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中原 将海; 渡部 創; 粟飯原 はるか; 高畠 容子; 荒井 陽一; 小木 浩通*; 中村 雅弘; 柴田 淳広; 野村 和則
Proceedings of International Conference on Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Energy Beyond the Pandemic (GLOBAL 2022) (Internet), 4 Pages, 2022/07
高レベル放射性物質研究施設において高速炉燃料再処理技術,高レベル放射性廃棄物処分技術,核燃料サイクル技術に関する基礎研究に伴い様々な液体廃棄物が発生している。これらの試験において様々な試薬は使用されており、試験の過程で有害な物質が発生している。これらの放射性液体廃棄物を安全な状態で保管するために分解,溶媒抽出,沈殿,固化処理等により無害化処理に関する研究開発を実施している。本研究では、放射性液体廃棄物の無害化処理に係る研究開発の現状を報告する。
五十嵐 豪*; 芳賀 和子*; 山田 一夫*; 粟飯原 はるか; 柴田 淳広; 駒 義和; 丸山 一平*
Journal of Advanced Concrete Technology, 19(9), p.950 - 976, 2021/09
被引用回数：5 パーセンタイル：39.74(Construction & Building Technology)Decommissioning of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (F1NPS) in a proper manner requires assessment of the contamination levels and mechanisms for contamination in the concrete structures. Between January 2018 and March 2020, Japan's Ministry of Education Ministry of Education, Culture, Sports, Science and Technology (MEXT) conducted a project called "The Analysis of Radionuclide Contamination Mechanisms of Concrete and the Estimation of Contamination Distribution at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station". In this review, we outline the results of this study. The experimental results from the first project indicate that concrete carbonation, Ca leaching, and drying conditions affected the adsorption behaviors of Cs and Sr and therefore, their penetration depths. Additionally, the studies showed that 
-nuclides precipitated on the surface of the samples because concrete causes a high pH. A reaction transport model was developed to assess further the adsorption characteristics of Cs and Sr in carbonated cement paste and on concrete aggregates. The model used real concrete characteristics from the materials used at F1NPS and historical boundary conditions at the site, including radionuclide concentrations and penetration profiles within the turbine pit wall. Capillary water suction resulting from dried concrete was evaluated by considering structural changes in cement hydrates using X-ray CR and 
H-NMR relaxometry.
粟飯原 はるか; 渡部 創; 柴田 淳広; Mahardiani, L.*; 大友 亮一*; 神谷 裕一*
Progress in Nuclear Energy, 139, p.103872_1 - 103872_9, 2021/09
被引用回数：2 パーセンタイル：31.78(Nuclear Science & Technology)To prevent unexpected accidents at nuclear facilities caused by accumulated ammonium nitrate in an aqueous liquid waste containing ammonium salts and nitric acid, NH 
in the liquid waste must be decomposed under mild reaction conditions. In this study, we investigated the oxidative decomposition of NH with O
at 333 K in the presence of a homogeneous Co
catalyst and Cl
in the wide pH range of the test solution. The reaction behavior was greatly affected by pH of the test solution. In a basic solution at pH 12, high conversion of NH was obtained even in the absence of Co and Cl and the main product was NO . However, Co and Cl in the solution greatly enhanced the decomposition rate of NH in acidic to mild basic solutions (pH 1-8), while only low conversion of NH was observed unless both Co
and Cl were present. For the reaction with Co and Cl in the solutions, NH was transformed mainly into chloramines (NH 
Cl 
, x = 1-3) by the reaction with HClO, which was formed by the reaction of Cl with O catalyzed by the homogeneous Co catalyst, and led to the high decomposition rate of NH . Cl suppressed the formation of the precipitate CoO(OH) during the reaction and consequently the Co catalyst stably existed in the reaction solution, which was another reason for the high decomposition rate of NH in the presence of Cl. Owing to the swift decomposition of NH under mild reaction conditions and small formation of secondary waste, the oxidative decomposition of NH in the presence of the homogeneous Co catalyst and Cl is suitable and applicable for the treatment of the aqueous liquid waste containing ammonium salts and nitric acid.
小木 浩通*; 荒井 陽一; 粟飯原 はるか; 渡部 創; 柴田 淳広; 野村 和則
JAEA-Technology 2021-007, 27 Pages, 2021/06
JAEA-Technology-2021-007.pdf:2.43MB
放射性物質取扱施設である高レベル放射性物質研究施設(CPF: Chemical Processing Facility)では、過去の試験や分析で発生した多種の廃液をホットセル及びグローブボックス内で保管してきた。2015年7月より、保管されている放射性廃液について、管理方法の適正化を図るべく、実廃液の安定化処理を進めている。また、分析廃液等の多種多様な試薬が混在する廃液については安定化処理が非常に困難であるため、大学等と共同でSTRAD(Systematic Treatments of Radioactive liquid wastes for Decommissioning)プロジェクトを発足させ、処理技術の研究開発を進めている。これらの実績は、他の放射性物質取り扱い施設においても保管する廃液の処理をより効率的かつ安全に進められることが期待できる。本書は、CPFで安定化処理を実施した実廃液の処理方法及び処理状況に関して報告するものである。
山田 一夫*; 丸山 一平*; 芳賀 和子*; 五十嵐 豪*; 粟飯原 はるか; 富田 さゆり*; Kiran, R.*; 大澤 紀久*; 柴田 淳広; 渋谷 和俊*; et al.
Proceedings of International Waste Management Symposia 2021 (WM2021) (CD-ROM), 10 Pages, 2021/03
To properly decommission the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, the contamination levels and mechanisms for the concrete structures must be assessed. In this review, we outline the results of this study and present the objectives of a future study called "Quantitative Evaluation of Contamination in Reinforced Concrete Members of Fukushima Daiichi NPP Buildings Considering the Actual Environment Histories for Legitimate Treatments", which will run from October 2020 to March 2023. The experimental results from the first project indicate that concrete carbonation, Ca leaching, and drying conditions affected the adsorption of Cs and Sr and their penetration depths. Additionally, the studies showed that -nuclides precipitated on the surface of the samples because of the high pH of concrete. A reaction transfer model was developed to further assess the adsorption characteristics of Cs and Sr in carbonated cement paste and concrete aggregates. The model used real concrete characteristics from the FDNPP materials and historical boundary conditions at the site, including radionuclide concentrations and penetration profiles within the turbine pit wall. The water suction by dried concrete was evaluated with the consideration of the structure change of cement hydrates by X-ray CR and H-NMR relaxometry. In the new project, the studies will also include concrete cracks for more realistic contamination estimations.
渡部 創; 小木 浩通*; 荒井 陽一; 粟飯原 はるか; 高畠 容子; 柴田 淳広; 野村 和則; 神谷 裕一*; 浅沼 徳子*; 松浦 治明*; et al.
Progress in Nuclear Energy, 117, p.103090_1 - 103090_8, 2019/11
被引用回数：12 パーセンタイル：77.44(Nuclear Science & Technology)A new collaborative research project for systematic treatments of radioactive liquid wastes containing various reagents generating in nuclear facilities was started from 2018 initiated by Japan Atomic Energy Agency. The project was named as STRAD (Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning) project. Tentative targets to be studied under the project are aqueous and organic liquid wastes which have been generated by experiments and analyses in a reprocessing experimental laboratory of JAEA. Currently fundamental studies for treatments of the liquid wastes with complicated compositions are underway. In the STRAD project, process flow for treatment of ammonium ion involved in aqueous waste was designed though the inactive experiments, and decomposition of ammonium ion using catalysis will be carried out soon. Adsorbents for recovery of U and Pu from spent solvent were also developed. Demonstration experiments on genuine spent solvent is under planning.
中原 将海; 渡部 創; 小木 浩通*; 荒井 陽一; 粟飯原 はるか; 本山 李沙; 柴田 淳広; 野村 和則; 梶並 昭彦*
Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference / Light Water Reactor Fuel Performance Conference (Global/Top Fuel 2019) (USB Flash Drive), p.66 - 70, 2019/09
高レベル放射性物質研究施設では、先進湿式分離試験に由来する多種多様な有害性及び放射性液体廃棄物が発生する。そのため、これらを安全に取り扱い及び管理するために安定化処理を行う必要がある。今回は、これらの溶液に含まれる有害物質の沈殿処理若しくは酸化処理、核物質回収のための溶媒抽出による分離、フリーズドライ法を用いた濃縮処理について報告する。
山田 一夫*; 丸山 一平*; 駒 義和; 芳賀 和子*; 五十嵐 豪*; 渋谷 和俊*; 粟飯原 はるか
Proceedings of International Waste Management Symposia 2019 (WM2019) (CD-ROM), 6 Pages, 2019/03
For the decommissioning of a Nuclear Power Station (NPS) after a severe accident, estimation of contamination depth and radioactivity level in concrete is essential. This paper outlines a recently begun project on the analysis of the contamination mechanisms of concrete in the Fukushima Daiichi NPS. For this analysis, data on various parameters are required, such as the materials used in the NPS, the environmental conditions of the exposed concrete, the conditions of exposure during the accident and until decommissioning, and the fundamental transport characteristics of nuclides in concrete. These aspects of this project are illustrated with some examples.
佐野 雄一; 渡部 創; 中原 将海; 粟飯原 はるか; 竹内 正行
Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2017/09
CPFにおいて照射済燃料から数gのMAを回収し、AGFにおいてMA含有MOX燃料を製造した後、常陽において照射試験を行うSmARTサイクル構想を進めている。本報告では、CPFで実施したMAを含むアクチニド回収に係る研究開発について、過去実施した溶媒抽出法及び抽出クロマトグラフィによるアクチニド回収技術をレビューするとともに、SmARTサイクルの一環として実施した各方法によるアクチニド回収試験の概要をまとめた。
多田 康平; 北脇 慎一; 渡部 創; 粟飯原 はるか; 柴田 淳広; 野村 和則
Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 3 Pages, 2017/09
塩化物イオン(Cl)を含む放射性廃液は、乾式再処理のプロセス制御における化学分析によって生成される。この廃液を海洋に排出するためには、Clを分離してU, Puを回収する必要がある。本研究では、AgCl沈殿法と抽出クロマトグラフィー法を組み合わせてClを分離し、U, Puを回収した。沈殿試験の結果、UおよびPuが試験後に共沈しないことが分かった。固相抽出試験の結果、95%のPuが液体廃棄物から回収されたことがわかった。Uの濃度が十分でないため、Uについての放射能を分析することは困難であった。これらの結果は、これらのプロセスが廃液を海に排出する可能性を有することを示した。
竹内 正行; 佐野 雄一; 渡部 創; 中原 将海; 粟飯原 はるか; 小藤 博英; 小泉 務; 水野 朋保
Proceedings of 2017 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2017) (CD-ROM), 6 Pages, 2017/04
SmART cycle test has been promoted for reduction of volume and radiotoxicity of vitrified waste. It is a fuel cycle test using small amount of minor actinides (MA) in irradiated FBR fuels. The plan includes U, Pu and MA partitioning, fuel fabrication, irradiation at FBR and post irradiation examination. In this paper, a series of radioactive tests for MA partitioning from the irradiated fuel were mainly focused. As treatment of the irradiated fuel, it was sheared and dissolved by hot nitric acid, and then, U, Pu and Np in the dissolved fuel solution are co-extracted by solvent extraction. Am and Cm in the raffinate are efficiently separated by chromatographic technique. The target of MA yield for this cycle test is more than 1g to fabricate MOX pellets bearing 5% MA. As the current status for the MA partitioning, we have successfully finished the shearing and dissolution of the irradiated FBR fuel and solvent extraction process and the two steps flowsheet for Am and Cm partitioning from the raffinate and denitration behavior of separation product solution was discussed.
粟飯原 はるか; 荒井 陽一; 柴田 淳広; 野村 和則; 竹内 正行
Procedia Chemistry, 21, p.279 - 284, 2016/12
被引用回数：5 パーセンタイル：94.32(Chemistry, Inorganic & Nuclear)Insoluble sludge is generated in reprocessing process. Actual sludge data, which had been obtained from the dissolution experiments of irradiated fuel of fast reactor "Joyo" were reevaluated especially from the view point of the characterization of sludge. The yields of sludge were calculated from the weight and there were less than 1%. Element concentrations of sludge were analyzed after decomposing by alkaline fusion. As the results, molybdenum, technetium, ruthenium, rhodium and palladium accounted for mostly of the sludge. From their chemical compositions and structure analyzed by XRD show good agree that main component of sludge is MoRuRhPdTc regardless of the experimental condition. At the condition of reprocessing fast breeder fuel, it is indicated that molybdenum and zirconium in dissolved solution is low, therefore zirconium molybdate hydrate may not produce abundant amount in the process.
竹内 正行; 粟飯原 はるか; 中原 将海; 田中 耕太郎*
Procedia Chemistry, 21, p.182 - 189, 2016/12
被引用回数：2 パーセンタイル：81.17(Chemistry, Inorganic & Nuclear)再処理溶液での沈殿挙動を評価するため、電解質熱力学モデルによるシミュレーション技術の開発を実施した。シミュレーション結果については、非放射性の10元素共存の模擬高レベル放射性廃液や3元素共存系のPu-Mo-Zr溶液での実験結果と比較し、その信頼性を検証した。その結果、シミュレーションと実験結果は沈殿物の大部分がモリブデン酸ジルコニウム二水和物であることを示しており、シミュレーション結果は実験系における沈殿物の化学形態や量のデータを良く再現していた。以上より、本研究では熱力学シミュレーションが再処理溶液からの沈殿状況を評価する有効なツールであることを示した。
粟飯原 はるか; 北脇 慎一; 野村 和則; 田口 克也
Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1076 - 1083, 2015/09
The water in the spent fuel pools at TEPCO Fukushima Daiichi Nuclear Power Station contains sea water and rubbles. When the spent fuels stored in the pools will be reprocessed, it has possibility that these contaminants enter the reprocessing process with the spent fuels. Therefore it is meaningful to estimate the influence of contaminants on reprocessing process in advance. The purpose of this study is to evaluate the behavior and influence of contaminants on the extraction process of spent fuel reprocessing by using simulated contaminants. Contaminants were dissolved into the heated nitric acid and solvent extraction using TBP was performed to obtain distribution ratios. The estimated amount of contaminants accompanied with the spent fuel is low values and solvent extraction tests showed that the distribution ratios of every major element were very low in any case. Also to evaluate the influence of sulfate and chloride ions on uranium and plutonium extraction, Ce(IV) was used for simulated Pu to predict extraction behavior. And then U and Pu test was conducted in order to confirm the simulated test result. Obtained distribution ratio suggests that contaminants will not affect the extraction process.
粟飯原 はるか; 比内 浩; 中島 靖雄
no journal, ,
再処理工程試料や福島第一原子力発電所の放射性滞溜水に含まれるヒドラジンの定量法を改良した。分析にはp-ジメチルアミノベンズアルデヒド吸光光度法を用い、呈色試薬であるp-ジメチルアミノベンズアルデヒド(以下p-DMBA)溶液の試薬を変更することにより共存成分の影響を減らし幅広い試料に対応できるよう検討を行った。結果としてp-DMBA溶液の酸は塩酸,硫酸,硝酸いずれも分析に用いることができた。最も吸光度が安定なのは塩酸系であり、共存成分からの影響は硝酸系が最も少なかった。また、溶媒をエタノールから水に変更することも可能で、水溶媒の場合感度が低下するが硝酸系の安定性は増した。以上より試料中の共存成分によってp-DMBA溶液の酸を使い分けることが可能となり、溶媒を水にすることにより試薬の安定性を増すことができた。
粟飯原 はるか; 駒 義和; 竹内 正行; 小泉 務; 小山 真一; 高木 一成*
no journal, ,
フェライト系被覆管の高速炉燃料を再処理する場合には被覆管成分の溶解による影響を評価しておく必要がある。高放射性廃液から被覆管主成分であるFeとCrを分離除去することが廃棄物低減の観点から有効と考えられるため、硝酸溶液からのFeとCrの分離に関し二座配位抽出剤による溶媒抽出を検討した。Cr(VI)を抽出するため、硝酸溶液中でCr (III)を酸化調整する検討を行い、Ce(IV)による酸化並びに定電位電解による酸化によって90%以上の収率でCr(VI)に酸化することができた。溶媒抽出の検討ではリン系抽出剤CMPO、アミド系抽出剤DMDBTDMAと比較のためにTBP及びTOPOを用い、Fe(III), Cr(VI), Nd及びCeを含む硝酸溶液系からの分配比を求めた。Cr(VI)はCMPO, DMDBTDMAとTOPOにより抽出が可能であった一方Fe(III)は抽出されなかった。模擬高レベル放射性廃液からの抽出では、希土類やZr等の分配比が高いためにCrの有効な分配比を得られなかった。CrとFeを分離するためには、あらかじめ希土類等を除去する段階的な分離の必要性が示唆された。
粟飯原 はるか; 竹内 正行; 小泉 務; 村尾 綾子*; 三村 均*
no journal, ,
再処理工程内で発生し得る不溶解性残渣(スラッジ)について、工程の安定運転のためにその性状を把握する必要がある。高レベル廃液の析出物性状を調査するため、これまでにコールド条件でMo, Zr, Teを中心とした3, 5, 10元素を含む模擬廃液から析出した沈殿物の調査を行った。本件ではより実際の条件に近づけるため高レベル廃液に含まれる28元素系のコールド模擬溶液を用いて加熱試験を行い、析出したスラッジの詳細な分析から析出挙動や構成物についての評価を実施した。その結果28元素系では速やかに析出が進行した。また、加熱中の溶液濃度の減少及びXRD分析の結果から析出物の主要化合物は3, 5元素系と同様にモリブデン酸ジルコニウム(ZMH)であることが確認された。しかしFT-IRやラマン分光からはZMH以外の沈殿も示唆され、3, 5元素系に比べTeの析出割合の減少が見られた。析出物中のMoとZrの割合もZMHの比とは異なるため、3, 5元素系ではTeはZMHとともに析出し、28元素系では析出物中のZMHの割合が低下したことから併せてTeの析出割合も低下した可能性がある。
中原 将海; 粟飯原 はるか; 竹内 正行; 中島 靖雄; 小泉 務
no journal, ,
モリブデン酸ジルコニウムの析出におけるPuの同伴挙動を調べるため、Pu溶液にZr及びMoを添加し、モリブデン酸ジルコニウムの生成試験を実施した。7時間の加熱においてはPuのモリブデン酸ジルコニウムへの同伴は僅かであることを確認した。
粟飯原 はるか; 比内 浩; 北脇 慎一; 中島 靖雄; 田口 克也
no journal, ,
福島第一原子力発電所の各号機には使用済燃料を冷却保管する燃料プールがあり、東日本大震災後に発生した事故により海水やコンクリート等の不純物が入り込んでいる。燃料プールに保管されている使用済み燃料についてPUREX法による再処理を想定した場合、不純物が再処理工程に同伴する可能性があるため各工程への影響が懸念される。ここでは抽出工程への影響を検討するため、模擬不純物として人工海水、モルタルを用いて硝酸溶解液を調製し、抽出実験を行った。不純物の主成分はいずれも溶媒への分配比が低く、U, Pu製品へ移行する量は影響を無視できる程度であることを確認した。
粟飯原 はるか; 北脇 慎一; 竹内 正行; Syed Masud, R.*; 三村 均*
no journal, ,
再処理工程内で発生する不溶解性残渣(以下、スラッジ)は、工程の安定運転のためにその性状を把握する必要がある。また高レベル廃液系の沈殿生成メカニズムは処理処分等を検討する上で重要である。本研究では、スラッジ生成におけるテルルの挙動に着目し、加熱条件下での沈殿挙動を調べた。高Te濃度条件ではMoとの反応による沈殿物は確認できなかったが、Zrと化合物を形成して沈殿した。燃料溶解液相当濃度の低いTe濃度の3元素系においては、Mo:Zr:Te=2:1:0.2でTeと相関して沈殿していることや、XRD分析結果から3元素系の沈殿物にZr-Te沈殿物のピークが見られないことから、溶解液相当濃度で沈殿するTeは高Te濃度条件のZr-Te化合物とは異なり、溶液中のTe濃度により沈殿析出メカニズムが異なる可能性がある。
