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関根 由莉奈; 南川 卓也; 廣井 孝介; 大場 洋次郎*; 永川 栄泰*; 杉田 剛; 柴山 由樹; 深澤 倫子*
Carbohydrate Polymers, 327, p.121538_1 - 121538_11, 2024/03
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Applied)セルロースの結晶転移とその後の凍結架橋反応によってナノセルロース(NC)から形成された、無毒で強靱なNCゲルを開発した。低濃度のNaOHの使用と凍結を併用すると、凍結濃縮によりセルロースIからIIへのNCの結晶相転移が誘導されることを見出した。結晶相転移後、凍結濃縮層(FCL)内のNCとCA間の架橋により、強力なNCネットワーク構造が形成され、高い機械的強度を備えたNCハイドロゲルが形成した。凍結架橋したNCハイドロゲルは、NC-NaOHゾルと粉末吸着剤を混合することにより吸着剤を内部空間に容易に保持し、高い重金属除去効率を示した。この結果は、機能性材料の開発における化学修飾されていないセルロースの多用途性を示し、実用化の可能性を示すものである。
渡邉 哲平*; 関根 由莉奈; 深澤 倫子*
Macromolecules, 56(16), p.6217 - 6221, 2023/08
被引用回数：1 パーセンタイル：51.7(Polymer Science)ハイドロゲル中での水素同位体の挙動を調べるために、重水素化水を含むポリ-N,N-ジメチルアクリルアミド(PDMAA)ハイドロゲルの脱水過程におけるラマンスペクトルを分析した。結果は、脱水過程において軽水素が優位に蒸発することを示した。ゲル中の重水素モル比は、水分含有量が90.5wt%から5wt%に脱水されると、0.056から0.2に増加した。軽水素と重水素の水素結合の強さの違いにより、重水はハイドロゲル内のポリマーの親水基と優先的に水素結合を形成する。その結果、軽水素は脱水の初期段階で優先的に蒸発し、乾燥ハイドロゲルには重水素化された水が残る。
関根 由莉奈; 小林 理気*; Chi, S.*; Fernandez-Baca, J. A.*; 鈴谷 賢太郎; 藤崎 布美佳*; 池田 一貴*; 大友 季哉*; 深澤 倫子*; 山内 宏樹; et al.
JPS Conference Proceedings (Internet), 8, p.033009_1 - 033009_6, 2015/09
ハイドロゲル中の水の構造や特性を調べるため、100-300Kにおける低含水率のポリN,N,-ジメチルアクリルアミドハイドロ(PDMAA)ゲルの中性子回折パターンを測定した。低温下で観察されたブロードな回折パターンは昇温過程において変化し、220Kにおいて鋭いピークが観察された。これらの回折パターンを解析することにより、低含水率のゲル中には低温下でアモルファス氷が存在し、それらは昇温と共に立方晶氷, 六方晶氷に変化することを明らかにした。
関根 由莉奈; 高木 紀*; 須藤 小葉子*; 梶原 祐太郎*; 深澤 裕; 深澤 倫子*
Polymer, 55(24), p.6320 - 6324, 2014/11
被引用回数：26 パーセンタイル：67.65(Polymer Science)ハイドロゲルにおいて高分子側鎖が水の構造に及ぼす影響を調べるため、ポリアクリルアミドゲル(PAA)及びポリ
ジメチルアクリルアミドゲル(PDMAA)のラマンスペクトルを測定した。PAAとPDMAAは側鎖以外は同じ化学構造を有するポリマーである。結果、水分子の振動を示すO-H伸縮振動はPAAの場合含水率の減少に伴い低波数側にシフトし、PDMAAの場合は高波数側にシフトした。これらの結果より、PAAゲルにはPAAの親水基と強い水素結合で結合した水分子が存在し、一方、PDMAAゲルには弱い水素結合でネットワーク化した水分子が存在することを明らかにした。PAAとPDMAAはほぼ同様の構造を持つにも関わらず、側鎖の違いにより水分子の構造を大きくことなることが分かった。これらの水と高分子に関する知見は、新たな高分子材料の開発に極めて重要である。
関根 由莉奈; 深澤 倫子*; 相澤 守*; 小林 理気*; Chi, S.*; Fernandez-Baca, J. A.*; 山内 宏樹; 深澤 裕
Journal of Physical Chemistry B, 118(47), p.13453 - 13457, 2014/08
被引用回数：2 パーセンタイル：3.74(Chemistry, Physical)ハイドロゲル中に存在する水の構造や性質を明らかにすることを目的として、10-300Kにおける重水を含むポリ
,,-ジメチルアクリルアミドハイドロ(PDMAA)ゲルの中性子回折パターンを測定した。250K以下において観察された回折ピークは、ゲル中に氷が存在することを示した。これらのピーク位置は、通常の六方晶の氷(Ice Ih)よりも低い角度であった。このピーク位置のシフトはゲル中の氷の構造における
軸, 
軸の格子が通常のIce Ihよりも各々0.29, 0.3%大きいことを示す。この結果は、PDMAAゲル中に低密度の氷が存在することを示す。このような氷構造の歪みは、ゲル中における水分子と高分子鎖の相互作用によるものと考えられる。
工藤 久志*; 石田 純一*; Syuu, G.*; 関根 由莉奈; 深澤 倫子*
Journal of Chemical Physics, 140(4), p.044909_1 - 044909_8, 2014/01
被引用回数：95 パーセンタイル：96.43(Chemistry, Physical)ポリビニルアルコール(PVA)ハイドロゲル中の水及びポリマーネットワークの構造変化のメカニズムを明らかにするため、ラマン分光法を用いて物理架橋及び化学架橋により作製したPVAゲルの構造評価を行った。ラマンスペクトルの変化より、ゲル中の水やポリマーネットワークの構造は含水率及び架橋方法に依存することを明らかとした。
,-dimethylacrylamide hydrogels深澤 倫子*; 池田 尚弘*; 田畑 麻友*; 服部 正孝*; 相澤 守*; 柚木 俊二*; 関根 由莉奈
Journal of Polymer Science, Part B; Polymer Physics, 51(13), p.1017 - 1027, 2013/07
被引用回数：36 パーセンタイル：75.18(Polymer Science)To investigate the effects of crosslinker density on the properties of hydrogels, compression tests, scanning electron microscopy (SEM), differential scanning calorimetry (DSC), and Raman measurements were performed on poly-,-dimethylacrylamide hydrogels. The results of the compression tests showed that the Young's modulus increases as the crosslinker density increases. In addition, the results suggest that the bound water plays an important role in strengthening the hydrogel. The water structure may be one of the dominant factors governing the chemical and physical properties of hydrogels.
関根 由莉奈; 深澤 倫子*; 梶原 祐太郎*; 伊東 雄*; 深澤 裕
no journal, ,
高分子や糖溶液中に存在する水は、溶質分子との相互作用やその空間的制限からバルク水とは異なる構造や性質を示す。高分子や糖存在下における水や氷の構造や性質は、凍結融解法を利用して作製した材料の性質や生体試料の状態と密接に関係するため、その物性を調べることは重要である。本研究では、グルコース存在下における水や氷の物性を明らかにすることを目的とし、中性子散乱測定を行った。本発表では、得られた回折パターンの変化より、グルコース溶液中に存在する水と氷の構造について詳しく述べる。グルコース水溶液を140 Kまで冷却したところ、純粋なD
O氷とは異なる回折パターンが観察された。これら結果は、冷却速度が比較的遅い場合、グルコースDO水溶液より通常の氷とは異なる構造の氷が形成されることを示す。本発表では、得られた中性子回折パターンより明らかとなったゲル中の水及び氷の構造について詳しく述べる。
関根 由莉奈; 深澤 倫子*; 山内 宏樹; Songxue, C.*; Chakoumakos, B.*; Fernandez-Baca, J. A.*; 深澤 裕
no journal, ,
ハイドロゲル中の水の構造及び性質を調べるため、重水素化したポリジメチルアクリルアミドゲルの中性子回折を測定した。270K以下の回折ピークより、ゲル中に氷が形成していることを確認した。これらの氷のピーク位置は普通の氷よりも低角側へシフトしていた。このシフトを解析したところ、ゲル中に形成した氷のc軸の格子定数は通常の氷Ihよりも0.3%大きいことを明らかとした。この変化は、PDMAAゲル中に低密度の氷が形成していることを示す。これらの結果は、ゲル中においてポリマーと強く相互作用した水は通常の水分子と異なり、ゲルの化学的物理的性質に大きな役割を果たすことを示唆するものである。
関根 由莉奈; 深澤 倫子*; 小林 理気*; Chi, S.*; Fernandez, J.*; 深澤 裕
no journal, ,
ハイドロゲルとは、3次元のポリマーネットワークに多量の水を安定に含む物質である。本研究では、ゲル中における水の性質や構造を明らかにすることを目的として、オークリッジ国立研究所の中性子回折装置(WAND)を用いて含水率の異なるポリ,-ジメチルアクリルアミドゲルの中性子散乱を測定した。結果、低含水率のゲルにおいて、230K以下でアモルファス氷の回折パターンを観察した。昇温過程に伴いアモルファス氷の回折パターンはcubic氷の回折パターンへと変化した。これらの結果より、ハイドロゲル中には通常と異なる水が存在することが明らかとなった。これらの性質は、ゲル材料の開発において重要な知見となると考えている。
関根 由莉奈; 東島 優*; 深澤 倫子*; 深澤 裕
no journal, ,
ハイドロゲルは、ポリマーから成る三次元編目に多量の水を安定に含む物質である。ゲル中の水の性質はゲル材料の特性に大きく関与する。ゲル中に存在する水は、その空間的制限やポリマーとの相互作用やからバルク水とは異なる構造や物理化学的性質を示す。例えば、ゲル中の水の凍結融解挙動が普通の水とは異なることが知られている。現在までに、ゲル内部の水は融点の異なる大きく分けて3種類の水(自由水,中間水,束縛水)が存在することが明らかになっている。3種類の水の存在比や構造は、ゲルの含水率やゲルを構成する高分子の荷電や官能基が関与する。しかしながら、それらの水の詳しい性質は未だ不明な点が多い。本研究では高分子種の違いがゲル中の水に及ぼす影響明らかにすることを目的として、ラマン散乱法を用いて含水率の異なるポリアクリルアミド(PAA)ゲル及びポリN,N-ジメチルアクリルアミド(PDMAA)ゲルの振動エネルギーの変化を調べた。この2つのポリマーは側鎖以外はほぼ同様の化学構造を有する。本発表では、振動エネルギーの変化より、ゲル中に存在する水の構造変化のメカニズムを議論する。
関根 由莉奈; Chi, S.*; Fernandez Baca, J.*; 深澤 倫子*; 深澤 裕
no journal, ,
ハイドロゲルとは、3次元のポリマーネットワークに多量の水を安定に含む物質である。本研究では、化学架橋ゲル中における水の性質や構造を明らかにすることを目的として、オークリッジ国立研究所の中性子回折装置(WAND)を用いて含水率の異なるポリN,N-ジメチルアクリルアミドゲルの中性子散乱を測定した。結果、高含水率のゲルにおいて100-250Kの温度範囲で六方晶氷の回折パターンを観察した。一方、低含水率のゲルにおいては230K以下でアモルファス氷の回折パターンを観察した。昇温過程に伴いアモルファス氷の回折パターンはcubic氷の回折パターンへと変化した。これらの結果より、ハイドロゲル中には通常と異なる水が存在し、またそれらの構造や性質はゲルの含水率に依存することを明らかにした。これらの結果はゲル材料の開発において重要な知見となると考えられる。
関根 由莉奈; 東島 優*; 深澤 倫子*; 深澤 裕
no journal, ,
ハイドロゲル中に存在する水は、自由水, 中間水, 束縛水の3種類に区別することができ、通常の水とは異なる性質や構造を有することが知られている。本研究では、ゲル中の水の性質や構造を明らかにすることを目的として、オークリッジ国立研究所の中性子回折装置(WAND)を用いて含水率の異なるポリN,N-ジメチルアクリルアミド(PDMAA)ゲルの中性子回折パターンを10-300Kの温度範囲において測定した。高含水率のPDMAAゲルでは10-300Kの範囲で六方晶氷の回折パターンを観察した。一方、低含水率のゲルでは230K以下でアモルファス氷の回折パターンを観察した。これは昇温に伴い立方晶氷及び六方晶氷のパターンへと変化した。この結果はゲルの含水率変化に伴い水の構造が大きく変化することを示すものである。本研究成果は新規ゲル材料の開発において重要な知見となる。
関根 由莉奈; Chi, S.*; Fernandez Baca, J.*; 深澤 倫子*; 深澤 裕
no journal, ,
ハイドロゲルはポリマーネットワークに多量の水を含む物質であり、生体材料として広く応用されている。ゲル中の水は通常の水とは異なり、自由水, 中間水, 束縛水の3種類に区別することができる。本研究では、ゲル中の水の性質や構造を明らかにすることを目的として、DO 90wt%含有ゲル及びDO 55wt%含有ゲルについて中性子回折パターンの測定及び示差走査熱量測定を行った。低含水率のゲルでは低温下においてアモルファス氷, 立方晶氷, 六方晶氷の回折パターンを観察した。一方、高含水率のゲルでは、六方晶氷の回折パターンのみを観察した。DSCの結果より、低含水率のゲルは中間水, 束縛水のみを含み、高含水率のゲルは自由水, 中間水, 束縛水の3種類の水を含むことが明らかとなった。これらの結果は、ゲル中に自由水がない場合、アモルファス氷, 立方晶氷が形成されることを示唆する。本研究成果はゲル材料の開発に重要な知見となる。
関根 由莉奈; 石川 希*; 深澤 倫子*
no journal, ,
ポリビニルアルコール(PVA)ハイドロゲルは、柔軟で高い生体適合性を有することから生体材料として展開されている。特に、反復凍結融解法により生成する物理架橋PVAハイドロゲルは架橋剤を含まないため、低毒性の材料として応用が期待されるが、強度や耐久性の向上等の課題が残されている。本研究では、反復凍結融解に伴うゲル中の水と高分子ネットワークの構造変化を調べることを目的として、ラマン散乱測定を行った。結果、凍結融解の反復回数に伴いO-H伸縮振動の振動数は増加し、14回を超えると減少した。これは、凍結融解の回数に伴い水の構造が変化したことを示す。ゲルのミクロ構造と機械的特性の関係を調べるため、圧縮試験を行った。結果、反復回数に伴い力学強度は増加したが、10回を超えると減少傾向を示した。本研究の結果は、反復回数がある一定値を超えるとPVAハイドロゲル中の水分子及び高分子ネットワーク構造変化し、力学強度が減少することを示す。以上の結果を基に、凍結融解に伴うゲルの構造変化のメカニズムを議論する。
