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論文

Mechanisms responsible for adsorption of molybdate ions on alumina for the production of medical radioisotopes

藤田 善貴; 新関 智丈*; 福光 延吉*; 有賀 克彦*; 山内 悠輔*; Malgras, V.*; Kaneti, Y. V.*; Liu, C.-H.*; 籏野 健太郎*; 末松 久幸*; et al.

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 95(1), p.129 - 137, 2022/01

 被引用回数:5 パーセンタイル:78.23(Chemistry, Multidisciplinary)

本研究では、異なるpHの様々なモリブデン酸イオン種を含む溶液に浸したアルミナの各種表面分析(FTIR, XPS,ラマン分光法)により、アルミナへのモリブデン酸イオンの吸着メカニズムを考察した。得られた結果は、モリブデン酸イオンを含む酸性溶液にアルミナを浸すと、表面に存在するヒドロキシル基が除去されて正に帯電したサイトが生成され、モリブデン酸イオン(MoO$$_{4}$$$$^{2-}$$またはAlMo$$_{6}$$O$$_{24}$$H$$_{6}$$$$^{3-}$$)が静電相互作用によって吸着されることを示した。アルミナは酸性溶液にわずかに溶解してAlMo$$_{6}$$O$$_{24}$$H$$_{6}$$$$^{3-}$$を形成し、これはMoO$$_{4}$$$$^{2-}$$よりも容易に脱離する。さらに、アルミナ表面を多くの-OH基で濃縮し、Mo溶液を最適化してアルミナへMoO$$_{4}$$$$^{2-}$$としてモリブデン酸イオンを吸着させることで、アルミナのMo吸着および脱離特性を向上できる可能性が示唆された。これらの発見は、医療用放射性同位体($$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc)ジェネレータ用の、より効率的で安定したアルミナベースのMo吸着剤の開発に貢献できる。

論文

Biomolecule-assisted synthesis of hierarchical multilayered boehmite and alumina nanosheets for enhanced molybdenum adsorption

Saptiama, I.*; Kaneti, Y. V.*; Yuliarto, B.*; 熊田 博明*; 土谷 邦彦; 藤田 善貴; Malgras, V.*; 福光 延吉*; 榮 武二*; 籏野 健太郎*; et al.

Chemistry; A European Journal, 25(18), p.4843 - 4855, 2019/03

 被引用回数:14 パーセンタイル:55.95(Chemistry, Multidisciplinary)

ユニークな階層的多層構造を持つメソポーラスベーマイト($$gamma$$-AlOOH)およびガンマ-アルミナ($$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)ナノシート合成のために様々な生体分子の効果的な利用が実証されている。生体分子の性質と濃度は、得られる$$gamma$$-AlOOHおよび$$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ナノシートの結晶度,形態および組織特性に強く影響し、容易に調整可能である。生体分子を用いて合成された階層型$$gamma$$-AlOOHおよび$$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$多層ナノシートは、生体分子なしで合成したものと比較して、結晶度の向上、粒子分離の改善および明確な多層構造を示した。さらに、これらの$$gamma$$-AlOOHおよび$$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ナノシートは、メソポーラス構造と階層的な多層構造により、それぞれ425, 371m$$^{2}$$/gの高い比表面積を有していた。医療用ラジオアイソトープ製造のためのモリブデン吸着材に適用した結果、階層型$$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$多層ナノシートは33.1$$sim$$40.8mg-Mo/gのMo吸着容量を有した。このMo吸着性能は、結晶度,比表面積および細孔容積の相乗的な組合せによる影響を受ける。提案された生体分子支援合成方法は、将来、他の3Dメソポーラス酸化物の合成に発展する可能性がある。

論文

メソポーラス加工を応用した新規アルミナ吸着剤の開発

福光 延吉*; 山内 悠輔*; Saptiama, I.*; 有賀 克彦*; 籏野 健太郎*; 熊田 博明*; 藤田 善貴; 土谷 邦彦

Isotope News, (760), p.15 - 18, 2018/12

核医学検査薬として最も多く使用されている$$^{99m}$$Tcの原料となる$$^{99}$$Moは我が国ではすべて輸入に頼っており、安定供給のため$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcの国産化が望まれている。天然Moを中性子照射して$$^{99}$$Moを生成することは技術的には可能であるが、比放射能が低いことから、現在$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$TcジェネレータのMo吸着剤として用いられているアルミナの吸着性能向上が期待される。そこで、本研究ではメソポーラス技術を適用して表面積を増加させた新規アルミナの開発を進めている。アルミナは2通りの方法で合成し、一方はアルミナ-シリカ複合体でアルミナ/シリカ分子比及び焼成温度を段階的に変化させて合成する方法、一方がエタノール処理で焼成時間及び焼成温度を段階的に変化させて合成する方法である。本解説は、これらのメソポーラス加工を応用した新規アルミナの研究成果についてまとめたものである。

論文

Effect of neutron energy and fluence on deuterium retention behaviour in neutron irradiated tungsten

藤田 啓恵*; 湯山 健太*; Li, X.*; 波多野 雄治*; 外山 健*; 太田 雅之; 落合 謙太郎; 吉田 直亮*; 近田 拓未*; 大矢 恭久*

Physica Scripta, 2016(T167), p.014068_1 - 014068_5, 2016/02

 被引用回数:30 パーセンタイル:82.55(Physics, Multidisciplinary)

この研究では、鉄イオン(Fe$$^{2+}$$)照射W試料、核分裂反応より発生した中性子を照射したW試料、D-T核融合反応から生成した14MeV中性子照射されたW試料を用い、それらに重水素イオン(D$$_{2}^{+}$$)を照射し、昇温脱離法(TDS)で重水素滞留挙動を評価した。さらに、シミュレーションにより、得られたTDSスペクトルからW中の重水素捕捉サイトの捕捉エネルギーを評価した。実験結果より、Fe$$^{2+}$$照射試料では欠陥が表面付近の浅い領域に集中することが確認された。また照射損傷量増加に伴い原子空孔やボイドが増加し、ボイドがより安定なD捕捉サイトであることが示唆された。核分裂反応中性子照射試料は、Dは主に表面吸着または転位ループによる捕捉により試料中に滞留することがわかった。しかし低損傷量のため、原子空孔やボイドの形成は見られなかった。一方、核融合反応中性子照射試料は他の試料と比較して低損傷量にも関わらず、原子空孔及び原子空孔集合体の形成が示唆された。以上から、照射欠陥の形成及びD滞留挙動は中性子の照射エネルギーに大きく影響を受けることがわかった。

論文

Free radical scavenging and radioprotective effects of carnosine and anserine

Fu, H.*; 勝村 庸介; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 端 邦樹; 藤井 健太郎; 横谷 明徳; 籏野 嘉彦

Radiation Physics and Chemistry, 78(12), p.1192 - 1197, 2009/12

 被引用回数:29 パーセンタイル:86.67(Chemistry, Physical)

Two histidine-containing natural dipeptides, carnosine and anserine ($$beta$$-alanyl-1-methyl- L-histidine), have been examined for their antioxidant and radioprotective abilities. Pulse radiolysis studies indicated the antioxidative properties of carnosine and anserine aqueous solutions at different pHs. The rate constants for the reaction OH radical with carnosine at neutral pH were determined to 5.3$$times$$10$$^{9}$$ M$$^{-1}$$s$$^{-1}$$ at 300 nm, and 4.1$$times$$10$$^{9}$$ M$$^{-1}$$s$$^{-1}$$ at 400 nm, respectively. Carnosine and anserine also protected plasmid pUC18 DNA from X-ray radiation induced strand breaks as evidenced from the studies by agarose gel electrophoresis. Carnosine showed higher protective efficiency under the experimental conditions. Our data demonstrated that carnosine and anserine may play an important role in the maintenance of the antioxidant system.

論文

Key achievements in elementary R&D on water-cooled solid breeder blanket for ITER test blanket module in JAERI

鈴木 哲; 榎枝 幹男; 秦野 歳久; 廣瀬 貴規; 林 君夫; 谷川 尚; 落合 謙太郎; 西谷 健夫; 飛田 健次; 秋場 真人

Nuclear Fusion, 46(2), p.285 - 290, 2006/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:7.08(Physics, Fluids & Plasmas)

原研におけるITER用水冷固体増殖方式テストブランケット・モジュール(TBM)に関する要素技術開発の最新の成果について報告する。TBMの製作技術開発に関しては、低放射化フェライト鋼F82HのHIP成型時の結晶粒の粗大化対策として成形後の熱処理法を改善し、1150$$^{circ}$$Cでの均質化後に930$$^{circ}$$Cで焼きならしを行うことによって十分な細粒を得ることができた。第1壁アーマ接合技術開発に関しては、F82H基板にタングステンアーマを固相接合法の1つである熱間単軸圧縮を適用することにより、直接接合可能なことを明らかにした。また、F82H製第1壁試験体の熱疲労試験を行い、ITERダイバータと同様の疲労寿命評価法が適用可能であることを示した。一方、増殖材開発に関しては、Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$ペブルの圧縮荷重下における有効熱伝導率測定装置を開発し、その測定を実施した。原研におけるTBM開発は上記のような要素的な研究開発の進捗により、製作技術開発や設計データの取得が完了し、今後、工学規模の技術開発を展開する段階に到達した。

論文

Development of solid breeder blanket at JAERI

榎枝 幹男; 秦野 歳久; 土谷 邦彦; 落合 謙太郎; 河村 繕範; 林 君夫; 西谷 健夫; 西 正孝; 秋場 真人

Fusion Science and Technology, 47(4), p.1060 - 1067, 2005/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:35.83(Nuclear Science & Technology)

原研は、1999年に核融合会議で策定されたブランケット開発計画において固体増殖ブランケット開発の中核期間と位置づけられた。この開発計画にしたがって、固体増殖ブランケットの要素技術開発を実施し大きな進展が得られた。今後、この要素技術開発の成果を基礎に、工学試験段階を開始するところである。本報告では、ブランケット開発のための要素技術開発で得られた重要な成果を報告する。

口頭

"${it In vitro}$" DNA protective properties of Silybin and analogues against X-ray radiation

Fu, H.*; Lin, M.; 端 邦樹; 室屋 裕佐*; 藤井 健太郎; 勝村 庸介; 横谷 明徳; 鹿園 直哉; 籏野 嘉彦

no journal, , 

天然のフラボノイドであるシリビン(SLB),ヘスペレチン(HESP),ナリンゲニン(NAN),ナリンギン(NAR)は、報告にあるような植物によるがんの化学防護作用を説明する成分であると信じられている。しかし、発がんを抑制するシリビンやその類似体の濃度は低く、分子的なメカニズムは明確ではない。本研究では、${it in vitro}$でのプラスミドDNAと一定の捕捉剤の条件下で放射線によって活性酸素(ROS)を発生させる方法を用いて、これら4つのフラボノイドがフリーラジカルによるDNA損傷を改善することを明らかにした。0.1mMのSLBによるプラスミドDNAを50%防護するためのdose modifying factorは8.9となった。測定したフラボノイドの中ではSLBが最も効果的に働き、$$mu$$Mオーダーの濃度で効果が見られた。高速反応を追う化学的手法を組合せた研究結果はSLBからDNA上のROSが誘発したラジカルに電子(もしくは水素原子)移動のメカニズムを示した。これらの結果は、DNAラジカルとの直接的な相互作用におけるSLBや類似体の抗酸化効果を支持している。

口頭

高性能Mo吸着剤の開発

福光 延吉*; 山内 悠輔*; Saptiama, I.*; 有賀 克彦*; 籏野 健太郎*; 熊田 博明*; 藤田 善貴; 土谷 邦彦

no journal, , 

放射化法で生成される$$^{99}$$Moは比放射能が低いことから、医療用Mo吸着剤として高いMo吸着性能を有する材料が求められている。このため、メソポーラス技術を用いて表面積を増加させたアルミナの開発を進めている。本研究では、アルミナを2通りの方法で合成した。一方は、アルミナ-シリカ複合体でアルミナ/シリカ分子比及び焼成温度を段階的に変化させて合成した。もう一方は、エタノール処理で焼成時間及び焼成温度を段階的に変化させて合成した。その結果、アルミナ-シリカ複合体ではアルミナ/シリカ分子比0.6、焼成温度750$$^{circ}$$Cで最もMo吸着能が高く、エタノール処理では焼成時間24時間、焼成温度700$$^{circ}$$Cで最もMo吸着能が高いことが明らかとなった。いずれの方法でも現行の医療用アルミナのMo吸着能よりも高い値を示した。

口頭

有効なモリブデン吸着材の開発

福光 延吉*; 山内 悠輔*; Saptiama, I.*; 有賀 克彦*; 籏野 健太郎*; 熊田 博明*; 藤田 善貴; 土谷 邦彦

no journal, , 

放射化法で生成される$$^{99}$$Moは比放射能が低いことから、医療用Mo吸着剤として高いMo吸着性能を有する材料が求められている。このため、メソポーラス技術を用いて表面積を増加させたアルミナの開発を進めている。本研究では、アルミナを2通りの方法で合成した。一方は、アルミナ-シリカ複合体でアルミナ/シリカ分子比及び焼成温度を段階的に変化させて合成した。もう一方は、エタノール処理で焼成時間及び焼成温度を段階的に変化させて合成した。その結果、アルミナ-シリカ複合体ではアルミナ/シリカ分子比0.6、焼成温度750$$^{circ}$$Cで最も高いMo吸着能(16.8mgMo/g)が得られ、エタノール処理では焼成時間48時間、焼成温度700$$^{circ}$$Cで最も高いMo吸着能(56.2mgMo/g)が得られることを明らかにした。いずれの方法でも現行の医療用アルミナのMo吸着能よりも高い値を示した。

口頭

$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc国産化を目指したメソポーラスアルミナ-チタン複合体の開発

福光 延吉*; 山内 悠輔*; Kaneti, Y. V.*; Benu, D. P.*; Saptiama, I.*; 有賀 克彦*; 籏野 健太郎*; 熊田 博明*; 藤田 善貴; 土谷 邦彦

no journal, , 

核医学検査薬として最も多く使用されるテクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)は、モリブデン-99($$^{99}$$Mo)の娘核種である。核不拡散等の観点よりウランを用いる核分裂法の代わりに、$$^{98}$$Moに中性子照射する放射化法による$$^{99}$$Moの国産化を目指している。放射化法で生成される$$^{99}$$Moは比放射能が極めて低いことから、医療用Mo吸着剤として高いMo吸着容量を有する材料が望まれる。そこで、メソポーラス技術を用いて表面積を増加させたアルミナの開発を進めている。本研究では、メソポーラスアルミナに少量のチタンを添加することによりMo吸着容量の大きいアルミナの合成を試みた。まず、メソポーラス状の$$gamma$$アルミナをオルトチタン酸テトライソプロピルを添加したエタノールに含浸した後、乾燥させアルミナ表面にチタン処理を施した。その結果、5%のTi添加により比表面積及び細孔径が最大となり、既存のアルミナを上回るMo吸着容量が得られることを明らかにした。

口頭

$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc国産化を目指したメソポーラスアルミナの開発

福光 延吉*; 山内 悠輔*; Kaneti, Y. V.*; Benu, D. P.*; Saptiama, I.*; 有賀 克彦*; 籏野 健太郎*; 熊田 博明*; 藤田 善貴; 土谷 邦彦

no journal, , 

放射化法を利用した$$^{99m}$$Tc国産化では、生成される$$^{99}$$Mo量が少ないため放射化Mo溶液から十分な量の$$^{99m}$$Tcを抽出するには、多量のMoを吸着することが必要である。本研究の目的は、より高い吸着能を持つMo吸着材を開発することである。抽出液の安全性を担保するためには既存の吸着材アルミナの性質を変えないことが望ましく、Mo吸着能を高めるためアルミナ粒子の比表面積を増やす方法を検討した。その方法としてメソポーラス加工に着目し、シリカアルミナ複合体、ソルボサーマル法によるアルミナ粉末のエタノール処理、TiO$$_{2}$$を混入させたAl$$_{2}$$O$$_{3}$$-TiO$$_{2}$$の3通りの方法でメソポーラスアルミナを作製した。Mo吸着能は、シリカアルミナ複合体で16.8mg/g、ソルボサーマル法で56.2mg/g、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$-TiO$$_{2}$$で44.5mg/gといずれの方法でも従来法の約10mg/gより高く、特にソルボサーマル法で最も優れたMo吸着能を示した。この結果からメソポーラス加工を応用することで、吸着材の性質に大きな変化を加えることなくMo吸着能を高められることが明らかとなった。またいずれの方法においても、Mo吸着能はアルミナの焼成温度およびMo溶液のpHに依存した。

口頭

Development of mesoporous alumina for domestic production of $$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc

福光 延吉*; 山内 悠輔*; Kaneti, Y. V.*; Benu, D. P.*; Saptiama, I.*; 有賀 克彦*; 籏野 健太郎*; 熊田 博明*; 藤田 善貴; 土谷 邦彦

no journal, , 

$$^{99m}$$Tcは放射性医薬品として最も多く使用されるが、その親核種である$$^{99}$$Moを日本では100%輸入に依存している。そこで、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcの国産化を目的に、放射化法を用いた$$^{99}$$Mo製造に関する研究を進めている。放射化法で生成される$$^{99}$$Mo比放射能は極めて低いため、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータへの適用にはMo吸着容量の多い吸着材が必要である。放射性医薬品基準においてMo吸着材はアルミナと定義されていることから、高い吸着容量を持つアルミナの開発としてメソポーラス加工に着目した。本研究では、シリカアルミナ複合体、ソルボサーマル法によるアルミナ粉末のエタノール処理、TiO$$_{2}$$を混入させたAl$$_{2}$$O$$_{3}$$-TiO$$_{2}$$の3通りの方法でメソポーラスアルミナを作製した。その結果、いずれの方法でも従来の$$gamma$$アルミナよりも高いMo吸着容量を示した。

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