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論文

Crystal-liquid duality driven ultralow two-channel thermal conductivity in $$alpha$$-MgAgSb

Li, J.*; Li, X.*; Zhang, Y.*; Zhu, J.*; Zhao, E.*; 古府 麻衣子; 中島 健次; Avdeev, M.*; Liu, P.-F.*; Sui, J.*; et al.

Applied Physics Reviews (Internet), 11(1), p.011406_1 - 011406_8, 2024/03

The desire for intrinsically low lattice thermal conductivity ($$kappa_L$$) in thermoelectrics motivates numerous efforts on understanding the microscopic mechanisms of heat transport in solids. Here, based on theoretical calculations, we demonstrate that $$alpha$$-MgAgSb hosts low-energy localized phonon bands and avoided crossing of the rattler modes, which coincides with the inelastic neutron scattering result. Using the two-channel lattice dynamical approach, we find, besides the conventional contribution ($$sim$$70% at 300 K) from particlelike phonons propagating, the coherence contribution dominated by the wavelike tunneling of phonons accounts for $$sim$$30% of total $$kappa_L$$ at 300 K. By considering dual contributions, our calculated room-temperature $$kappa_L$$ of 0.64 Wm$$^{-1}$$K$$^{-1}$$ well agrees with the experimental value of 0.63 Wm$$^{-1}$$K$$^{-1}$$. More importantly, our computations give a nonstandard $$kappa_L propto T^{-0.61}$$ dependence, perfectly explaining the abnormal temperature-trend of $$sim T^{-0.57}$$ in experiment for $$alpha$$-MgAgSb. By molecular dynamics simulation, we reveal that the structure simultaneously has soft crystalline sublattices with the metavalent bonding and fluctuating liquid-like sublattices with thermally induced large amplitude vibrations. These diverse forms of chemical bonding arouse mixed part-crystal part-liquid state, scatter strongly heat-carrying phonons, and finally produce extremely low $$kappa_L$$. The fundamental research from this study will accelerate the design of ultralow-$$kappa_L$$ materials for energy-conversion applications.

論文

Extreme phonon anharmonicity underpins superionic diffusion and ultralow thermal conductivity in argyrodite Ag$$_{8}$$SnSe$$_{6}$$

Ren, Q.*; Gupta, M. K.*; Jin, M.*; Ding, J.*; Wu, J.*; Chen, Z.*; Lin, S.*; Fabelo, O.*; Rodriguez-Velamazan, J. A.*; 古府 麻衣子; et al.

Nature Materials, 22, p.999 - 1006, 2023/05

Ultralow thermal conductivity and fast ionic diffusion endow superionic materials with excellent performance both as thermoelectric converters and as solid-state electrolytes. Yet the correlation and interdependence between these two features remain unclear owing to a limited understanding of their complex atomic dynamics. Here we investigate ionic diffusion and lattice dynamics in argyrodite Ag$$_{8}$$SnSe$$_{6}$$ using synchrotron X-ray and neutron scattering techniques along with machine-learned molecular dynamics. We identify a critical interplay of the vibrational dynamics of mobile Ag and a host framework that controls the overdamping of low-energy Ag-dominated phonons into a quasi-elastic response, enabling superionicity. Concomitantly, the persistence of long-wavelength transverse acoustic phonons across the superionic transition challenges a proposed 'liquid-like thermal conduction' picture. Rather, a striking thermal broadening of low-energy phonons, starting even below 50 K, reveals extreme phonon anharmonicity and weak bonding as underlying features of the potential energy surface responsible for the ultralow thermal conductivity ($$<$$ 0.5 Wm$$^{-1}$$K$$^{-1}$$) and fast diffusion. Our results provide fundamental insights into the complex atomic dynamics in superionic materials for energy conversion and storage.

論文

Experimental evidence for the significance of optical phonons in thermal transport of tin monosulfide

Wu, P.*; 村井 直樹; Li, T.*; 梶本 亮一; 中村 充孝; 古府 麻衣子; 中島 健次; Xia, K.*; Peng, K.*; Zhang, Y.*; et al.

New Journal of Physics (Internet), 25(1), p.013032_1 - 013032_11, 2023/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Physics, Multidisciplinary)

The understanding of the lattice dynamics is essential for engineering the thermal transport properties in quantum materials. Based on the canonical point of view, acoustic phonons are believed to be the principal thermal carriers in heat flow. Here, in this work, optical phonons are elucidated to play a pivotal role in determining the lattice thermal conductivity in thermoelectric material SnS by using the state-of-the-art inelastic neutron scattering technique combined with first-principles calculations. Additionally, in contrast to acoustic phonons, optical phonons are observed to exhibit pronounced softening and broadening with temperature. Our observations not only shed light on the significance of the optical phonons in thermal transport but also provide a vital clue to suppress the propagation of optical phonons to optimize the thermoelectric performance of SnS.

論文

Two-dimensional quantum universality in the spin-1/2 triangular-lattice quantum antiferromagnet Na$$_{2}$$BaCo(PO$$_{4}$$)$$_{2}$$

Sheng, J.*; Wang, L.*; Candini, A.*; Jiang, W.*; Huang, L.*; Xi, B.*; Zhao, J.*; Ge, H.*; Zhao, N.*; Fu, Y.*; et al.

Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 119(51), p.e2211193119_1 - e2211193119_9, 2022/12

Although considerable progress has been made in the theoretical understanding of the low-dimensional frustrated quantum magnets, experimental realizations of a well-established scaling analysis are still scarce. This is particularly true for the two-dimensional antiferromagnetic triangular lattices. Owing to the small exchange strength, the newly discovered compound Na$$_{2}$$BaCo(PO$$_{4}$$)$$_{2}$$ provides a rare opportunity for clarifying the quantum criticality in an ideal triangular lattice with quantum spin S=1/2. In addition to the establishment of the complete phase diagrams, the spin Hamiltonian with a negligible interplane interaction has been determined through the spin wave dispersion in the polarized state, which is consistent with the observation of a two-dimensional quantum critical point with the Bose-Einstein condensation of diluted free bosons.

論文

Two-step Mott transition in Ni(S,Se)$$_2$$; $$mu$$SR studies and charge-spin percolation model

Sheng, Q.*; 金子 竜也*; Yamakawa, Kohtaro*; Guguchia, Z.*; Gong, Z.*; Zhao, G.*; Dai, G.*; Jin, C.*; Guo, S.*; Fu, L.*; et al.

Physical Review Research (Internet), 4(3), p.033172_1 - 033172_14, 2022/09

A pyrite system NiS$$_{2-x}$$Se$$_x$$ exhibits a bandwidth controlled Mott transition via (S,Se) substitutions in a two-step process: the antiferromagnetic insulator (AFI) to antiferromagnetic metal (AFM) transition at $$xsim$$0.45 followed by the AFM to paramagnetic metal (PMM) transition at $$xsim$$1.0. Among a few other Mott systems which exhibit similar two-step transitions, Ni(S,Se)$$_2$$ is of particular interest because a large intermediate AFM region in the phase diagram would provide unique opportunities to study the interplay between the spin and charge order. By comparing and combining our muon spin relaxation studies and previous neutron scattering studies, here we propose a picture where the spin order is maintained by the percolation of "nonmetallic" localized and dangling Ni moments surrounded by S, while the charge transition from AFI to AFM is caused by the percolation of the conducting paths generated by the Ni-Se-Ni bonds.

論文

Grain orientation dependence of deformation microstructure evolution and mechanical properties in face-centered cubic high/medium entropy alloys

吉田 周平*; Fu, R.*; Gong, W.; 池内 琢人*; Bai, Y.*; Feng, Z.*; Wu, G.*; 柴田 曉伸*; Hansen, N.*; Huang, X.*; et al.

IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 1249, p.012027_1 - 012027_6, 2022/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.83

This study revealed characteristics of the deformation behavior in high/medium entropy alloys (HEAs/MEAs) with face-centered cubic (FCC) structure. A Co$$_{60}$$Ni$$_{40}$$ alloy and a Co$$_{20}$$Cr$$_{40}$$Ni$$_{40}$$ MEA having low and high friction stresses (fundamental resistance to dislocation glide in solid solutions), respectively, but similar in other properties, including their stacking fault energy and grain sizes, were compared. The MEA exhibited a higher yield strength and work-hardening ability than those in the Co$$_{60}$$Ni$$_{40}$$ alloy at room temperature. Deformation microstructures of the Co$$_{60}$$Ni$$_{40}$$ alloy were composed of coarse dislocation cells (DCs) in most grains, and a few deformation twins (DTs) formed in grains with tensile axis (TA) nearly parallel to $$<$$111$$>$$. In the MEA, three microstructure types were found depending on the grain orientations: (1) fine DCs developed in TA$$sim$$//$$<$$100$$>$$-oriented grains; (2) planar dislocation structures (PDSs) formed in grains with other orientations; and (3) dense DTs adding to the PDSs developed in TA$$sim$$//$$<$$111$$>$$-oriented grains. The results imply difficulty in cross-slip of screw dislocations and dynamic recovery in the MEA, leading to an increase in the dislocation density and work-hardening rate. Our results suggest that FCC high-alloy systems with high friction stress inherently develop characteristic deformation microstructures advantageous for achieving high strength and large ductility.

論文

$$Q$$-dependent collective relaxation dynamics of glass-forming liquid Ca$$_{0.4}$$K$$_{0.6}$$(NO$$_{3}$$)$$_{1.4}$$ investigated by wide-angle neutron spin-echo

Luo, P.*; Zhai, Y.*; Falus, P.*; Garc$'i$a Sakai, V.*; Hartl, M.*; 古府 麻衣子; 中島 健次; Faraone, A.*; Z, Y.*

Nature Communications (Internet), 13, p.2092_1 - 2092_9, 2022/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:48.58(Multidisciplinary Sciences)

The relaxation behavior of glass formers exhibits spatial heterogeneity and dramatically changes upon cooling towards the glass transition. However, the underlying mechanisms of the dynamics at different microscopic length scales are not fully understood. We measured the $$Q$$-dependent coherent intermediate scattering function of a prototypical ionic glass former Ca$$_{0.4}$$K$$_{0.6}$$(NO$$_{3}$$)$$_{1.4}$$, in the highly viscous liquid state. In contrast to the structure modulated dynamics for $$Q$$ $$<$$ 2.4 $AA$^{-1}$$, i.e., at and below the structure factor main peak, for $$Q$$ $$>$$ 2.4 $AA$^{-1}$$, beyond the first minimum above the structure factor main peak, the stretching exponent exhibits no temperature dependence and concomitantly the relaxation time shows smaller deviations from Arrhenius behavior. This finding indicates a change in the dominant relaxation mechanisms around a characteristic length of 2.6 AA, below which the relaxation process exhibits a temperature independent distribution and more Arrhenius-like behavior.

論文

Neutron spin-echo studies of the structural relaxation of network liquid ZnCl$$_2$$ at the structure factor primary peak and prepeak

Luo, P.*; Zhai, Y.*; Leao, J. B.*; 古府 麻衣子; 中島 健次; Faraone, A.*; Zhang, Y.*

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 12(1), p.392 - 398, 2021/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:28.4(Chemistry, Physical)

典型的なネットワークイオン性液体ZnCl$$_2$$の第1およびプレ回折ピークでの微視的な構造緩和を中性子スピンエコー分光により調べた。第1構造ピークの緩和はプレピークのものより速く、活性化エネルギーは約33%高い。融点より十分高温においても、伸長指数関数で記述される緩和が観測された。驚くべきことに、とくに第1ピークにおいて、非指数関数性パラメータは冷却とともに急激に増加し、$$T_{rm m}$$に向かって緩和は伸長指数型から指数型へと変わる。これらの結果は、過冷却状態の典型的なガラス的ダイナミクスが平衡液体で現れること、2つの異なる空間スケールの運動の活性化エネルギーが冷却に伴うネットワーク構造の形成と関連していることを示唆する。

論文

DMFT reveals the non-Hermitian topology and Fermi arcs in heavy-fermion systems

永井 佑紀; Qi, Y.*; 磯部 大樹*; Kozii, V.*; Fu, L.*

Physical Review Letters, 125(22), p.227204_1 - 227204_7, 2020/11

 被引用回数:37 パーセンタイル:94.8(Physics, Multidisciplinary)

核燃料物質として使われるウランやプルトニウムなどを含む化合物はいわゆる重い電子系と呼ばれ、非常に強い電子間相互作用が多彩な物性を生み出している。また、強い電子間相互作用を持つ物質の性質を理解することは、同じく強い電子間相互作用を持つ銅酸化物高温超伝導体の性質を明らかにするためにも重要である。本論文では、銅酸化物高温超伝導体物質群で普遍的に見られる現象である「フェルミアーク」が、重元素化合物などの重い電子系でも現れることを理論的に示した。特に、ここで現れる「バルクフェルミアーク」は、重い電子系における新しいトポロジーに関する理論である「非エルミートトポロジカル理論」を用いることによって明らかになったものである。本論文によって、重い電子系の物性の理解に、トポロジーというこれまでとは全く異なった視点を用いることができることが示された。

論文

Distance-selected topochemical dehydro-diels-alder reaction of 1,4-Diphenylbutadiyne toward crystalline graphitic nanoribbons

Zhang, P.*; Tang, X.*; Wang, Y.*; Wang, X.*; Gao, D.*; Li, Y.*; Zheng, H.*; Wang, Y.*; Wang, X.*; Fu, R.*; et al.

Journal of the American Chemical Society, 142(41), p.17662 - 17669, 2020/10

 被引用回数:17 パーセンタイル:70.69(Chemistry, Multidisciplinary)

固体トポケミカル重合(SSTP)は機能的な結晶性高分子材料を合成するための有望な方法であるが、溶液中で起こるさまざまな反応とは対照的に、非常に限られたタイプのSSTP反応しか報告されていない。ディールス・アルダー(DA)および脱水素-DA(DDA)反応は、溶液中で六員環を作るための教科書的反応であるが、固相合成ではほとんど見られない。本研究では、固体の1,4-ジフェニルブタジイン(DPB)を10-20GPaに加圧することで、フェニル基がジエノフィルとして、DDA反応することを複数の最先端の手法を用いて明らかにした。臨界圧力での結晶構造は、この反応が「距離選択的」であることを示している。つまり、フェニルとフェニルエチニル間の距離3.2${AA}$は、DDA反応は起こせるが、他のDDAや1,4-付加反応で結合を形成するには長すぎる。回収された試料は結晶性の肘掛け椅子型のグラファイトナノリボンであるため、今回の研究結果は、原子スケールの制御で結晶質炭素材料を合成するための新しい道を開く。

論文

Ultralow thermal conductivity from transverse acoustic phonon suppression in distorted crystalline $$alpha$$-MgAgSb

Li, X.*; Liu, P.-F.*; Zhao, E.*; Zhang, Z.*; Guide, T.*; Le, M. D.*; Avdeev, M.*; 池田 一貴*; 大友 季哉*; 古府 麻衣子; et al.

Nature Communications (Internet), 11, p.942_1 - 942_9, 2020/02

 被引用回数:30 パーセンタイル:89.49(Multidisciplinary Sciences)

高性能の熱電材料実現には低熱伝導率が必要であり、その機構としてはフォノンの非調和によるもの、あるいは、結晶構造の動的な乱れによるフォノンの散乱によるものがあげられ、どちらも中性子散乱でその現象が明らかにされている。我々は中性子散乱と第一原理計算を組み合わせ、$$alpha$$-MgAgSbにおいて、静的な結晶構造の乱れとフォノンの非調和性が組み合わされて極端に低い熱伝導率が実現されているということを見いだしたので、これを報告する。

論文

Investigation of the electronic structure and lattice dynamics of the thermoelectric material Na-doped SnSe

Wu, P.*; Zhang, B.*; Peng, K. L.*; 萩原 雅之*; 石川 喜久*; 古府 麻衣子; Lee, S. H.*; 組頭 広志*; Hu, C. S.*; Qi, Z. M.*; et al.

Physical Review B, 98(9), p.094305_1 - 094305_7, 2018/09

 被引用回数:9 パーセンタイル:46.45(Materials Science, Multidisciplinary)

熱電材料であるNaドープしたSnSeについて、ARPES, 中性子回折, 中性子非弾性散乱でその電子構造と格子ダイナミクスを測定した結果を報告する。

論文

Self-learning Monte Carlo method; Continuous-time algorithm

永井 佑紀; Shen, H.*; Qi, Y.*; Liu, J.*; Fu, L.*

Physical Review B, 96(16), p.161102_1 - 161102_6, 2017/10

 被引用回数:52 パーセンタイル:89.43(Materials Science, Multidisciplinary)

モンテカルロ法は原子力分野以外にも様々な分野で利用される極めて汎用的な手法である。近年、機械学習の手法を取り込むことで、高速なモンテカルロ法が開発されている。本論文では、銅酸化物高温超伝導体をはじめとする様々な物質のシミュレーションにおいて汎用的に用いられている連続時間量子モンテカルロ法に対して機械学習の手法を適用した結果を報告する。なお、上記課題の解決にあたり、モンテカルロ法でネックの一つとなる次の配置をどう決めるか、という問題に対して、機械学習によって自動的に決めるという手法を提案した。この手法の開発により、より高精度な超伝導体シミュレーションや、ウランなどの重い元素を含む第一原理計算の高速化が期待できる。これらの結果は、広く原子力分野のためのシミュレーション技術開発に資する成果である。

論文

Precise determination of $$^{12}_{Lambda}$$C level structure by $$gamma$$-ray spectroscopy

細見 健二; Ma, Y.*; 味村 周平*; 青木 香苗*; 大樂 誠司*; Fu, Y.*; 藤岡 宏之*; 二ツ川 健太*; 井元 済*; 垣口 豊*; et al.

Progress of Theoretical and Experimental Physics (Internet), 2015(8), p.081D01_1 - 081D01_8, 2015/08

 被引用回数:14 パーセンタイル:66.75(Physics, Multidisciplinary)

$$gamma$$線分光によって$$^{12}_{Lambda}$$Cハイパー核のレベル構造を精密に測定した。ゲルマニウム検出器群Hyperball2を用いて、$$^{12}$$C$$(pi^{+}, K^{+}gamma)$$反応からの4本の$$gamma$$線遷移を同定することに成功した。基底状態スピン二重項$$(2^{-}, 1^{-}_{1})$$のエネルギー間隔は直接遷移$$M1$$$$gamma$$線により、$$161.5pm0.3$$(stat)$$pm0.3$$(syst)keVと測定された。また、励起準位である$$1^{-}_{2}$$$$1^{-}_{3}$$について、それぞれ、$$2832pm3pm4$$, keVと$$6050pm8pm7$$, keVと励起エネルギーを決定した。これらの測定された$$^{12}_{Lambda}$$Cの励起エネルギーは反応分光による$$lambda$$ハイパー核の実験研究において決定的な基準となる。

論文

Hydroxyl radical, sulfate radical and nitrate radical reactivity towards crown ethers in aqueous solutions

Wan, L. K.*; Peng, J.*; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介*; Fu, H. Y.*

Radiation Physics and Chemistry, 81(5), p.524 - 530, 2012/05

 被引用回数:16 パーセンタイル:75.65(Chemistry, Physical)

三種のクラウンエーテル、C$$_{8}$$H$$_{14}$$O$$_{4}$$, C$$_{10}$$H$$_{20}$$O$$_{5}$$, C$$_{12}$$H$$_{24}$$O$$_{6}$$及びそのモデルである1-4ジオキサンと、$$^{cdot}$$OH, SO$$_{4}^{cdot-}$$, NO$$_{3}^{cdot}$$ラジカルとの水溶液中での反応について、反応速度定数をレーザーフォトリシス法とパルスラジオリシス法により測定した。その結果、ジオキサン,クラウンエーテル類に対する反応性は、$$^{cdot}$$OHラジカルが最も高く、次いでSO$$_{4}^{cdot-}$$, NO$$_{3}^{cdot}$$ラジカルの順となることがわかった。さらに、各ラジカルに対するジオキサン、クラウンエーテル類の反応性を比較した結果、$$^{cdot}$$OH, SO$$_{4}^{cdot-}$$ラジカルとの反応では、反応性は分子内の水素の数に比例して増大することがわかった。この結果は、主たる反応機構がラジカルによる水素引き抜き反応であることを示す。一方、NO$$_{3}^{cdot}$$ラジカルとの反応では、比較した分子の中でC$$_{8}$$H$$_{14}$$O$$_{4}$$が最も高い反応性を示し、NO$$_{3}^{cdot}$$ラジカルとの反応性と分子内の水素の数とは相関しないことがわかった。クラウンエーテルは燃料再処理における新規抽出剤として検討されているが、硝酸水溶液中で放射線により誘起されるNO$$_{3}^{cdot}$$ラジカルとクラウンエーテル類との反応性はこれまで報告がなく、本研究の結果は再処理プロセスの高度化に資するものである。

論文

Pulse radiolysis studies of intermolecular charge transfers involving tryptophan and three-electron-bonded intermediates derived from methionine

Fu, H. Y.*; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介*

Research on Chemical Intermediates, 38(1), p.135 - 145, 2012/01

 被引用回数:2 パーセンタイル:2.98(Chemistry, Multidisciplinary)

放射線照射により誘起される酸化プロセスで生じた三電子結合の過渡状態であるAcMet$$_{2}$$ [S-S]$$^{+}$$とAcMet [S-Br]のトリプトファン(Trp)との反応をパルスラジオリシスにより検討した。これらの過渡状態は$$N$$-acetyl-methionine amide ($$N$$-AcMetNH$$_{2}$$)及び$$N$$-acetyl-methionine methyl ester ($$N$$-AcMetOMe)から形成したものであり、関連する反応機構について議論した。その結果、トリプトファンとメチオニン(Met)のペアが生体系にレドックス対を生成しやすいことが示唆された。このことは、メチオニンを含む合成や天然ペプチド中で分子間の電荷移動が効果的かつ高速に進行するという既存の報告と一致する。

論文

Free-radical scavenging activities of silybin and its analogues; A Pulse radiolysis study

Fu, H. Y.*; Lin, M.; 勝村 庸介*; 室屋 裕佐*

International Journal of Chemical Kinetics, 43(10), p.590 - 597, 2011/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:3.9(Chemistry, Physical)

天然の四種のフラボノイド,シリビン,ナリンジェニン,ナリンジン及びヘスペレチンを対象に、ナノ秒パルスラジオリシス法を用いて、ラジカル捕捉能,抗酸化作用について研究した。シリビンとその誘導体の各種酸化ラジカルとの反応と、その機構について調べた。さらに、過渡ラジカルの同定と、捕捉反応の速度定数を決定した。これらをもとに、フラボノイドの構造と捕捉能との関係について理論的に考察した。われわれが以前行ったin vitro観測で明らかにしたDNA損傷の修復とその防護機能を考慮すると、フラボノイドが抗酸化機能を持った物質として期待できることを確認した。

論文

Nitration activates tyrosine toward reaction with the hydrated electron

Shi, W.-Q.*; Fu, H.-Y.*; Bounds, P. L.*; 室屋 裕佐*; Lin, M.; 勝村 庸介*; Zhao, Y.-L.*; Chai, Z.-F.*

Radiation Research, 176(1), p.128 - 133, 2011/07

 被引用回数:3 パーセンタイル:17.3(Biology)

3-ニトロチロシン(3NT)は酸化ストレスや活性酸素(Reactive Oxygen Species)の発生源の重要な生物的マーカーであることが報告されている。本研究では、3-NTとその誘導体と、水和電子の反応で生ずる反応中間体の紫外,可視吸収スペクトルを測定し、芳香族ニトロアニオンとしての特徴を多く有することを明らかにした。また、3-NT,N-アセチル-3-ニトロチロシンエチルエーテル(NANTE),ニトロチロシンを含有するペプチド、及びグリシン-ニトロチロシン-グリシンと水和電子との反応性を中性水溶液中で測定し、その反応性がニトロ化していない物質との反応性より約二桁高いことを見いだした。さらに、3-NT存在下での水和電子の減衰速度のpH依存性も測定した。

論文

Temperature dependent absorption spectra of Br$$^{-}$$, Br$$_{2}$$$$^{.-}$$, and Br$$_{3}$$$$^{-}$$ in aqueous solutions

Lin, M.; Archirel, P.*; Van-Oanh, N. T.*; 室屋 裕佐*; Fu, H.*; Yan, Y.*; 永石 隆二; 熊谷 友多; 勝村 庸介*; Mostafavi, M.*

Journal of Physical Chemistry A, 115(17), p.4241 - 4247, 2011/04

 被引用回数:14 パーセンタイル:44.86(Chemistry, Physical)

パルスラジオリシス法により水溶液中のBr$$_{2}$$$$^{.-}$$とBr$$_{3}$$$$^{-}$$の吸収スペクトルの温度依存性を室温から380$$^{circ}$$Cまでの温度領域で測定した。Br$$_{2}$$$$^{.-}$$とBr$$_{3}$$$$^{-}$$の吸収スペクトルの温度依存性は小さく、これらの遷移は結合状態間のものであることがわかった。また、Br$$^{-}$$の水和構造について20と300$$^{circ}$$C、25MPaのもとで古典力学の計算を行った結果、温度によらず第一水和圏の水分子は陰イオンに強く結合していることがわかった。時間依存密度汎関数法によって二つの温度でのBr$$^{-}$$の水和イオンの吸収スペクトルを計算して、実験結果と比較した。

論文

Pulse radiolysis study on free radical scavenger edaravone (3-methyl-1-phenyl-2-pyrazolin-5-one), 2; A Comparative study on edaravone derivatives

端 邦樹; Lin, M.; 勝村 庸介*; 室屋 裕佐*; Fu, H. Y.*; 山下 真一; 中川 秀彦*

Journal of Radiation Research, 52(1), p.15 - 23, 2011/01

 被引用回数:20 パーセンタイル:60(Biology)

A comparative study using the pulse radiolysis technique was carried out to investigate transient absorption spectra and rate constants for the reactions of OH radical and N$$_{3}$$ radical with edaravone (3-methyl-1-phenyl-2-pyrazolin-5-one) and its four analogue compounds, 1,3-dimethyl-2-pyrazolin- 5-one, 3-methyl-1-(pyridin-2-yl)-2-pyrazolin-5-one, 1-phenyl-3-trifluoromethyl-2-pyrazolin-5-one and 1-(4-chlorophenyl)-3-ethyl-2-pyrazolin-5-one. The results showed that, unlike reaction mechanisms previously proposed, the phenyl group of edaravone played an important role in the reaction with OH radical and OH adducts to the phenyl group were formed. Quantum chemical calculations also strongly supported this attribution and suggested that the most favorable site for attacks by OH radical is the ortho position of the phenyl group. Moreover, the rate constants for the reactions of edaravone and its analogues towards OH radical and N$$_{3}$$ radical were about 8.0$$times$$10$$^{9}$$, and 4.0$$times$$10$$^{9}$$ dm$$^{3}$$ mol$$^{-1}$$s$$^{-1}$$, respectively. Edaravone displayed higher reactivity compared to the others, in contrast a previous report in which 3-methyl-1-(pyridin-2-yl)-2-pyrazolin-5-one showed the highest reactivity towards OH radical.

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