and performance of cryogenic sample environment equipment and a newly installed Gifford-McMahon (GM) cryofurnace, which are mainly managed by the Cryogenic and Magnet group in the sample environment team at the MLF. Moreover, the recent maintenance and update of each piece of equipment, the improved temperature-control function, and the expansion of the usable beamline of the cryogenic sample environment equipment are described.

報告書

廃棄物安全試験施設(WASTEF)におけるガンマ線照射利用

佐野 成人; 山下 直輝; 渡邊 勝哉; 塚田 学*; 星野 一豊*; 平井 功希; 池上 雄太*; 田代 信介; 吉田 涼一朗; 畠山 祐一; et al.

JAEA-Technology 2023-029, 36 Pages, 2024/03

JAEA-Technology-2023-029.pdf:2.47MB

廃棄物安全試験施設(WASTEF)においては、令和元年度に原子力科学研究所内の第4研究棟よりガンマ線照射装置「ガンマセル220」を移設し、ガンマ線照射利用が開始された。当初は本装置の所有者である安全研究センター燃料サイクル安全研究ディビジョン サイクル安全研究グループがメインユーザーとして試験を実施していたが、令和4年度以降、日本原子力研究開発機構外部も含む他のユーザーの利用も開始された。ガンマ線照射装置「ガンマセル220」は、カナダNordion International Inc.製であり、平成元年度に購入してから、内蔵される$$^{60}$$Co線源の線源更新を1回実施し、核燃料サイクル等に係る安全研究の目的で、今日まで利用されている。本報告書は、ガンマ線照射装置「ガンマセル220」設備概要、WASTEFにおける許認可、利用状況、保守点検及び今後の展望についてまとめたものである。

論文

A Raman spectroscopy study of bicarbonate effects on UO$$_{2+x}$$

McGrady, J.; 熊谷 友多; 渡邉 雅之; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 紀室 辰伍; 石寺 孝充

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(12), p.1586 - 1594, 2023/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

Raman spectroscopy was used to investigate the effect of bicarbonate solution on the hyperstoichiometric UO$$_{2+x}$$ surface oxide of UO$$_{2}$$ pellets. The hyperstoichiometry causes distortion of the UO$$_{2}$$ lattice, leading to the formation of defect peaks which arise in the Raman spectrum due to a loss of symmetry. By deconvolution of the defect peaks, the extent of oxygen inclusion and defect formation in the surface oxide as a function of bicarbonate concentration was investigated. Immersion in solution caused a reduction in the amount of interstitial oxygen due to dissolution U(V) and U(VI) in the UO$$_{2+x}$$ oxide surface. The defect concentration increased upon immersion due to the formation of an equilibrium between dissolution and reprecipitation. The bicarbonate concentration affected the defect content which was attributed to different forms of U in solution (hydrolysed UO$$_{2}$$$$^{2+}$$ and UO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$$$^{2-}$$) leading to different rates of reduction and precipitation.

論文

原子力機構-東海タンデム加速器の現状

沓掛 健一; 松田 誠; 中村 暢彦; 石崎 暢洋; 株本 裕史; 乙川 義憲; 遊津 拓洋; 松井 泰; 中川 創平; 阿部 信市

Proceedings of 20th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.1080 - 1084, 2023/11

原子力機構-東海タンデム加速器施設は最高電圧が約18MVの大型静電加速器で、重イオンビームを用いた核物理、核化学、原子物理、材料照射研究などの各分野で利用されている。2022年度も放電が頻発するため、最高加速電圧を約15MVに抑えて運転を継続した。2021年度以降、絶縁性能が劣化した機器類(セラミック製加速管や発電機駆動用アクリルシャフト等)の交換を行っており、2022年度はアクリルシャフト5本の交換を行ったが、加速電圧改善の根本的な解決には至っていない。2022年度発生した主な故障として、高電圧端子内ターボポンプの動作不良や90度偏向電磁石からの水漏れがあった。その都度、整備を行うことで施設の運転を継続しているが、今後、機器の経年劣化に対する抜本的な対策を検討する必要がある。発表では、2022年度における加速器の運転・整備状況等について報告する。

論文

Development of an areal density imaging for boron and other elements

土川 雄介; 甲斐 哲也; 阿部 雄太; 及川 健一; Parker, J. D.*; 篠原 武尚; 佐藤 一憲

Journal of Physics; Conference Series, 2605, p.012022_1 - 012022_6, 2023/10

中性子断面積の大きいホウ素の面密度分布を、エネルギー分析型中性子イメージングにより取得する方法を開発した。一般に、中性子感度が非常に高い元素の測定では、元素量が多くなると中性子の自己遮蔽効果が無視できず、定量的な測定が困難になる。この効果を回避するために、既知の断面積データを用いたエネルギースペクトル解析を試み、J-PARCの物質・生命科学実験施設において、定量的な二次元イメージング像の取得を実証した。本発表では、一例として福島第一原子力発電所のシビアアクシデントの研究において得られた模擬溶融試験体デブリの測定結果を紹介する。この取り組みは、溶融過程における制御棒からのホウ素の挙動を調査するものである。ホウ素の中性子断面積は、広い範囲で中性子エネルギーの平方根に反比例し、模擬燃料集合体に含まれる他の物質とは大きく異なる。試料の中性子透過率を中性子イメージング検出器で測定し、二次元的なホウ素の面密度分布を得た。同様に、鉄やジルコニウム等比較的感度の低い他元素の面密度分布も導出することを試みた。

論文

浅水プール中の壁面衝突液体ジェットにおける渦状液膜挙動に関する研究

堀口 直樹; 吉田 啓之; 金子 暁子*; 阿部 豊*

日本機械学会関東支部第29期総会・講演会講演論文集(インターネット), 5 Pages, 2023/10

軽水炉の炉心溶融事故で想定される液体ジェット状溶融燃料の浅水プール中挙動の解明と評価手法の開発のため、液液系模擬実験で取得した壁面衝突液体ジェットの3次元界面形状データを用いて渦状液膜挙動を調査した。

論文

Atomization mechanisms of a wall-impinging jet in a shallow pool

堀口 直樹; 吉田 啓之; 金子 暁子*; 阿部 豊*

Physics of Fluids, 35(7), p.073309_1 - 073309_17, 2023/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Mechanics)

非混和液液系における液体ジェットの微粒化は、原子力産業分野の安全上重要である。日本原子力研究開発機構は、数値シミュレーションを用いて非混和性液液系における液体ジェットとして振る舞う溶融燃料の挙動を評価する手法を開発し、数値シミュレーションと実験により浅水プール中の液体ジェット挙動を調査してきた。本論文は、壁面衝突液体噴流における微粒化の機構を明らかにする。ここでは、非混和液液系の浅水プール中壁面衝突液体噴流における微粒化挙動について、数値シミュレーションと分散相追跡法を用いて、液滴形成とその流れ場の観点から研究した。その結果、壁面衝突液体噴流に見られる液膜流における液滴形成は、三つのパターンがあることを明らかにし、液滴形成直後の液滴物理量を取得し、無次元数を用いた液滴形成の理論的基準領域を開発した。液滴形成パターンとこの領域との比較により、パターンの特徴と発生源に応じた液滴形成機構を解明した。

報告書

分離精製工場における使用済燃料せん断粉末の取出し

西野 紗樹; 岡田 純平; 渡邉 一樹; 古内 雄太; 横田 知; 矢田 祐士; 草加 翔太; 諸角 詩央里; 中村 芳信

JAEA-Technology 2023-011, 39 Pages, 2023/06

JAEA-Technology-2023-011.pdf:2.51MB

2014年に廃止措置に移行した東海再処理施設は、2007年の運転停止時に再処理運転の再開を計画していたことから、分離精製工場(MP)等の一部機器には、核燃料物質(使用済燃料せん断粉末、低濃度プルトニウム溶液、ウラン溶液等)が残留していた。このため、廃止措置の開始に際しては、これらの核燃料物質を順次取り出す工程洗浄を計画し、第一段階として使用済燃料せん断粉末の取出しを実施した。これまで実施した使用済燃料のせん断処理により、分離精製工場(MP)のセル内には使用済燃料せん断粉末が滞留しており、2016年4月から2017年4月にかけてセル内の床面、せん断機及び分配器より使用済燃料せん断粉末の回収を保守の一環として実施した。なお、本作業は核燃料物質の取出しを目的としているものの、核物質防護上の理由から、核燃料物質量を記載していない。回収した使用済燃料せん断粉末の取出しは、核燃料物質を安全かつ早期に取り出すため、濃縮ウラン溶解槽において少量ずつバッチ式(回分式)で溶解し、その溶解液はウラン及びプルトニウムの分離操作を行わずに高放射性廃液貯蔵場(HAW)の高放射性廃液貯槽へ送液した。溶解液の送液後、硝酸及び水を用いて送液経路の押出し洗浄を実施した。本作業では、再処理運転を終了してから約15年ぶりに工程設備を稼働させたことから、ベテラン(熟練運転経験者)と若手を組み合わせた体制を整備し、設備点検及び教育訓練(モックアップ訓練)を入念に実施したことで、取出し作業を無事完遂した(2022年6月から同年9月実施)。なお、使用済燃料せん断粉末の取出しは、工程機器の一部を稼働させることから、廃止措置計画の変更認可申請を行い、原子力規制委員会の認可を受けた上で実施した。

報告書

放射性クリプトンガスの管理放出

渡邉 一樹; 木村 典道*; 岡田 純平; 古内 雄太; 桑名 英晴*; 大谷 武久; 横田 知; 中村 芳信

JAEA-Technology 2023-010, 29 Pages, 2023/06

JAEA-Technology-2023-010.pdf:3.12MB

クリプトン回収技術開発施設では、昭和63年から平成13年にかけて東海再処理施設の使用済燃料の再処理に伴いせん断工程及び溶解工程から発生するオフガスの一部を受入れ、オフガスからクリプトンガスを分離、精留する回収運転を実施し、所期の技術目標を達成した(クリプトン精製純度90%以上、回収率90%以上)。また、回収しクリプトン貯蔵シリンダに貯蔵していた放射性クリプトンガスの一部を用いて、平成12年から平成14年にかけて小型の試験容器を使用したイオン注入固定化試験を行い技術の成立性確認を行った。クリプトン貯蔵シリンダに残った放射性クリプトンガスについては今後使用する計画がないため、主排気筒からの放出量を管理しながら全量放出する放射性クリプトンガスの管理放出を計画し、令和4年2月14日から4月26日にかけて実施した。放射性クリプトンガスの管理放出では、再処理施設保安規定に定められている主排気筒からの最大放出率(3.7$$times$$10$$^{3}$$GBq/min)より十分低い50GBq/minで管理し、クリプトン貯蔵シリンダ内の放射性クリプトンガスの全量放出(約7.1$$times$$10$$^{5}$$GBq)を完了した。クリプトン貯蔵シリンダ内の放射性クリプトンガスを放出した後、窒素ガスを用いて放射性クリプトンガスの管理放出に使用した系統及びメインプロセス(メインプロセスに接続する枝管を含む全系統)の押出し洗浄を実施した。天候による遅延はあったものの機器の故障等の不具合が生じることなく当初目標とした令和4年4月下旬までに放射性クリプトンガスの管理放出を完了した。

論文

Raman identification and characterization of chemical components included in simulated nuclear fuel debris synthesized from uranium, stainless steel, and zirconium

日下 良二; 熊谷 友多; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(5), p.603 - 613, 2023/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:31.61(Nuclear Science & Technology)

Raman spectroscopy is a powerful technique for studying nuclear materials. However, it has been scarcely utilized for nuclear fuel debris. Here, we present a Raman study of several types of simulated nuclear debris synthesized from uranium, stainless steel, and zirconium to identify and characterize chemical components included in the simulated debris. Raman spectroscopy sensitively identified many kinds of chemical components: cubic UO$$_{2}$$, U$$_{3}$$O$$_{8}$$, (Fe,Cr)UO$$_{4}$$ (iron-chromium uranate), spinel oxides, monoclinic ZrO$$_{2}$$, tetragonal ZrO$$_{2}$$, and Zr$$_{3}$$O. Some details concerning the chemical states of each component included in the simulated debris were obtained (e.g., spinel oxides were suggested to consist of Fe, Cr, Ni, Zr, and U). The results obtained here will be helpful in the Raman analysis of actual nuclear debris, such as that in the Fukushima-Daiichi nuclear power plants.

論文

Anomalous local lattice softening around kink boundaries in a mille-feuille structured dilute Mg-Zn-Y Alloy

浦川 裕翔*; 江草 大佑*; 板倉 充洋; 阿部 英司*

Materials Transactions, 64(5), p.1065 - 1071, 2023/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Materials Science, Multidisciplinary)

We have evaluated local elastic properties at kink boundaries in dilute Mg-Zn-Y alloys based on scanning transmission electron microscopy (STEM), first-principles calculations, and geometrical phase analysis (GPA) by measuring atomic-scale strain fields around dislocation cores. STEM observations showed that dislocations constituting kink boundaries are extended into Shockley partial dislocations by accompanying solute-enriched stacking faults (SESF). Using GPA analysis, we found that strain distributions around the partial dislocation cores are asymmetric across the Mg matrix and the SESF, showing local elastic heterogeneity. Comparison with the calculated strain field model, it is indicated that the observed asymmetric strain profiles are essentially caused by a softening of the Mg matrix. This anomalous elastic softening can be interpreted as a change in strain energy of dislocations at the kink boundary, which may contribute to the unique deformation mechanism of kink in dilute Mg alloys.

論文

Phase analysis of simulated nuclear fuel debris synthesized using UO$$_{2}$$, Zr, and stainless steel and leaching behavior of the fission products and matrix elements

頓名 龍太郎*; 佐々木 隆之*; 児玉 雄二*; 小林 大志*; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 熊谷 友多; 日下 良二; 渡邉 雅之

Nuclear Engineering and Technology, 55(4), p.1300 - 1309, 2023/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:72.91(Nuclear Science & Technology)

UO$$_{2}$$・Zr・ステンレス鋼を出発物質として模擬デブリを合成し、形成された固相の分析と浸漬試験を行った。主要なU含有相は合成条件に依存し、不活性雰囲気下・1473KではUO$$_{2}$$相が維持されていた。1873Kでは(U,Zr)O$$_{2}$$固溶体相の形成が観測された。酸化性雰囲気では、1473Kの場合にはU$$_{3}$$O$$_{8}$$と(Fe,Cr)UO$$_{4}$$相の混合物が得られ、1873Kでは(U,Zr)O$$_{2}$$が形成された。浸漬試験により金属イオンの溶出挙動を調べるため、中性子照射により核分裂生成物を導入する、もしくは出発物質への添加によりその安定同位体を導入する処理を行った。試験の結果、Uの溶出挙動は、模擬デブリの性状や浸漬液の液性に依存することが確認された。CsやSr, Baは模擬デブリの固相組成に依存せず顕著な溶出を示した。一方で、多価イオンとなるEuとRuの溶出は抑制されることが観測され、模擬デブリ中でウラン相に固溶ないしは包含されたことによる影響が推察される。

論文

CityTransformer; A Transformer-based model for contaminant dispersion prediction in a realistic urban area

朝比 祐一; 小野寺 直幸; 長谷川 雄太; 下川辺 隆史*; 芝 隼人*; 井戸村 泰宏

Boundary-Layer Meteorology, 186(3), p.659 - 692, 2023/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Meteorology & Atmospheric Sciences)

定点観測された風向などの時系列データおよび汚染物質放出点を入力として、汚染物質の地表面拡散分布を予測する機械学習モデルを開発した。問題設定としては、一様風が都市部へ流入し、都市部内にランダムに設置された汚染物質放出点から汚染物質が拡散するという状況を扱っている。機械学習モデルとしては、汚染物質放出点から汚染物質の拡散分布を予測するCNNモデルを用いた。風向などの時系列データは、Transformerや多層パーセプトロンによってEncodeし、CNNへと引き渡す。これによって、現実的に取得可能な定点測時系列データのみを入力とし、実用上価値の高い汚染物質の地表面拡散分布の予測を可能とした。同一のモデルを用いて定点観測時系列データから汚染物質放出点の予測が可能であることも示した。

論文

Japanese Evaluated Nuclear Data Library version 5; JENDL-5

岩本 修; 岩本 信之; 国枝 賢; 湊 太志; 中山 梓介; 安部 豊*; 椿原 康介*; 奥村 森*; 石塚 知香子*; 吉田 正*; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(1), p.1 - 60, 2023/01

 被引用回数:64 パーセンタイル:99.99(Nuclear Science & Technology)

The fifth version of Japanese Evaluated Nuclear Data Library, JENDL-5, was developed. JENDL-5 aimed to meet a variety of needs not only from nuclear reactors but also from other applications such as accelerators. Most of the JENDL special purpose files published so far were integrated into JENDL-5 with revisions. JENDL-5 consists of 11 sublibraries: (1) Neutron, (2) Thermal scattering law, (3) Fission product yield, (4) Decay data, (5) Proton, (6) Deuteron, (7) Alpha-particle, (8) Photonuclear, (9) Photo-atomic, (10) Electro-atomic, and (11) Atomic relaxation. The neutron reaction data for a large number of nuclei in JENDL-4.0 were updated ranging from light to heavy ones, including major and minor actinides which affect nuclear reactor calculations. In addition, the number of nuclei of neutron reaction data stored in JENDL-5 was largely increased; the neutron data covered not only all of naturally existing nuclei but also their neighbor ones with half-lives longer than 1 day. JENDL-5 included the originally evaluated data of thermal scattering law and fission product yield for the first time. Light charged-particle and photon induced reaction data were also included for the first time as the JENDL general purpose file.

論文

原子力機構-東海タンデム加速器の現状

株本 裕史; 松田 誠; 中村 暢彦; 石崎 暢洋; 沓掛 健一; 乙川 義憲; 遊津 拓洋; 松井 泰; 中川 創平; 阿部 信市

Proceedings of 19th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.1109 - 1113, 2023/01

原子力機構-東海タンデム加速器施設は最高運転電圧が約18MVの大型静電加速器で、重イオンビーム等を用いた核物理,核化学,原子物理,材料照射などの各分野で利用されている。本発表では、2021年度における加速器の運転・整備状況およびビーム利用開発等について報告する。当施設では近年、運転中の放電が頻発するため、加速電圧を約15MVと以前よりも低く抑えている。これは加速電圧に対する絶縁性能が必要な機器類(セラミック製加速管や発電機駆動用アクリルシャフト等)が経年劣化してきているためと思われる。2021年度には低エネルギー側加速管7本(3.5MV相当)とアクリルシャフト2本の交換作業を行い、絶縁性能の回復を図った。2020年度にも同様の交換作業を行っており、全体的に経年劣化が進んでいると思われることから、今後は抜本的な対策を検討する必要があると考えている。また、当施設では、現在の施設のアップグレードを行い、後継となる加速器を導入する計画の立案を行っている。超伝導加速器の技術を使用し、高エネルギー・高強度の重イオンビーム等を発生させるものであり、こちらの概要についても併せて報告する。

論文

Theoretical evaluation of neutron thermal scattering laws of heavy water for JENDL-5

市原 晃; 安部 豊*

JAEA-Conf 2022-001, p.175 - 180, 2022/11

日本の評価済核データライブラリの第5版JENDL-5の開発に向けて、重水分子に対する熱中性子散乱則を理論計算した。分子を構成する重水素および酸素原子の散乱則データを、分子動力学シミュレーションを利用して求めた。シミュレーションを283.6Kから600Kの温度範囲で実行し、0.01meVから10eVの中性子入射エネルギー範囲で散乱則を評価した。得られた散乱則を用いて重水分子の断面積を計算し、室温での実験データが再現できることを確認した。また、計算された温度範囲では、断面積がENDF/B-VIII.0の評価値とほぼ一致することを確認した。

論文

光ファイバを用いた新方式片側読み出し型放射線分布測定法に関する基礎研究

寺阪 祐太; 渡辺 賢一*; 瓜谷 章*

放射線(インターネット), 47(3), p.89 - 96, 2022/10

We developed a novel single-end readout type position-sensitive optical fiber radiation sensor. This sensor measures the radiation intensity distribution along the fiber with light readout only from single end of the optical fiber. To estimate the radiation intensity distribution, we analyzed the wavelength spectrum output at single end of the fiber, which contains information about the transmission distance of light inside the fiber. Based on the unfolding of the wavelength spectrum, the radiation intensity distribution along the fiber could be estimated. The effects of wavelength channel selection and signal-to-noise ratio of the wavelength spectrum on radiation distribution estimation were evaluated. In addition, we performed that our optical fiber sensor could estimate the radiation intensity distribution under the dose rate of 3 Gy/h. The dose rate detection limit was estimated to be 21 mGy/h for the irradiation range of 20 cm.

論文

Measurement of fragments of a wall-impinging liquid jet in a shallow pool

堀口 直樹; 吉田 啓之; 金子 暁子*; 阿部 豊*

Proceedings of 12th Japan-Korea Symposium on Nuclear Thermal Hydraulics and Safety (NTHAS12) (Internet), 6 Pages, 2022/10

シビアアクシデント時の軽水炉の安全性評価において、プール中を落下しブレイクアップする溶融燃料ジェットから発生する微粒化物の物理量の推定が重要である。このため、燃料と冷却材間の相互作用(FCI)に含まれる流体力学的相互作用を伴う液体ジェットとしての挙動の評価手法が開発されている。炉外で想定される浅いプールの場合、溶融燃料は液状の壁面衝突噴流として振る舞い、微粒化物を伴うあるいは伴わない液膜流として拡がることが想定される。我々の研究では、流体力学的相互作用と過渡的かつ三次元的に床面を拡がる点に着目し、詳細二相流解析コードTPFITを用いた数値シミュレーションによる評価手法と、この妥当性確認のために液液系において3D-LIF法を用いた実験手法を開発している。過去の研究で、微粒化を伴う壁面衝突噴流が特徴的な構造を過渡的に有することを観察しており、その各部に依存した微粒化物の物理量の変化、ひいては安全評価への影響が考えられることから、各部におけるこの物理量の計測が重要と考える。本報は、数値シミュレーションの妥当性確認に資するべく実施した、浅水プール中の壁面衝突噴流における微粒化物の物理量の計測について説明する。3D-LIF法による実験を行い、分散相追跡法によって液膜流上の微粒化位置に基づいて実験データを各部に区分した。この区分したデータから微粒化物の径および総量を計測し、これらの変化傾向を検討した結果について述べる。

論文

Study on the relation between the crystal structure and thermal stability of FeUO$$_{4}$$ and CrUO$$_{4}$$

秋山 大輔*; 日下 良二; 熊谷 友多; 中田 正美; 渡邉 雅之; 岡本 芳浩; 永井 崇之; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*

Journal of Nuclear Materials, 568, p.153847_1 - 153847_10, 2022/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:68.71(Materials Science, Multidisciplinary)

ウラン酸鉄,ウラン酸クロム、およびその固溶体を合成し、これらのウラン酸塩が異なる熱的安定性を示すメカニズムを研究した。熱的安定性を評価するため、ウラン酸塩試料の熱重量分析を実施した結果、ウラン酸クロムの分解温度(約1250$$^{circ}$$C)に対してウラン酸鉄は低温(約800$$^{circ}$$C)で分解するが、クロムを含む固溶体では熱分解に対する安定性が高まることが分かった。この熱的安定性と結晶構造との関係性を調べるため、エックス線結晶構造解析,エックス線吸収微細構造測定,メスバウアー分光測定,ラマン分光分析による詳細な結晶構造と物性の評価を行ったが、本研究で用いたウラン酸塩試料の間に明瞭な差異は観測されなかった。そのため、熱的安定性の違いは結晶構造に起因するものではなく、鉄とクロムとの酸化還元特性の違いによるものと推定した。クロムは3価が極めて安定であるのに対して、鉄の原子価は2価と3価を取ることができる。このため、ウラン酸鉄の場合には結晶中でウランと鉄との酸化還元反応が起こり、低温での分解反応を誘起したものと考えられる。

論文

Structure, stability, and actinide leaching of simulated nuclear fuel debris synthesized from UO$$_{2}$$, Zr, and stainless-steel

桐島 陽*; 秋山 大輔*; 熊谷 友多; 日下 良二; 中田 正美; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 佐藤 修彰*

Journal of Nuclear Materials, 567, p.153842_1 - 153842_15, 2022/08

 被引用回数:4 パーセンタイル:78.52(Materials Science, Multidisciplinary)

福島第一原子力発電所事故では、UO$$_{2}$$やZr,ステンレス鋼(SUS)の高温反応により燃料デブリが形成されたとみられる。この燃料デブリの化学構造や安定性を理解するため、UO$$_{2}$$-Zr-SUS系模擬デブリ試料の合成と物性評価を行い、より単純な組成の試料と比較した。模擬デブリ試料の合成では、不活性雰囲気(Ar)もしくは酸化雰囲気(Ar + 2% O$$_{2}$$)において1600$$^{circ}$$Cで1時間から12時間の加熱処理を行った。$$^{237}$$Npおよび$$^{241}$$Amをトレーサーとして添加し、浸漬試験ではUに加えてこれらの核種の溶出を測定した。試料の物性評価は、XRD, SEM-EDX,ラマン分光法およびメスバウアー分光法により行った。その結果、模擬デブリの主なU含有相は、加熱処理時の雰囲気に依らず、Zr(IV)およびFe(II)が固溶したUO$$_{2}$$相であることが分かった。模擬デブリ試料の純水もしくは海水への浸漬試験では、1年以上の浸漬の後も主な固相の結晶構造には変化が観測されず、化学的に安定であることが示された。さらに、U, Np, Amの溶出率はいずれも0.08%以下と、溶出は極めて限定的であることが明らかとなった。

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