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北村 暁; 近沢 孝弘*; 赤堀 邦晃*; 舘 幸男
原子力バックエンド研究(CD-ROM), 23(1), p.55 - 72, 2016/06
わが国では、従前の高レベル放射性廃棄物の地層処分に加えて、使用済燃料を直接深地層中に処分する方策(以下、直接処分)など、代替処分オプションに関する調査・研究が開始されている。このことを受け、直接処分の安全評価に必要となるパラメータのうち、使用済燃料および構造材(ジルカロイ被覆管や制御棒など)の溶解速度の設定に資することを目的として、直接処分の安全評価を進めている欧米各国の設定値を一覧するとともに、設定根拠および不確実性評価について調査した。欧州各国は設定にあたって欧州委員会主催のプロジェクトの成果を踏まえていることから、その内容についても概説した。溶解速度設定の根拠となる実測値については、各国とも共通して用いられているものが多く、得られた設定値についても類似しているものが多く見受けられた。また、不確実性については定量的な評価が難しいことから、各国とも保守的にパラメータを設定している様子が見受けられた。以上の内容は、わが国の直接処分の安全評価における溶解速度の設定の基盤情報として有効である。
長田 正信; 近沢 孝弘*; 赤堀 邦晃*; 北村 暁; 舘 幸男
原子力バックエンド研究(CD-ROM), 23(1), p.31 - 54, 2016/06
わが国では、使用済燃料の全量を再処理し、そこで発生する高レベル放射性廃液のガラス固化体を深地層中へ埋設することとしている。一方で、将来のエネルギー情勢の変化に柔軟に対応するため、使用済燃料を直接地層中に埋設処分する手法(直接処分という)についても技術的成立性を検討している。直接処分の安全性を評価するためには、処分後のある時期に閉じ込め機能が喪失した際に、使用済燃料から地下環境中へ放出される核種の種類や放出量等(総称してソースタームという)を設定する必要がある。しかし、これらの詳細な検討は、国内では未実施である。このことを受け、わが国における直接処分の安全評価に資することを目的として、ソースタームのうち瞬時放出に着目し、本分野での先進諸外国の安全評価事例を調査した。諸外国における安全評価の内容を比較した結果、引用する試験データは各国でほぼ同様であったが、最終的なソースターム設定は、各国の事情(炉型や想定燃焼度等)を加味した結果として各国間で違いがみられた。また、設定値が含む不確実性の表現も各国で異なり、推奨値に加え悲観的値を設けるケースや、中央値と標準偏差を与えるケース等の違いがみられた。本調査内容は、わが国における直接処分の安全評価のための基盤情報として有効である。
竹内 正行; 矢野 公彦; 柴田 淳広; 三本松 勇次*; 中村 和仁*; 近沢 孝弘*; 平沢 泉*
Journal of Nuclear Science and Technology, 53(4), p.521 - 528, 2016/04
被引用回数：2 パーセンタイル：19.71(Nuclear Science & Technology)Uranium crystallization system has been developed to establish an advanced aqueous reprocessing for fast breeder reactor (FBR) fuel cycle in JAEA. In the advanced process, most of uranium in dissolved solution of spent FBR-MOX fuels with high heavy metal concentration is separated as uranyl nitrate hexahydrate (UNH) crystals by a cooling operation. The technical targets on the crystallization system are decided from FBR cycle performance, and the U yield from dissolved solution of the spent fuel is 70% and the decontamination factor (DF) of impurities in the crystal products is more than 100. The DF is lowered by involving liquid and solid impurities on and in the UNH crystals during the crystallization. In order to achieve the DF target, we discussed the purification technology of UNH crystals using a Kureha crystal purifier. As results, the uranium more than 90% in the feed crystals could be recovered as the purified crystals in all test conditions, and the DFs of solid and liquid impurities on the purified crystals showed more than 100 under longer residence time of crystals. In conclusion, the both targets for the yield and DF could be achieved simultaneously by introducing the crystal purification technology.
近澤 佳隆; 吉氏 崇浩*
Nuclear Engineering and Design, 289, p.1 - 7, 2015/08
被引用回数：8 パーセンタイル：56.13(Nuclear Science & Technology)ナトリウム冷却炉の蒸気発生器の水リーク検出法としてフェイズドアレイ方式の音響計を提案した。本方式はリーク音源の方向を特定できる特徴を有する。リーク音源の方向分布の分析により、一様に分布する運転ノイズから局所的に存在するリーク音を分離することが可能になり、検出感度を大幅に向上できる可能性がある。前回は手法の構築及び数値解析による性能の確認が行われた。ただし、数値解析では蒸気発生器の伝熱管部の詳細構造はモデル化されなかった。本研究では模擬伝熱管を有する水試験において、フェイズドアレイ方式の音源方向特定の性能を確認した。
柴田 淳広; 矢野 公彦; 三本松 勇二; 中原 将海; 竹内 正行; 鷲谷 忠博; 長田 正信*; 近沢 孝弘*
Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 6 Pages, 2011/12
FaCTプロジェクトの一環として、ウラン晶析技術開発を実施している。開発目標は、70%以上のU回収率,100以上のDF,晶析装置の性能確認などである。実溶解液を用いたビーカ規模試験により基礎データを取得した。U晶析率は供給液組成や冷却温度により制御可能である。大半のFPのDFは洗浄操作により改善する。しかしながら、Pu-Cs複塩の生成によりCsの低DFが生じている。円環型晶析装置及び結晶分離機の性能を確認するため、各種試験を実施し、良好な機械的性能を確認した。しかしながら、結晶分離機によるU結晶の洗浄は、固体不純物に対して効果が認められなかった。U結晶の純度を改善するため、結晶精製技術の導入を検討し、KCP(Kureha Crystal Purifier)を選定した。KCPにおける固体不純物の挙動把握のため、ベンチスケールのKCP装置を用いてU結晶精製試験を実施した。KCPは液体不純物のみならず、固体不純物についてもよい除染性能を示した。
池田 泰久*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 野上 雅伸*; 川田 善尚*; Kim, S.-Y.*; 森田 泰治; 近沢 孝弘*; 染谷 浩*; 菊池 俊明*
Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/12
ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発の成果を総合的に発表する。U, Puや他の元素の沈殿挙動、沈殿剤の安定性等の観点から、N-n-ブチル-2-ピロリドンとN-ネオペンチル-2-ピロリドンが、U選択的分離の第一沈殿工程及びU-Pu分離の第二沈殿工程にそれぞれ最適な沈殿剤と判断した。工学的規模の装置による沈殿生成、沈殿分離の試験を実施し、プロセスの成立性を確認するとともに沈殿の直接焼成により燃料ペレットを製造できることを明らかにした。以上の結果から、本システムが将来の高速炉燃料再処理法の一つの候補となりうると評価した。
中原 将海; 野村 和則; 鷲谷 忠博; 近沢 孝弘*; 平沢 泉*
Journal of Nuclear Science and Technology, 48(3), p.322 - 329, 2011/03
被引用回数：7 パーセンタイル：48.91(Nuclear Science & Technology)硝酸ウラニル六水和物の精製挙動は、液体及び固体不純物を除染するために発汗及び融解分離プロセスにおいてMOX燃料溶解液を用いたバッチ試験にて評価された。Euなどの液体不純物は発汗法により効率的に除去されたが、Pu, Cs及びBaなどの固体不純物の除去に関しては、バッチ試験ではあまり効果がなかった。一方、融解分離プロセスではBaは0.45及び5.0
mのフィルタにおいて除染係数の増加が確認された。Pu及びCsの除染係数は5.0mのフィルタではほとんど変化なかったものの、0.45mのフィルタでは2倍に向上した。融解分離プロセスにおいては、Cs
Pu(NO
)
の粒径は、とても小さく5.0mのフィルタを通過したと思われる。
中原 将海; 野村 和則; 鷲谷 忠博; 近沢 孝弘*; 平沢 泉*
Radiochimica Acta, 98(6), p.315 - 320, 2010/06
被引用回数：6 パーセンタイル：40.28(Chemistry, Inorganic & Nuclear)U晶析プロセスにおけるPu及び核分裂生成物の除染挙動を調べるため、混合酸化物燃料溶解液を用いた試験を実施した。Euは硝酸ウラニル六水和物結晶の洗浄操作において除染できることが確認された。しかしながら、BaとCsの除染係数は低かった。これはU晶析プロセスにおいてBa(NO)とCsPu(NO)としてそれぞれ析出することが原因と考えられる。Csの除染係数は、HNO及びPu濃度が増加するに従い減少することがわかった。この原因は、CsPu(NO)の生成によるものと推察された。
鷲谷 忠博; 田山 敏光; 中村 和仁*; 矢野 公彦; 柴田 淳広; 野村 和則; 近沢 孝弘*; 長田 正信*; 菊池 俊明*
Journal of Power and Energy Systems (Internet), 4(1), p.191 - 201, 2010/02
本件は、先進湿式再処理技術の革新技術である晶析技術における晶析装置開発に関するものである。本報では工学規模晶析試験装置を用いたウラン系での連続運転試験結果として、本晶析装置の定常及び非定常時における装置安定性,過渡的な応答性等に関する工学的な知見を中心に報告するものである。なお、本件は2009年7月ベルギーで開催されたICONE-17特集号への論文投稿である。
中原 将海; 野村 和則; 鷲谷 忠博; 近沢 孝弘*; 平沢 泉*
Journal of Alloys and Compounds, 489(2), p.659 - 662, 2010/01
被引用回数：2 パーセンタイル：19.24(Chemistry, Physical)UNH結晶から安定にPu-Cs複塩を分離するためにPu-Cs複塩の生成挙動試験を実施した。この複塩は、MOX燃料溶解液とCsNO溶液を混合することにより調製し、濃度分析及びXRDによりCsPu(NO)であることを確認した。また、HNO濃度が高くなるに従い生成する傾向にあった。熱分析を実施すると、245
Cまで安定であり、これ以降の温度より約10.29%の重量減少が観察された。これは、CsPu(NO)からCsPuO(NO)
へ分解するためと考えられる。これらの結果より、UNH結晶とともに析出したPu-Cs複塩を60Cから100CにてUNH結晶のみを融解し、安定なPu-Cs複塩をフィルタにより分離できる可能が示唆された。本研究において、UNH結晶の高除染化を目的とした新しい結晶精製方法を提案した。
柴田 淳広; 矢野 公彦; 紙谷 正仁; 中村 和仁; 鷲谷 忠博; 近沢 孝弘*; 菊池 俊明*
日本原子力学会和文論文誌, 8(3), p.245 - 253, 2009/09
U晶析工程におけるCsの挙動を調べるため、模擬溶解液を用いたU晶析バッチ試験及びU(IV)溶液を用いたCs複塩生成基礎試験を実施した。使用済燃料の溶解液中のCs濃度では、先進湿式法再処理のU晶析工程の条件においてCsNOやCsUO(NO)は生成せず、他のFP元素との相互作用によるCs塩も生成する可能性は小さいことを確認した。また、U(IV)溶液を用いたCs複塩生成基礎試験の結果から、酸濃度が5mol/dm
以上の場合にはCsとPu(IV)の複塩が生成する可能性が示唆された。
矢野 公彦; 中原 将海; 中村 雅弘; 柴田 淳広; 野村 和則; 中村 和仁*; 田山 敏光; 鷲谷 忠博; 近沢 孝弘*; 菊池 俊明*; et al.
Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.143 - 150, 2009/09
The behaviors of impurities and applicability of sweating and melting-filtration operations to the purification for UNH crystal were investigated experimentally on a beaker and an engineering scale. With regard to behaviors of impurities, the conditions of cesium and barium precipitation were surveyed and it was clarified that there were most impurities on the outside of UNH single crystal and that they make no eutectoid with UNH. On the other hand, it is confirmed that sweating and melting-filtration operations were effective in principle by the experiment with uranium and simulated FP system. After that, its effects verified by beaker scale experiments with the system including plutonium and irradiated fuel. Additionally, engineering scale tests were carried out with a Kureha Crystal Purifier (KCP) type testing device to evaluate that its performance was suitable for UNH purification. This work was supported by the Ministry of Education, Culture, Sports, Science and Technology of Japan (MEXT).
柴田 淳広; 鍛治 直也; 中原 将海; 矢野 公彦; 田山 敏光; 中村 和仁; 鷲谷 忠博; 明珍 宗孝; 近沢 孝弘*; 菊池 俊明*
Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.151 - 157, 2009/09
原子力機構では、FBRサイクル実用化研究開発の一部として、三菱マテリアルと協力し、ウラン晶析プロセスの開発を実施している。このプロセスは、Uと他の元素の溶解度の差を利用しており、温度や酸濃度により制御可能である。溶解液中のUの大半は、溶解液の温度を下げることにより硝酸ウラニル結晶として回収される。本報では、U晶析プロセスと機器に関する研究開発状況について報告する。実溶解液を用いたビーカ規模の試験をCPFにて実施した。U晶析工程におけるFPの挙動について議論する予定である。また、工学規模の晶析装置を用いた、非定常事象評価試験を実施した。スクリュー回転数低下,結晶排出口閉塞及び母液排出口閉塞の各事象について、事象の進展及び事象検知手段を確認した。
近沢 孝弘*; 菊池 俊明*; 柴田 淳広; 小山 智造; 本間 俊司*
Journal of Nuclear Science and Technology, 45(6), p.582 - 587, 2008/06
被引用回数：18 パーセンタイル：74.54(Nuclear Science & Technology)晶析工程を含む再処理技術開発の基礎データを得ることを目的に、硝酸ウラニルのバッチ晶析試験を実施した。使用済燃料溶解液の状態に対応するように、試験液中の初期の硝酸ウラニル濃度と酸濃度はそれぞれ500-600g/dmと4-6mol/dmとした。また、母液中のウラン濃度及び酸濃度並びに硝酸ウラニル結晶生成量を予想する方法を開発した。硝酸ウラニルの平衡溶解度の近似式を含む、定常状態の質量保存方程式を硝酸ウラニル結晶生成量等の予想方法に適用した。ウラン濃度と酸濃度の計算値は、実験値とよく一致している。硝酸ウラニル結晶生成量に関しては、5%以下の誤差で予想できる。
本間 俊司*; 石井 淳一; 菊池 俊明*; 近沢 孝弘*; 柴田 淳広; 小山 智造; 古閑 二郎*; 松本 史朗*
Journal of Nuclear Science and Technology, 45(6), p.510 - 517, 2008/06
被引用回数：11 パーセンタイル：59.16(Nuclear Science & Technology)U-Pu共晶析再処理システムを軽水炉燃料用に提案し、そのフローシート研究を実施した。本再処理システムは、硝酸溶液中の6価のプルトニウムが、単独では晶析しない場合でも硝酸ウラニルと共存すると、硝酸ウラニルと共晶析するという実験事実に基づく。本システムは、次の5工程、使用済燃料溶解工程,Pu酸化工程,共除染のためのU-Pu共晶析工程,結晶再溶解工程,UとPu分離のためのU晶析工程から成る。有機溶媒を使用しないため、有機溶媒の可燃性や処理にかかわる安全性や経済性の点で、PUREX再処理システムに比べ有利である。本システムは、U-Pu共晶析工程でほぼ全量のUとPuを回収するために、U-Pu共晶析工程の母液を溶解工程にリサイクルする必要がある。その最適なリサイクル率は、燃料の種類や製品の除染係数等によって決定される。U晶析工程からの母液は、UとPuを含んでおり、MOX燃料の原料となる。本フローシート研究から、U晶析工程の温度を制御することにより母液中のPu/U比を一定に保つことができ、使用済燃料組成の違いが製品の品質に影響を及ぼさないことがわかった。
杉川 進; 中崎 正人; 木村 明博; 木田 孝*; 木原 武弘*; 赤堀 光雄; 湊 和生; 須田 和浩*; 近沢 孝弘*
日本原子力学会和文論文誌, 6(4), p.476 - 483, 2007/12
プルトニウム抽出残液からのAmの分離回収のために、TODGA吸着材カラムを用いた単一のクロマト分離法の開発を行ってきた。抽出残液には、Am(
620mg/
)のほかに、Np(107mg/), Ag(2000mg/), Fe(290mg/), Cr(38mg/), Ni(52mg/)及び微量TBPを含んでいた。NUCEFにおいて分離試験及び酸化物転換試験を行った結果、小規模分離試験でのAmの収率及び純度がそれぞれ8392%及び9798%、スケールアップ分離試験でのAmの収率及び純度がそれぞれ8595%及び9899%であった。また、回収されたAm溶液をシュウ酸沈殿法により、Am酸化物に転換するための酸化物転換試験を行った結果、小規模酸化物転換試験での収率が89100%及びスケールアップ酸化物転換試験での収率が8596%であった。本試験を通して、6リットルの抽残液から約1.8グラムのAm酸化物が回収され、TRU高温化学研究の試料として使用された。
大山 孝一; 野村 和則; 鷲谷 忠博; 田山 敏光; 矢野 公彦; 柴田 淳広; 小巻 順; 近沢 孝弘*; 菊池 俊明*
Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycles and Systems (Global 2007) (CD-ROM), p.1461 - 1466, 2007/09
次世代の再処理技術として、安全性の向上と高経済性が要求される中、晶析技術は将来技術として最も注目されている技術である。原子力機構は、三菱マテリアル,埼玉大学及び早稲田大学とともに晶析プロセス開発と連続処理が可能な晶析装置開発を並行して行ってきた。晶析プロセス開発においては、原子力機構の高レベル放射性物質研究施設(CPF)を中心に、国内外の研究機関のフィールドにて、照射済燃料溶解液等を用いた基礎試験を実施し、フローシート検討を行うとともに、さらにより純粋な結晶を得るために、結晶精製研究を行っている。また、晶析装置開発においては、各種の晶析装置構造の検討を経て、最も有望な晶析装置として、回転キルン型連続晶析装置の型式を選定し、ウラン溶液での基本特性データを取得した。また、工学規模の晶析装置を製作し、システム性能試験を実施した。本報において、晶析プロセスの技術開発を報告する。
森田 泰治; 川田 善尚*; 峯尾 英章; 古志野 伸能*; 浅沼 徳子*; 池田 泰久*; 山崎 和彦*; 近沢 孝弘*; 田巻 喜久*; 菊池 俊明*
Journal of Nuclear Science and Technology, 44(3), p.354 - 360, 2007/03
被引用回数：16 パーセンタイル：72.04(Nuclear Science & Technology)沈殿法のみによる使用済燃料の簡易再処理プロセス開発のため、焼却可能な有機試薬であるNCP(N-シクロヘキシル-2-ピロリドン)によるPu及びほかの超ウラン元素の沈殿挙動を検討した。Puのみの硝酸溶液では、NCPによりPu(VI)でもPu(IV)でも沈殿したが、U(VI)沈殿の場合よりも多くのNCPを必要とした。U(VI)とPu(IV)の混合溶液において、NCPを[NCP]/[U]=1.4の比で加え、十分な時間撹拌することで、U(VI)の選択的沈殿を達成した。また、U(VI)-Pu(VI)溶液あるいはU(VI)-Pu(IV)溶液において十分な量のNCPを加えることでU及びPuをともに定量的に沈殿させることができた。このU-Pu共沈殿では、沈殿物の物理的性状からPuの原子価はVI価が望ましい。そこで、Pu(IV)のPu(VI)への酸化について検討し、溶液を加熱する方法が本プロセスでは適切な方法であることを見いだした。さらに、選択的U沈殿においてもU-Pu共沈殿においても、Am(III)及びNp(V)は沈殿しないことを明らかにした。以上の結果から、NCP沈殿法による再処理の成立性を実証した。
鷲谷 忠博; 菊池 俊明*; 柴田 淳広; 近沢 孝弘*; 本間 俊司*
Proceedings of 14th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-14) (CD-ROM), 7 Pages, 2006/07
晶析技術は従来の湿式再処理に比べて多くの利点を有することから次世代の再処理技術として注目されている。本報告は、この晶析装置開発に関するこれまでの開発成果を報告するものである。日本原子力研究開発機構では晶析技術開発として先進的湿式再処理プロセス(NEXTプロセスと称する)におけるウラン晶析技術の開発を進めるとともに、三菱マテリアル,埼玉大学と共同でプルトニウムをウランと同時回収する共晶析技術の開発も実施している。上記の2つの晶析プロセスにおいて、結晶を生成する晶析装置は同様の形式の晶析装置が適用可能であり、日本原子力研究開発機構と三菱マテリアルは晶析システムの連続処理による処理量の向上と連続化による晶析工程の最適化を図るため、各種の晶析装置の比較検討を行い、円環型連続晶析装置からなる連続晶析システムを開発し、工学規模晶析装置を用いたウラン実証試験を実施した。この円環型晶析装置は傾斜して配置され、周囲に冷却ジャケットを持った円筒容器中に螺旋状のスクリューを有するシリンダーが回転する構造となっている。原料である溶解液は冷媒によって冷却されることで硝酸ウラニルが結晶として析出する。析出した結晶スラリーは回転する内筒スクリューにより移送され、結晶排出口から装置外に排出される。本報告では、この円環型連続晶析装置の構造,晶析特性等について報告する。
森田 泰治; 川田 善尚*; 峯尾 英章; 古志野 伸能*; 浅沼 徳子*; 池田 泰久*; 山崎 和彦*; 近沢 孝弘*; 田巻 喜久*; 菊池 俊明*
Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 6 Pages, 2005/10
NCP(N-シクロヘキシル-2-ピロリドン)がウラニルイオンと選択的に沈殿を生成するという極めて特異な性質と沈殿物の取扱いの容易な点を利用し、使用済燃料溶解液中の大部分のウラニルイオンを選択的に沈殿させ、さらにプルトニウムをウランとともに沈殿させる、NCP沈殿法のみによる簡易再処理プロセスの開発研究を外部機関との連携で実施した。原研では、プロセス成立性の鍵を握るPu及び他の超ウラン元素の沈殿挙動について実験的に調べ、その結果プロセス成立性について十分な見通しを得た。
