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BaCo(PO
)Sheng, J.*; Wang, L.*; Candini, A.*; Jiang, W.*; Huang, L.*; Xi, B.*; Zhao, J.*; Ge, H.*; Zhao, N.*; Fu, Y.*; et al.
Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 119(51), p.e2211193119_1 - e2211193119_9, 2022/12
被引用回数：3 パーセンタイル：28(Multidisciplinary Sciences)Although considerable progress has been made in the theoretical understanding of the low-dimensional frustrated quantum magnets, experimental realizations of a well-established scaling analysis are still scarce. This is particularly true for the two-dimensional antiferromagnetic triangular lattices. Owing to the small exchange strength, the newly discovered compound NaBaCo(PO) provides a rare opportunity for clarifying the quantum criticality in an ideal triangular lattice with quantum spin S=1/2. In addition to the establishment of the complete phase diagrams, the spin Hamiltonian with a negligible interplane interaction has been determined through the spin wave dispersion in the polarized state, which is consistent with the observation of a two-dimensional quantum critical point with the Bose-Einstein condensation of diluted free bosons.
-type PbSRathore, E.*; Juneja, R.*; Sarkar, D.*; Roychowdhury, S.*; 古府 麻衣子; 中島 健次; Singh, A. K.*; Biswas, K.*
Materials Today Energy (Internet), 24, p.100953_1 - 100953_9, 2022/03
被引用回数：14 パーセンタイル：85.62(Chemistry, Physical)We demonstrate a high thermoelectric figure of merit (zT) of 1.45 at 900 K for Ge doped (4-10 mol%) -type PbS, which is the one of the highest values among all -type PbS-based thermoelectric materials. This high performance is achieved by simultaneous (a) enhancement of covalency in chemical bonding which increases the electrical conductivity, and (b) reduction of lattice thermal conductivity to an ultra-low value of 0.56 W m
K at 900 K by the introduction of nanometer-sized (5-10 nm) precipitates of PbGeS in PbS matrix which strongly scatter the heat-carrying phonons. The presence of low-lying transverse acoustic (TA) and longitudinal acoustic (LA) phonon modes at 48.24 cm and 91.83 cm, respectively are experimentally revealed from inelastic neutron scattering (INS) experiments. The softening of low-frequency modes at a higher temperature and ultra-short phonon lifetime (1-4.5 ps) further explain the ultra-low thermal conductivity.
Zhang, D.*; Hu, X.*; Chen, T.*; Abernathy, D. L.*; 梶本 亮一; 中村 充孝; 古府 麻衣子; Foley, B. J.*; Yoon, M.*; Choi, J. J.*; et al.
Physical Review B, 102(22), p.224310_1 - 224310_10, 2020/12
被引用回数：4 パーセンタイル：26.53(Materials Science, Multidisciplinary)The long carrier lifetime and defect tolerance in metal halide perovskites (MHPs) are major contributors to the superb performance of MHP optoelectronic devices. Large polarons were reported to be responsible for the long carrier lifetime. Yet microscopic mechanisms of the large polaron formation, including the so-called phonon melting, are still under debate. Here, time-of-flight inelastic neutron scattering experiments and first-principles density-functional theory calculations were employed to investigate the lattice vibrations (or phonon dynamics) in methylammonium lead iodide, a prototypical example of MHPs. Our findings are that optical phonons lose temporal coherence gradually with increasing temperature which vanishes at the orthorhombic-to-tetragonal structural phase transition. Surprisingly, however, we found that the spatial coherence is still retained throughout the decoherence process. We argue that the temporally decoherent and spatially coherent vibrations contribute to the formation of large polarons in this metal halide perovskite.
Zhang, P.*; Tang, X.*; Wang, Y.*; Wang, X.*; Gao, D.*; Li, Y.*; Zheng, H.*; Wang, Y.*; Wang, X.*; Fu, R.*; et al.
Journal of the American Chemical Society, 142(41), p.17662 - 17669, 2020/10
被引用回数：21 パーセンタイル：74.59(Chemistry, Multidisciplinary)固体トポケミカル重合(SSTP)は機能的な結晶性高分子材料を合成するための有望な方法であるが、溶液中で起こるさまざまな反応とは対照的に、非常に限られたタイプのSSTP反応しか報告されていない。ディールス・アルダー(DA)および脱水素-DA(DDA)反応は、溶液中で六員環を作るための教科書的反応であるが、固相合成ではほとんど見られない。本研究では、固体の1,4-ジフェニルブタジイン(DPB)を10-20GPaに加圧することで、フェニル基がジエノフィルとして、DDA反応することを複数の最先端の手法を用いて明らかにした。臨界圧力での結晶構造は、この反応が「距離選択的」であることを示している。つまり、フェニルとフェニルエチニル間の距離3.2
は、DDA反応は起こせるが、他のDDAや1,4-付加反応で結合を形成するには長すぎる。回収された試料は結晶性の肘掛け椅子型のグラファイトナノリボンであるため、今回の研究結果は、原子スケールの制御で結晶質炭素材料を合成するための新しい道を開く。
Gonzal
z, M. A.*; Borodin, O.*; 古府 麻衣子; 柴田 薫; 山田 武*; 山室 修*; Xu, K.*; Price, D. L.*; Saboungi, M.-L.*
Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 11(17), p.7279 - 7284, 2020/09
被引用回数：16 パーセンタイル：77.33(Chemistry, Physical)"Water-in-salt" (WIS) and "water-in-bisalt" (WIBS) electrolytes have recently been developed for Li-ion batteries. We report Quasielastic Neutron Scattering (QENS) measurements on solutions of a WIS electrolyte at two concentrations, and a WIBS electrolyte at one concentration. The data were Fourier transformed to obtain experimental intermediate scattering functions (ISFs) and compared with corresponding quantities obtained from Molecular Dynamics (MD) simulations. Both QENS and MD ISFs could be fitted well by a single stretched exponential function to obtain apparent translational diffusion coefficients for the water molecules. The QENS values agree well with the MD simulations for the solutions of a WIS electrolyte at two concentrations, but MD simulations predict a slower relaxation of water compared to QENS for the WIBS electrolyte. Comparison of the incoherent and coherent scattering reveals much faster water dynamics compared with structural relaxation of the ionic framework.
O
Allenspach, S.*; Biffin, A.*; Stuhr, U.*; Tucker, G. S.*; 河村 聖子; 古府 麻衣子; Voneshen, D. J.*; Boehm, M.*; Normand, B.*; Laflorencie, N.*; et al.
Physical Review Letters, 124(17), p.177205_1 - 177205_7, 2020/05
被引用回数：10 パーセンタイル：65.11(Physics, Multidisciplinary)The dimerized quantum magnet BaCuSiO was proposed as an example of "dimensional reduction" arising near the magnetic-field-induced quantum critical point (QCP) due to perfect geometrical frustration of its interbilayer interactions. We demonstrate by high-resolution neutron spectroscopy experiments that the effective intrabilayer interactions are ferromagnetic, thereby excluding frustration. We explain the apparent dimensional reduction by establishing the presence of three magnetically inequivalent bilayers, with ratios 
, whose differing interaction parameters create an extra field-temperature scaling regime near the QCP with a nontrivial but nonuniversal exponent. We demonstrate by detailed quantum Monte Carlo simulations that the magnetic interaction parameters we deduce can account for all the measured properties of BaCuSiO, opening the way to a quantitative understanding of nonuniversal scaling in any modulated layered system.
-MgAgSbLi, X.*; Liu, P.-F.*; Zhao, E.*; Zhang, Z.*; Guide, T.*; Le, M. D.*; Avdeev, M.*; 池田 一貴*; 大友 季哉*; 古府 麻衣子; et al.
Nature Communications (Internet), 11, p.942_1 - 942_9, 2020/02
被引用回数：36 パーセンタイル：90.35(Multidisciplinary Sciences)高性能の熱電材料実現には低熱伝導率が必要であり、その機構としてはフォノンの非調和によるもの、あるいは、結晶構造の動的な乱れによるフォノンの散乱によるものがあげられ、どちらも中性子散乱でその現象が明らかにされている。我々は中性子散乱と第一原理計算を組み合わせ、-MgAgSbにおいて、静的な結晶構造の乱れとフォノンの非調和性が組み合わされて極端に低い熱伝導率が実現されているということを見いだしたので、これを報告する。
shell; Lifetime measurements in 
ZnQueiser, M.*; Vogt, A.*; Seidlitz, M.*; Reiter, P.*; 富樫 智章*; 清水 則孝*; 宇都野 穣; 大塚 孝治*; 本間 道雄*; Petkov, P.*; et al.
Physical Review C, 96(4), p.044313_1 - 044313_13, 2017/10
被引用回数：5 パーセンタイル：41.41(Physics, Nuclear)ケルン大学のタンデム加速器にてZnの励起状態を核融合反応および核子移行反応によって生成し、そのいくつかの脱励起
線を放出する寿命を測定した。そこから電磁遷移強度を得た。殻内の配位が主である負パリティ状態間の遷移に加え、殻から
殻へ中性子が励起した配位をもつ正パリティ間の
遷移強度を得ることにも成功した。これらの正パリティ状態は、以前はオブレート変形しているとも考えられていたが、実験で得られた遷移強度を大規模殻模型計算の結果と比較することによって、プロレート変形を持つことが明らかとなった。
Nb
)O
米田 安宏; 谷口 博基*; Fu, D.*
Ferroelectrics, 513(1), p.1 - 6, 2017/09
被引用回数：7 パーセンタイル：35.49(Materials Science, Multidisciplinary)リラクサー強誘電体Pb(MgNb)Oの局所構造解析をExtended X-ray Absorption Fine Structure (EXAFS)を用いて行った。Nb周辺の局所構造をAgNbOと比較し、Pb周辺の局所構造をPbTiOと比較した。PMNのNb周辺構造はAgNbOとよく一致しており、AgNbOと同様のNb off-center shiftに起因する1.91と2.01の2つの結合に分裂していた。一方、disorderしたPbサイトはPDF解析から構造を抽出することに成功した。
and AgNbO
modified by Li substitution米田 安宏; 青柳 倫太郎*; Fu, D.*
Japanese Journal of Applied Physics, 55(10S), p.10TC04_1 - 10TC04_5, 2016/10
被引用回数：6 パーセンタイル：29.26(Physics, Applied)X線吸収微細構造(XAFS)と2体相関分布関数(PDF)を併用して、NaNbO及びLi置換したNa
Li
NbOの局所構造解析を行った。NaNbOは室温で反強誘電体として知られ、室温以下では反強誘電体の斜方晶と強誘電体の菱面体晶相が混在する温度領域が広く存在するため、相転移の全容は未だ明らかにはなっていない。我々は局所構造解析によって最低温相が菱面体晶構造であることを明らかにし、さらに秩序-無秩序型の相転移を仮定することでLi置換効果が理解できることがわかった。また、同様の現象がAgNbOにおいても観測されたため、これについても述べる。
米田 安宏; 小原 真司*; 永田 肇*; Fu, D.*; 竹中 正*
Transactions of the Materials Research Society of Japan, 39(4), p.455 - 458, 2014/12
Nb系ペロブスカイト酸化物は豊田中央研究所で開発されたLF4に代表されるように非常に大きな自発分極を有する強誘電体材料の有力なエンドメンバーである。しかしながら、LF4のような特性を示す材料の発見がごく最近であるため、その特性発現機構は未だ明らかにはされていない。また、Nb系ペロブスカイト酸化物はAサイトにアルカリ金属を有するために合成が困難で、良質のサンプルを得ることが困難であった。近年、合成法の改善により各種のNb系ペロブスカイト酸化物の高品位サンプルが入手できるようになった。そこで、これらのNb系ペロブスカイト酸化物の中から、NaNbO, KNbO、およびAgNbOの3種類のNb系ペロブスカイト化合物を選択し、2体相関分布関数法(pair-distribution function: PDF)を用いた局所構造解析を行うこととした。これらの局所構造は、平均構造で概ね再現できる。しかし、Nbが占める
サイト周辺の相関が非常に強固であり、
サイトを占めるアルカリ金属のイオンサイズに応じて相関長が変化することがわかった。
Na)TiO and NaNbO米田 安宏; 青柳 倫太郎*; Fu, D.*; 竹中 正*
Transactions of the Materials Research Society of Japan, 39(3), p.247 - 250, 2014/09
BiNaTiOとNaNbOは共に
O型のペロブスカイト強誘電体である。これらの物質は比較的高い圧電特性を有していることから、比鉛圧電素子への応用が期待されている。圧電素子として利用する場合、圧電振動中に自身の発する熱によって相変態することを防ぐために、広い温度領域で強誘電相を安定化させる必要がある。これらの物質にはアルカリ金属であるナトリウムが含まれているがナトリウムをリチウムで置換すると強誘電相が広い温度領域で安定化することがわかった。そこで、この安定化機構の解明のため平均構造のみでなく、局所構造も調べた結果、ナトリウムをリチウムに置換した際だけに観測される局所構造を見出した。
米田 安宏; Fu, D.*; 小原 真司*
Journal of Physics; Conference Series, 502(1), p.012022_1 - 012022_4, 2014/04
被引用回数：12 パーセンタイル：97.58(Materials Science, Multidisciplinary)斜方晶ペロブスカイト構造を有する物質は、強誘電体や磁性体に多く見られるが、Pb(Zr,Ti)OやLaMnOなどでは、温度変化や圧力変化に伴う相転移を理解するために、従来的な結晶構造解析だけでなく、局所構造解析を併用することによって相転移発現機構が正しく理解されることが示されている。今回、われわれは室温において斜方晶構造を持つNaNbOの局所構造解析を高エネルギーX線を用いた2体相関分布関数法で行った。その結果、NaNbOは200Kで典型的な秩序-無秩序型の相転移を起こしていることがわかった。NaNbOは定温領域で2相共存状態があるという報告もあるが、このような複雑な相転移的機構は秩序-無秩序型の相転移的によって引き起こされている。
Sr
CuO松浦 直人*; 藤田 全基*; 平賀 晴弘*; 古府 麻衣子*; 木村 宏之*; 脇本 秀一; Perring, T. G.*; Frost, C. D.*; 山田 和芳*
Physical Review B, 86(13), p.134529_1 - 134529_8, 2012/10
被引用回数：7 パーセンタイル：31.92(Materials Science, Multidisciplinary)Systematic inelastic neutron scattering studies have been performed on LaSrCu
Ni
O in order to elucidate the microscopic mechanism of magnetic Ni impurity doping effects on spin dynamics and superconductivity. In contrast to Zn doping, which precipitates static or quasistatic spin correlations around dopant, Ni doping remarkably reduces 
, the minimum energy of the upward branch of the hourglass-shaped magnetic dispersion where a commensurate magnetic peak is observed. Ni doping at 
further reduces to zero energy and broadens the distribution of , corresponding to the appearance of the normal state at base temperature (
K) as well as the broadening of the superconducting transition.
Lin, M.; Shi, W.*; Fu, H.*; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介; Xu, D.*; Chai, Z.*
no journal, ,
パーオキシナイトライト(ONOO
)や窒素酸化物(NOx)等の活性窒素種(RNSs)は、チロシンのニトロ化に代表されるように、芳香族アミノ化合物(チロシンやトリプトファン等)に対しさまざまな修飾を行うことが知られている。特に、3-ニトロチロシン(3-NT)は、細胞内の窒素化ストレスを測るうえで重要な指標化合物と考えられ、この反応性を調べることは非常に重要である。そこで本研究では、3-NT及びその誘導体の酸化性ラジカルとの反応性を調べた。まずナノ秒パルスラジオリシス法を用いて、3-NT, N-acetyl-3-nitrotyrosine ethyl ester(NANTE)、及びGly-nitroTyr-Gly含有3-NTについて酸化性ラジカル(N
ラジカル)との反応速度定数を調べた結果、非常に高い反応性を持つことがわかった。過渡的生成物の吸収スペクトルを測定した結果、一電子酸化反応によるものと同定された。さらに、最終生成物の質量分析を行った結果、二量体が形成されていることがわかった。細胞内におけるタンパク質の凝集は、3-NT残基の二量化反応を介して引き起こされるのではないかと推測される。
の局所構造米田 安宏; 小原 真司*; Fu, D.*
no journal, ,
ニオブ系ペロブスカイトの一つであるNaNbOはサイトにアルカリ金属のナトリウムを含んでいる。アルカリ金属酸化物の潮解性のため、合成が困難な強誘電体であったが、近年はこの問題も克服されつつあり、良質のサンプルが合成されるようになった。そこで、NaNbOの相転移を再確認するため、局所構造解析の一つである2体相関分布関数法(PDF)を用いた構造解析を行った。通常、強誘電体の構造相転移では、転移点近傍で局所構造はほとんど変化しない。しかし、NaNbOにおいては明瞭な局所構造の変化が見られており、相転移機構を考察中である。
の局所構造,2米田 安宏; 小原 真司*; Fu, D.*
no journal, ,
前回の学会ではNaNbOの2体相関分布関数法(PDF)を用いた局所構造解析の結果を報告した。NaNbOは室温以下の広い温度領域でrhombohedral構造とorthorhombic構造が共存していると言われているが、局所構造は全ての温度領域でrhombohedral構造で再現できたことから、NaNbOのground stateはrhombohedral構造であると考えられる。この広い2相共存領域を伴う散漫的な相転移的は、AサイトのNaをLiで置換することによってシャープな相転移へと変化することが知られている。今回はLiを10mol%ドープした(Na
Li
)NbOの局所構造解析を同様に行った。2相共存領域ではpureなNaNbOのBragg反射は散漫的になっていたがLiをドープすることによってシャープなBragg反射へと変化し、局所構造もrhombohedral構造がより安定化することがわかった。
の相転移と局所構造米田 安宏; 小舟 正文*; 和田 智志*; Fu, D.*
no journal, ,
NaNbOは複雑な相転移系列を持つ。室温以下には斜方晶構造から菱面体晶構造への相転移があるが、この相転移は散漫的で広い温度領域で2相共存状態にある。我々は散漫的な相転移の原因はNaNbOの局所構造にあると考えている。この仮説を確かめるために種々の方法で作製したNaNbOを用いて、その相転移と局所構造の関係を調べた。PDF解析から明らかになったNbの酸素八面体中心からのオフセンターシフトは、シフト量が大きければ大きいほど明瞭な相転移を示すことがわかった。
O
ceramic powder from high-energy X-ray diffraction米田 安宏; Fu, D.*
no journal, ,
In this work the structure of Ca
Ba
NbO (CBN) ceramic was determined from sintered polycrystalline samples, by using high-energy X-ray diffraction with powder data, allowing a good refinement of the positional and vibrational parameters of the heavy metal atoms. Synchrotron X-ray powder diffraction data were collected in the transmission mode at the beamlines BL04B2 and BL14B1 of SPring-8. We used the Rietveld and PDF analyses of high-resolution synchrotron X-ray scattering data to bridge the local and average structures.
BaNbOの高エネルギーX線回折米田 安宏; Fu, D.*
no journal, ,
タングステンブロンズ型構造の強誘電体は電気光学効果、非線形効果やリラクサー的な挙動が報告されている。室温で斜方晶構造を持つBaNbOはBaサイトにCaを加えるとCaの置換量が0.19
0.32の組成範囲で単相の正方晶構造が出現することがわかった。また、置換効果によってab面内のdisorderが生じセラミックスサンプルでありながらc軸方向に超格子反射が観測された。現在、これらの現象をもとに局所構造モデルを構築中である。
