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-MgAgSbLi, J.*; Li, X.*; Zhang, Y.*; Zhu, J.*; Zhao, E.*; 古府 麻衣子; 中島 健次; Avdeev, M.*; Liu, P.-F.*; Sui, J.*; et al.
Applied Physics Reviews (Internet), 11(1), p.011406_1 - 011406_8, 2024/03
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Physics, Applied)The desire for intrinsically low lattice thermal conductivity (
) in thermoelectrics motivates numerous efforts on understanding the microscopic mechanisms of heat transport in solids. Here, based on theoretical calculations, we demonstrate that -MgAgSb hosts low-energy localized phonon bands and avoided crossing of the rattler modes, which coincides with the inelastic neutron scattering result. Using the two-channel lattice dynamical approach, we find, besides the conventional contribution (
70% at 300 K) from particlelike phonons propagating, the coherence contribution dominated by the wavelike tunneling of phonons accounts for 30% of total at 300 K. By considering dual contributions, our calculated room-temperature of 0.64 Wm
K well agrees with the experimental value of 0.63 WmK. More importantly, our computations give a nonstandard 
dependence, perfectly explaining the abnormal temperature-trend of 
in experiment for -MgAgSb. By molecular dynamics simulation, we reveal that the structure simultaneously has soft crystalline sublattices with the metavalent bonding and fluctuating liquid-like sublattices with thermally induced large amplitude vibrations. These diverse forms of chemical bonding arouse mixed part-crystal part-liquid state, scatter strongly heat-carrying phonons, and finally produce extremely low . The fundamental research from this study will accelerate the design of ultralow- materials for energy-conversion applications.
BaCo(PO
)Sheng, J.*; Wang, L.*; Candini, A.*; Jiang, W.*; Huang, L.*; Xi, B.*; Zhao, J.*; Ge, H.*; Zhao, N.*; Fu, Y.*; et al.
Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 119(51), p.e2211193119_1 - e2211193119_9, 2022/12
被引用回数：3 パーセンタイル：28(Multidisciplinary Sciences)Although considerable progress has been made in the theoretical understanding of the low-dimensional frustrated quantum magnets, experimental realizations of a well-established scaling analysis are still scarce. This is particularly true for the two-dimensional antiferromagnetic triangular lattices. Owing to the small exchange strength, the newly discovered compound NaBaCo(PO) provides a rare opportunity for clarifying the quantum criticality in an ideal triangular lattice with quantum spin S=1/2. In addition to the establishment of the complete phase diagrams, the spin Hamiltonian with a negligible interplane interaction has been determined through the spin wave dispersion in the polarized state, which is consistent with the observation of a two-dimensional quantum critical point with the Bose-Einstein condensation of diluted free bosons.
Zhang, P.*; Tang, X.*; Wang, Y.*; Wang, X.*; Gao, D.*; Li, Y.*; Zheng, H.*; Wang, Y.*; Wang, X.*; Fu, R.*; et al.
Journal of the American Chemical Society, 142(41), p.17662 - 17669, 2020/10
被引用回数：21 パーセンタイル：74.59(Chemistry, Multidisciplinary)固体トポケミカル重合(SSTP)は機能的な結晶性高分子材料を合成するための有望な方法であるが、溶液中で起こるさまざまな反応とは対照的に、非常に限られたタイプのSSTP反応しか報告されていない。ディールス・アルダー(DA)および脱水素-DA(DDA)反応は、溶液中で六員環を作るための教科書的反応であるが、固相合成ではほとんど見られない。本研究では、固体の1,4-ジフェニルブタジイン(DPB)を10-20GPaに加圧することで、フェニル基がジエノフィルとして、DDA反応することを複数の最先端の手法を用いて明らかにした。臨界圧力での結晶構造は、この反応が「距離選択的」であることを示している。つまり、フェニルとフェニルエチニル間の距離3.2
は、DDA反応は起こせるが、他のDDAや1,4-付加反応で結合を形成するには長すぎる。回収された試料は結晶性の肘掛け椅子型のグラファイトナノリボンであるため、今回の研究結果は、原子スケールの制御で結晶質炭素材料を合成するための新しい道を開く。
-MgAgSbLi, X.*; Liu, P.-F.*; Zhao, E.*; Zhang, Z.*; Guide, T.*; Le, M. D.*; Avdeev, M.*; 池田 一貴*; 大友 季哉*; 古府 麻衣子; et al.
Nature Communications (Internet), 11, p.942_1 - 942_9, 2020/02
被引用回数：36 パーセンタイル：90.35(Multidisciplinary Sciences)高性能の熱電材料実現には低熱伝導率が必要であり、その機構としてはフォノンの非調和によるもの、あるいは、結晶構造の動的な乱れによるフォノンの散乱によるものがあげられ、どちらも中性子散乱でその現象が明らかにされている。我々は中性子散乱と第一原理計算を組み合わせ、-MgAgSbにおいて、静的な結晶構造の乱れとフォノンの非調和性が組み合わされて極端に低い熱伝導率が実現されているということを見いだしたので、これを報告する。
Wu, P.*; Zhang, B.*; Peng, K. L.*; 萩原 雅之*; 石川 喜久*; 古府 麻衣子; Lee, S. H.*; 組頭 広志*; Hu, C. S.*; Qi, Z. M.*; et al.
Physical Review B, 98(9), p.094305_1 - 094305_7, 2018/09
被引用回数：11 パーセンタイル：45.99(Materials Science, Multidisciplinary)熱電材料であるNaドープしたSnSeについて、ARPES, 中性子回折, 中性子非弾性散乱でその電子構造と格子ダイナミクスを測定した結果を報告する。
永井 佑紀; Shen, H.*; Qi, Y.*; Liu, J.*; Fu, L.*
Physical Review B, 96(16), p.161102_1 - 161102_6, 2017/10
被引用回数：54 パーセンタイル：89.54(Materials Science, Multidisciplinary)モンテカルロ法は原子力分野以外にも様々な分野で利用される極めて汎用的な手法である。近年、機械学習の手法を取り込むことで、高速なモンテカルロ法が開発されている。本論文では、銅酸化物高温超伝導体をはじめとする様々な物質のシミュレーションにおいて汎用的に用いられている連続時間量子モンテカルロ法に対して機械学習の手法を適用した結果を報告する。なお、上記課題の解決にあたり、モンテカルロ法でネックの一つとなる次の配置をどう決めるか、という問題に対して、機械学習によって自動的に決めるという手法を提案した。この手法の開発により、より高精度な超伝導体シミュレーションや、ウランなどの重い元素を含む第一原理計算の高速化が期待できる。これらの結果は、広く原子力分野のためのシミュレーション技術開発に資する成果である。
Wan, L. K.*; Peng, J.*; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介*; Fu, H. Y.*
Radiation Physics and Chemistry, 81(5), p.524 - 530, 2012/05
被引用回数：16 パーセンタイル：75.52(Chemistry, Physical)三種のクラウンエーテル、C
H
O, C
H
O
, C
H
O
及びそのモデルである1-4ジオキサンと、
OH, SO
, NO
ラジカルとの水溶液中での反応について、反応速度定数をレーザーフォトリシス法とパルスラジオリシス法により測定した。その結果、ジオキサン,クラウンエーテル類に対する反応性は、OHラジカルが最も高く、次いでSO, NOラジカルの順となることがわかった。さらに、各ラジカルに対するジオキサン、クラウンエーテル類の反応性を比較した結果、OH, SOラジカルとの反応では、反応性は分子内の水素の数に比例して増大することがわかった。この結果は、主たる反応機構がラジカルによる水素引き抜き反応であることを示す。一方、NOラジカルとの反応では、比較した分子の中でCHOが最も高い反応性を示し、NOラジカルとの反応性と分子内の水素の数とは相関しないことがわかった。クラウンエーテルは燃料再処理における新規抽出剤として検討されているが、硝酸水溶液中で放射線により誘起されるNOラジカルとクラウンエーテル類との反応性はこれまで報告がなく、本研究の結果は再処理プロセスの高度化に資するものである。
Fu, H. Y.*; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介*
Research on Chemical Intermediates, 38(1), p.135 - 145, 2012/01
被引用回数：2 パーセンタイル：2.92(Chemistry, Multidisciplinary)放射線照射により誘起される酸化プロセスで生じた三電子結合の過渡状態であるAcMet [S-S]
とAcMet [S-Br]のトリプトファン(Trp)との反応をパルスラジオリシスにより検討した。これらの過渡状態は
-acetyl-methionine amide (-AcMetNH)及び-acetyl-methionine methyl ester (-AcMetOMe)から形成したものであり、関連する反応機構について議論した。その結果、トリプトファンとメチオニン(Met)のペアが生体系にレドックス対を生成しやすいことが示唆された。このことは、メチオニンを含む合成や天然ペプチド中で分子間の電荷移動が効果的かつ高速に進行するという既存の報告と一致する。
Fu, H. Y.*; Lin, M.; 勝村 庸介*; 室屋 裕佐*
International Journal of Chemical Kinetics, 43(10), p.590 - 597, 2011/10
被引用回数：2 パーセンタイル：3.88(Chemistry, Physical)天然の四種のフラボノイド,シリビン,ナリンジェニン,ナリンジン及びヘスペレチンを対象に、ナノ秒パルスラジオリシス法を用いて、ラジカル捕捉能,抗酸化作用について研究した。シリビンとその誘導体の各種酸化ラジカルとの反応と、その機構について調べた。さらに、過渡ラジカルの同定と、捕捉反応の速度定数を決定した。これらをもとに、フラボノイドの構造と捕捉能との関係について理論的に考察した。われわれが以前行ったin vitro観測で明らかにしたDNA損傷の修復とその防護機能を考慮すると、フラボノイドが抗酸化機能を持った物質として期待できることを確認した。
Shi, W.-Q.*; Fu, H.-Y.*; Bounds, P. L.*; 室屋 裕佐*; Lin, M.; 勝村 庸介*; Zhao, Y.-L.*; Chai, Z.-F.*
Radiation Research, 176(1), p.128 - 133, 2011/07
被引用回数：3 パーセンタイル：17.22(Biology)3-ニトロチロシン(3NT)は酸化ストレスや活性酸素(Reactive Oxygen Species)の発生源の重要な生物的マーカーであることが報告されている。本研究では、3-NTとその誘導体と、水和電子の反応で生ずる反応中間体の紫外,可視吸収スペクトルを測定し、芳香族ニトロアニオンとしての特徴を多く有することを明らかにした。また、3-NT,N-アセチル-3-ニトロチロシンエチルエーテル(NANTE),ニトロチロシンを含有するペプチド、及びグリシン-ニトロチロシン-グリシンと水和電子との反応性を中性水溶液中で測定し、その反応性がニトロ化していない物質との反応性より約二桁高いことを見いだした。さらに、3-NT存在下での水和電子の減衰速度のpH依存性も測定した。
, Br
, and Br
in aqueous solutionsLin, M.; Archirel, P.*; Van-Oanh, N. T.*; 室屋 裕佐*; Fu, H.*; Yan, Y.*; 永石 隆二; 熊谷 友多; 勝村 庸介*; Mostafavi, M.*
Journal of Physical Chemistry A, 115(17), p.4241 - 4247, 2011/04
被引用回数：14 パーセンタイル：44.71(Chemistry, Physical)パルスラジオリシス法により水溶液中のBrとBrの吸収スペクトルの温度依存性を室温から380
Cまでの温度領域で測定した。BrとBrの吸収スペクトルの温度依存性は小さく、これらの遷移は結合状態間のものであることがわかった。また、Brの水和構造について20と300C、25MPaのもとで古典力学の計算を行った結果、温度によらず第一水和圏の水分子は陰イオンに強く結合していることがわかった。時間依存密度汎関数法によって二つの温度でのBrの水和イオンの吸収スペクトルを計算して、実験結果と比較した。
端 邦樹; Lin, M.; 勝村 庸介*; 室屋 裕佐*; Fu, H. Y.*; 山下 真一; 中川 秀彦*
Journal of Radiation Research, 52(1), p.15 - 23, 2011/01
被引用回数：20 パーセンタイル：59.76(Biology)A comparative study using the pulse radiolysis technique was carried out to investigate transient absorption spectra and rate constants for the reactions of OH radical and N radical with edaravone (3-methyl-1-phenyl-2-pyrazolin-5-one) and its four analogue compounds, 1,3-dimethyl-2-pyrazolin- 5-one, 3-methyl-1-(pyridin-2-yl)-2-pyrazolin-5-one, 1-phenyl-3-trifluoromethyl-2-pyrazolin-5-one and 1-(4-chlorophenyl)-3-ethyl-2-pyrazolin-5-one. The results showed that, unlike reaction mechanisms previously proposed, the phenyl group of edaravone played an important role in the reaction with OH radical and OH adducts to the phenyl group were formed. Quantum chemical calculations also strongly supported this attribution and suggested that the most favorable site for attacks by OH radical is the ortho position of the phenyl group. Moreover, the rate constants for the reactions of edaravone and its analogues towards OH radical and N radical were about 8.0
10
, and 4.010 dm
mols, respectively. Edaravone displayed higher reactivity compared to the others, in contrast a previous report in which 3-methyl-1-(pyridin-2-yl)-2-pyrazolin-5-one showed the highest reactivity towards OH radical.
Yan, Y.*; Lin, M.; 勝村 庸介*; Fu, H.*; 室屋 裕佐*
Radiation Physics and Chemistry, 79(12), p.1234 - 1239, 2010/12
被引用回数：2 パーセンタイル：17.46(Chemistry, Physical)パルスラジオリシス法を用いてさまざまな種類のアルコール中に生成する溶媒和電子スペクトルの温度依存性を測定した。一価,二価,三価のアルコール中の溶媒和電子について吸収ピークを調べた結果、OH基を多く含むものほど高エネルギー側に吸収ピークを持つことがわかった。次に、スペクトルの温度変化が分子構造によってどのように変化するか調べた結果、OHの数が同じ場合、長い側鎖のものほど吸収ピーク波長の温度変化(-d
/dT)は増加することがわかった。一方、側鎖の長さが同じ場合は、対称的な構造を持つものほど温度係数は増加することもわかった。
Fu, H. Y.*; Lin, M.; 勝村 庸介*; 横谷 明徳; 端 邦樹; 室屋 裕佐*; 藤井 健太郎; 鹿園 直哉
Acta Biochimica et Biophysica Sinica, 42(7), p.489 - 495, 2010/07
被引用回数：12 パーセンタイル：31.13(Biochemistry & Molecular Biology)Silybin(SLB)及びその類似体であるhesperetin(HESP), naringenin(NAN), naringin(NAR)は化学抗ガン剤として報告されている天然フラボノイドの有効成分であると考えられている。また、これらの物質がDNA塩基の酸化損傷を化学的に修復することをパルスラジオリシス法によって明らかにしてきた。そこで本研究では、in vitroにおいてプラスミドDNAの軟X線誘起損傷に対するSLBとその類似体による保護効果を調べた。X線照射の結果、保護効果を調べた物質の中ではHESPとSLBがX線によって誘起されるDNA一本鎖切断(SSB)を最も効果的に抑制することがわかった。さらに他の実験結果と比較すると、SLBやその類似体がin vitroでDNA損傷を抑制する能力はそれらのフリーラジカル捕捉能と関連があることがわかった。以上により、天然フラボノイド,SLB及びその類似体が放射線損傷に対する保護剤として有効に働くことを明らかにした。
Lin, M.; Fu, H.*; Lampre, I.*; De Waele, V.*; 室屋 裕佐*; Yan, Y.*; 山下 真一; 勝村 庸介; Mostafavi, M.*
Journal of Physical Chemistry A, 113(44), p.12193 - 12198, 2009/10
被引用回数：7 パーセンタイル：22.44(Chemistry, Physical)パルスラジオリシス法によりブロパン-1,2,3オール中の溶媒和電子の吸収スペクトルのモル吸光係数の再評価とともに、室温から373Kの温度領域でのスペクトルの温度依存性を測定した。高温から333Kまでの温度の減少に伴う吸収スペクトルの変化を333Kでの溶媒和挙動と比較し、ブロパン-1,2,3オール中の溶媒和電子の特有の構造について他のアルコールと比較検討した。
Fu, H. Y.*; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 端 邦樹; 勝村 庸介; 横谷 明徳; 鹿園 直哉; 籏野 嘉彦
Free Radical Research, 43(9), p.887 - 897, 2009/09
被引用回数：24 パーセンタイル：47.04(Biochemistry & Molecular Biology)Silybin (extracted from Silybum marianum) is the major active constituent of silymarin which possesses a wide range of medicinal properties. These properties may be, in part, due to the potent scavenging capacity of oxidizing free radicals. In this context, scavenging radicals (hydroxyl, azide, dibromide anion radicals, nitrite, carbonate, etc.) of silybin have been studied to understand the mechanistic aspects of its action against free radicals. The transients produced in these reactions have been assigned and the rate constants have been measured by pulse radiolysis techniques. Reduction potential determined both by cyclic voltammetry gave a value 0.62
0.02 V vs NHE at pH 9. Quantum chemical calculations have been performed to further confirm the different activities of individual hydroxyl groups with the difference of heat of formation. Moreover, silybin also protected plasmid pUC18 DNA from soft X-ray radiation which induced strand breaks. These results are expected to be helpful for a better understanding of the anti-oxidative properties of silybin.
Lin, M.; 勝村 庸介; Fu, H.*; Yan, Y.*; 室屋 裕佐*; 山下 真一
no journal, ,
パルスラジオリシス法によりグリセロール中の溶媒和電子の吸収スペクトルの温度依存性を室温から250Cに渡り測定した。グリセロール中の溶媒和電子のモル吸光係数を再検討した後、ピコ秒からマイクロ秒に渡る収量の時間依存性を測定した。
Lin, M.; 勝村 庸介; 室屋 裕佐*; Fu, H.*; 山下 真一; Yan, Y.*
no journal, ,
本研究は高温・超臨界水中に4,4'-bipyridylラジカルの光吸収スペクトルシフトを調べた。水の特性、特に誘電率の変化はスペクトルシフトの主要原因であることがわかった。さらに、スペクトルシフトに対する超臨界水の局所密度効果も観察された。
端 邦樹; Fu, H. Y.*; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介; 横谷 明徳; 籏野 嘉彦
no journal, ,
シリビンはオオアザミ抽出物から得られる天然の抗酸化物質であり、酸化性ラジカル捕捉剤として生体を防護する働きを示す。肝疾患などに効果があると知られているが、その反応性に関する報告は少ない。本研究では、パルスラジオリシス実験によって、さまざまな酸化性ラジカルを発生させ、シリビンの捕捉剤としての反応性を調べた。さらに、サイクリックボルタンメトリ法による還元電位も調べた。また、量子化学計算による反応機構の検討も行った。結果、シリビンは酸化性ラジカルとの高い反応性を示し、量子化学計算から最も活性な反応サイトが推定された。
端 邦樹; 勝村 庸介; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 山下 真一; Fu, H. Y.*; 工藤 久明*; 中川 恵一*; 中川 秀彦*
no journal, ,
抗酸化剤エダラボン(3-methyl-1-phenyl-2-pyrazolin-5-one)とOHラジカルとの反応性を明らかにするため、置換基を変化させたエダラボン誘導体について酸化性ラジカルとの反応性をパルスラジオリシス法により測定した。生成する中間体の吸収スペクトルを観測したところ、エダラボンとOHラジカルとの反応はフェニル基へのOH付加反応であることが示された。また、量子化学計算からフェニル基の2'位への付加体が最も安定化するということが示された。
