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論文

Neutron imaging of generated water inside polymer electrolyte fuel cell using newly-developed gas diffusion layer with gas flow channels during power generation

那須 三紀*; 谷内 浩*; 平山 尚樹*; 安達 宏法*; 柿澤 優*; 白勢 裕登*; 西山 博道*; 川本 鉄平*; 犬飼 潤治*; 篠原 武尚; et al.

Journal of Power Sources, 530, p.231251_1 - 231251_11, 2022/05

 被引用回数:9 パーセンタイル:88.61(Chemistry, Physical)

To accelerate the spread use of polymer electrolyte fuel cells (PEFCs), it is essential to increase power density and durability, while reduce costs. We have succeeded in developing an innovative gas diffusion layer (GDL) with gas flow channels (GDLFC$$^{+}$$) fabricated on a flat separator that enabled both cost reduction and high performance. In this study, neutron radiography was used to observe the distribution of liquid water during power generation. With using our GDLs and interdigitated (comb-shaped) gas flow channels, the distributions of liquid water were quantitatively imaged, influenced by the current density, the relative humidity, the oxygen utilization, and the water repellency of the GDL. The increase in linear velocity of the oxidant gases effectively suppressed the retention of liquid water at the cathode.

論文

Recent progress in ionic liquid extraction for the separation of rare earth elements

岡村 浩之; 平山 直紀*

Analytical Sciences, 37(1), p.119 - 130, 2021/01

 被引用回数:26 パーセンタイル:77.26(Chemistry, Analytical)

本総説は、抽出溶媒としてイオン液体(IL)を用いた希土類元素(REE)の溶媒抽出における最近の進展をまとめたものである。これらのイオン液体抽出系は、従来の有機溶媒抽出系とは異なり、荷電疎水性種と無電荷疎水性種の両方に対して親和性を有することが大きな利点である。本稿では、イオン液体を用いた希土類元素抽出研究を抽出系の種類に基づいて分類し詳述する。イオン液体抽出系では、有機溶媒系とは異なる抽出錯体が形成されやすく、希土類元素の抽出効率および分離効率が大幅に向上することが多い。イオン液体協同効果抽出は、希土類元素の抽出能および分離能を向上させるための効果的な方法である。イオン液体抽出系に適した新しいTSIL (task-specific ionic liquid)の開発も希土類元素分離に有効である。

論文

Synergistic enhancement of the extraction and separation efficiencies of lanthanoid(III) ions by the formation of charged adducts in an ionic liquid

岡村 浩之; 水野 正義*; 平山 直紀*; 下条 晃司郎; 長縄 弘親; 井村 久則*

Industrial & Engineering Chemistry Research, 59(1), p.329 - 340, 2020/01

 被引用回数:14 パーセンタイル:58.64(Engineering, Chemical)

本研究では、イオン液体1-ブチル-3-メチルイミダゾリウムビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミド([C$$_{4}$$mim][Tf$$_{2}$$N])において2-テノイルトリフルオロアセトン(Htta)とトリオクチルホスフィンオキシド(TOPO)を用いたランタノイド(III) (Ln(III))イオンのイオン液体協同効果抽出と抽出平衡を検討した。[C$$_{4}$$mim][Tf$$_{2}$$N]においてHttaとTOPOを併用すると重Ln(III)イオン選択的な協同効果が発現し、Ln(III)イオン間の分離能が向上した。Htta-TOPO系におけるLn(III)の抽出種と抽出定数を三次元抽出平衡解析により求めた。その結果、Htta-TOPO系における重Ln(III)イオン選択的な協同効果は、[C$$_{4}$$mim][Tf$$_{2}$$N]中におけるLn(tta)$$_{2}$$(TOPO)$$_{3}$$$$^{+}$$, Ln(tta)(TOPO)$$_{3}$$$$^{2+}$$などの疎水性の荷電付加物の形成に起因することが示された。

論文

Enhancement of element production by incomplete fusion reaction with weakly bound deuteron

Wang, H.*; 大津 秀暁*; 千賀 信幸*; 川瀬 頌一郎*; 武内 聡*; 炭竃 聡之*; 小山 俊平*; 櫻井 博儀*; 渡辺 幸信*; 中山 梓介; et al.

Communications Physics (Internet), 2(1), p.78_1 - 78_6, 2019/07

 被引用回数:7 パーセンタイル:56.64(Physics, Multidisciplinary)

陽子(あるいは中性子)過剰核の効率的な生成経路を探索することは、原子核反応研究の主な動機のひとつである。本研究では、$$^{107}$$Pdに対する核子当たり50MeVの陽子および重陽子入射による残留核生成断面積を逆運動学法によって測定した。その結果、重陽子入射ではAgやPd同位体の生成断面積が大きくなることを実験的に示した。また、理論計算による解析から、この生成断面積の増大は重陽子の不完全融合反応に起因することを示した。これらの結果は、陽子過剰核の生成において重陽子のような弱束縛核の利用が有効であることを示すものである。

論文

Overview of JENDL-4.0/HE and benchmark calculations

国枝 賢; 岩本 修; 岩本 信之; 湊 太志; 岡本 力; 佐藤 達彦; 中島 宏; 岩元 洋介; 岩元 大樹; 北谷 文人; et al.

JAEA-Conf 2016-004, p.41 - 46, 2016/09

加速器を用いた種々のアプリケーションを開発・設計するための基礎データとして、中性子や陽子入射の高エネルギー核データを整備する必要がある。本研究では、光学モデルや前平衡モデル計算における最新の知見を投入してJENDL/HE-2007の見直しを行うと共に、特に医療分野で需要の高い$$^{6,7}$$Liや$$^{9}$$Be等の核種を新たに加えて、約130核種に対する200MeVまでの中性子・陽子核データライブラリJENDL-4.0/HEを完成させた。本発表においては、ライブラリの概要を説明すると共に、粒子輸送計算コードPHITSやMCNPXを用いた中性子透過計算等における積分検証結果を中心に報告する。

論文

Specific cooperative effect of a macrocyclic receptor for metal ion transfer into an ionic liquid

岡村 浩之; 池田 篤史*; 斉藤 拓巳*; 青柳 登; 長縄 弘親; 平山 直紀*; 梅谷 重夫*; 井村 久則*; 下条 晃司郎

Analytical Chemistry, 84(21), p.9332 - 9339, 2012/11

 被引用回数:23 パーセンタイル:62.59(Chemistry, Analytical)

An intramolecular cooperative extraction system for the removal of strontium cations (Sr$$^{2+}$$) from water by use of a novel macrocyclic receptor (H$$_{2}$$$$beta$$DA18C6) composed of diaza-18-crown-6 and two $$beta$$-diketone fragments in ionic liquid (IL) is reported, together with X-ray spectroscopic characterization of the resulting extracted complexes in the IL and chloroform phases. The covalent attachment of two $$beta$$-diketone fragments to a diazacrown ether resulted in a cooperative interaction within the receptor for Sr$$^{2+}$$ transfer, which remarkably enhanced the efficiency of Sr$$^{2+}$$ transfer relative to a mixed $$beta$$-diketone and diazacrown system. The intramolecular cooperative effect was observed only in the IL extraction system, providing a 500-fold increase in extraction performance for Sr$$^{2+}$$ over chloroform. Slope analysis and potentiometric titration confirmed that identical extraction mechanisms operated in both the IL and chloroform systems. Extended X-ray absorption fine structure spectroscopy revealed that the average distance between Sr$$^{2+}$$ and O atoms in the Sr$$^{2+}$$ complex was shorter in IL than in chloroform. Consequently, Sr$$^{2+}$$ was held by H$$_{2}$$$$beta$$DA18C6 more rigidly in IL than in chloroform, representing an important factor dominating the magnitude of the intramolecular cooperative effect of H$$_{2}$$$$beta$$DA18C6 for Sr$$^{2+}$$.

論文

Laser-induced fluorescence and infrared spectroscopic studies on the specific solvation of tris(1-(2-thienyl)-4,4,4-trifluoro-1,3-butanedionato)europium(III) in an ionic liquid

岡村 浩之; 坂江 広基*; 木谷 径治*; 平山 直紀*; 青柳 登; 斎藤 拓巳*; 下条 晃司郎; 長縄 弘親; 井村 久則*

Polyhedron, 31(1), p.748 - 753, 2012/01

 被引用回数:28 パーセンタイル:87.68(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

The extraction constant and the two-phase stability constant of tris(2-thenoyltrifluoroacetonato) europium(III) between 1-butyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide ([C$$_{4}$$mim][Tf$$_{2}$$N]) as an ionic liquid and an aqueous phase were determined by considering the extraction equilibria. Specific solute-solvent interactions between the neutral Eu(III) chelate and [C$$_{4}$$mim][Tf$$_{2}$$N] molecules were revealed from the relationships between the distribution constant of the enol form of 2-thenoyltrifluoroacetone (Htta) and the distribution constant ($$K$$$$_{rm D,M}$$) of the neutral Eu(III) chelate. The coordination environment of Eu$$^{3+}$$ in the neutral Eu(III) chelate in [C$$_{4}$$mim][Tf$$_{2}$$N] was investigated by time-resolved laser-induced fluorescence spectroscopy and infrared absorption spectroscopy. Both methods consistently indicated that not only the Eu(III)chelate extracted but also Eu(tta)$$_{3}$$(H$$_{2}$$O)$$_{3}$$ synthesized as a solid crystal were almost completely dehydrated in [C$$_{4}$$mim][Tf$$_{2}$$N] saturated with water. Consequently, the higher $$K$$$$_{rm D,M}$$ or extractability of the neutral Eu(III) chelate in the [C$$_{4}$$mim][Tf$$_{2}$$N] system can be ascribed to the dehydration of the Eu(III) chelate, which is caused by the specific solvation with [C$$_{4}$$mim][Tf$$_{2}$$N] molecules.

論文

Synergistic effect of 18-crown-6 derivatives on chelate extraction of lanthanoids(III) into an ionic liquid with 2-thenoyltrifluoroacetone

岡村 浩之; 平山 直紀*; 森田 耕太郎*; 下条 晃司郎; 長縄 弘親; 井村 久則*

Analytical Sciences, 26(5), p.607 - 611, 2010/05

 被引用回数:54 パーセンタイル:85.27(Chemistry, Analytical)

The synergistic effect of 18-crown-6 derivatives, such as 18-crown-6 (18C6), ${it cis}$-dicyclohexano-18-crown-6 (DC18C6) and dibenzo-18-crown-6 (DB18C6), on the extraction of trivalent lanthanoids (Ln$$^{3+}$$) into an ionic liquid, 1-butyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide, with 2-thenoyltrifluoroacetone (Htta) was investigated. The extractability of lighter Ln$$^{3+}$$ was enhanced by adding 18C6 or DC18C6, whereas no enhancement of the extractability was observed by adding DB18C6. Moreover, the synergistic effect by the crown ether (CE) was increased along with the decrease in the atomic number of Ln. In the synergistic extraction system, Ln$$^{3+}$$ was extracted as cationic ternary complexes Ln(tta)$$_{2}$$(CE)$$^{+}$$ and Ln(tta)(CE)$$^{2+}$$, and it was suggested that the formation of the Ln(tta)(CE)$$^{2+}$$ complex as an extracted species results in the large synergistic effect. This synergistic effect originated in a size-fitting effect of CE on complexation to Ln$$^{3+}$$.

論文

Cooperative intramolecular interaction of diazacrown ether bearing $$beta$$-diketone fragments on an ionic liquid extraction system

下条 晃司郎; 岡村 浩之; 平山 直紀*; 梅谷 重夫*; 井村 久則*; 長縄 弘親

Dalton Transactions, 2009(25), p.4850 - 4852, 2009/07

本研究では、$$beta$$-ジケトン部位を2つ有するクラウンエーテル(H2$$beta$$DA18C6)を新規に合成し、イオン液体及びクロロホルムへのストロンチウムイオン(Sr$$^{2+}$$)の抽出挙動について検討した。また、$$beta$$-ジケトン(HPMBP)単独系,ジベンジルジアザクラウンエーテル(DBzDA18C6)単独系及び両者を単に混合させた系においても同様に検討を行い、配位子の性能評価を行った。クロロホルムを用いた場合HPMBP単独系及びDBzDA18C6単独系ではSr$$^{2+}$$の抽出は起こらないが、両者を混合した場合において協同効果が働き、定量的な抽出が可能となった。またH2$$beta$$DA18C6系においても定量的な抽出が可能であったが、混合系との抽出挙動に大きな違いは見られなかった。一方、イオン液体を用いた場合、HPMBP単独系では抽出が起こらないがDBzDA18C6単独系ではpHの増加とともに抽出が進行した。両者の混合系は、DBzDA18C6単独系と同様の抽出挙動を示したことから、Sr$$^{2+}$$の抽出においてHPMBPは関与していないことが示唆された。しかし、H2$$beta$$DA18C6の抽出能は混合系と比較して劇的に向上し、より酸性側でSr$$^{2+}$$の抽出が可能になった。これは、イオン液体系を用いることでH2$$beta$$DA18C6の分子内協同効果が発現し、Sr$$^{2+}$$に対する抽出能が向上したものと考えられる。

報告書

Benchmark problems for intermediate and high energy accelerator shielding

中島 宏; 坂本 幸夫; 田中 俊一; 長谷川 明; 深堀 智生; 西田 雄彦; 笹本 宣雄; 田中 進; 中村 尚司*; 秦 和夫*; et al.

JAERI-Data/Code 94-012, 90 Pages, 1994/09

JAERI-Data-Code-94-012.pdf:2.26MB

中高エネルギー領域の加速器遮蔽のための計算・モデル及び核データの評価を目的として、炉物理委員会・遮蔽専門部会において、6種類のベンチマーク問題が選択された。このベンチマーク問題には、陽子、$$alpha$$粒子及び電子による厚いターゲットからの中性子収量に関する3種類のデータと陽子による2次中性子及び光子に関する3種類の遮蔽実験データが収録されている。また、解析のために、500MeVまでの中性子と300MeVまでの光子に対して、中性子反応断面積及び光核反応中性子生成断面積も収録されている。

口頭

$$beta$$-ジケトンとクラウンエーテルを用いるランタノイドのイオン液体協同抽出系の構築

岡村 浩之; 平山 直紀*; 下条 晃司郎; 長縄 弘親; 井村 久則*

no journal, , 

$$beta$$ジケトン(HTTA)とクラウンエーテルを抽出剤に用いてランタノイドのイオン液体への抽出を行った。それぞれ単独の抽出剤を用いた場合、それほどランタノイドに対する抽出能は高くないが、両者の抽出剤を混合することにより協同効果が働き、大幅に抽出能が向上した。さらに、選択性も大きく変化し、$$beta$$ジケトン単独系では重希土に選択性があるものの、協同効果系では軽希土に高い選択性を示した。

口頭

大環状化合物を用いるイオン液体へのランタノイドの協同抽出

岡村 浩之; 平山 直紀*; 下条 晃司郎; 長縄 弘親; 井村 久則*

no journal, , 

$$beta$$ジケトンとクラウンエーテルを抽出剤に用いてランタノイドのイオン液体への抽出を行った。それぞれ単独の抽出剤を用いた場合、それほどランタノイドに対する抽出能は高くないが、両者の抽出剤を混合することにより協同効果が働き、大幅に抽出能が向上した。さらに、選択性も大きく変化し、$$beta$$ジケトン単独系では重希土に選択性があるものの、協同効果系では軽希土に高い選択性を示した。

口頭

金属イオンのイオン液体抽出系における分子内協同効果の発現

岡村 浩之; 下条 晃司郎; 平山 直紀*; 梅谷 重夫*; 井村 久則*; 長縄 弘親

no journal, , 

大環状化合物クラウンエーテルに金属結合能の大きい配位子を結合した新規抽出剤を合成した。この抽出剤を用いてストロンチウムの抽出をイオン液体及びクロロホルム系で行い、比較検討した。その結果、クロロホルム系では余り大きな抽出能を示さないが、イオン液体系では高い抽出能を示した。これは新規に合成した抽出剤がイオン液体系でのみ分子内協同効果を発揮するためである。また、逆抽出操作を行った結果、弱酸性水溶液を用いることで容易に抽出された金属の回収が可能であった。

口頭

$$beta$$-ジケトン部位を有するクラウンエーテルの分子内協同効果を利用したイオン液体抽出系

岡村 浩之; 下条 晃司郎; 平山 直紀*; 梅谷 重夫*; 井村 久則*; 長縄 弘親

no journal, , 

本研究では、$$beta$$-ジケトン部位を2つ有するクラウンエーテル(H2$$beta$$DA18C6)を新規に合成し、イオン液体へのストロンチウムイオン(Sr2+)の抽出挙動について検討した。また、比較のためにクラウンエーテル(DBzDA18C6)単独系,$$beta$$-ジケトン(HPMBP)単独系及び両者を単に混合させた系、さらにクロロホルムを抽出溶媒に用いた系についても検討した。クロロホルムを用いた場合、DBzDA18C6単独系及びHPMBP単独系ではSr2+の抽出は起こらないが、DBzDA18C6+HPMBP混合系において協同効果が働き、定量的な抽出が可能となった。またH2$$beta$$DA18C6系においても定量的な抽出が可能であったが、混合系との抽出挙動に大きな違いは見られなかった。一方イオン液体を用いた場合、HPMBP単独系では抽出されないが、DBzDA18C6単独系ではpHの増加とともに抽出が進行した。DBzDA18C6+HPMBP混合系はDBzDA18C6単独系と同様の抽出挙動を示したことから、Sr2+の抽出においてHPMBPは関与していないことが示唆された。しかし、H2$$beta$$DA18C6の抽出能はDBzDA18C6+HPMBP混合系と比較して劇的に向上し、より酸性側でSr2+の抽出が可能になった。これは、イオン液体系においてH2$$beta$$DA18C6の分子内で効率的に協同効果が発現し、Sr2+に対する抽出能が向上したものと考えられる。

口頭

B-ジケトン結合クラウンエーテルの分子内協同効果とイオン液体抽出系の新展開

下条 晃司郎; 岡村 浩之; 平山 直紀*; 梅谷 重夫*; 井村 久則*; 長縄 弘親

no journal, , 

本研究では、$$beta$$-ジケトン部位を2つ有するクラウンエーテル(H2$$beta$$DA18C6)を新規に合成し、イオン液体及びクロロホルムへのストロンチウムイオン(Sr$$^{2+}$$)の抽出挙動について検討した。また、$$beta$$-ジケトン(HPMBP)単独系,ジベンジルジアザクラウンエーテル(DBzDA18C6)単独系及び両者を単に混合させた系においても同様に検討を行い、配位子の性能評価を行った。クロロホルムを用いた場合HPMBP単独系及びDBzDA18C6単独系ではSr$$^{2+}$$の抽出は起こらないが、両者を混合した場合において協同効果が働き、定量的な抽出が可能となった。またH2$$beta$$DA18C6系においても定量的な抽出が可能であったが、混合系との抽出挙動に大きな違いは見られなかった。一方、イオン液体を用いた場合、HPMBP単独系では抽出が起こらないがDBzDA18C6単独系ではpHの増加とともに抽出が進行した。両者の混合系は、DBzDA18C6単独系と同様の抽出挙動を示したことから、Sr$$^{2+}$$の抽出においてHPMBPは関与していないことが示唆された。しかし、H2$$beta$$DA18C6の抽出能は混合系と比較して劇的に向上し、より酸性側でSr$$^{2+}$$の抽出が可能になった。これは、イオン液体系を用いることでH2$$beta$$DA18C6の分子内協同効果が発現し、Sr$$^{2+}$$に対する抽出能が向上したものと考えられる。

口頭

クラウンエーテルを用いたイオン液体協同抽出系におけるランタノイドの抽出平衡解析

岡村 浩之; 平山 直紀*; 下条 晃司郎; 長縄 弘親; 井村 久則*

no journal, , 

イオン液体(IL)を抽出溶媒に、2-テノイルトリフルオロアセトン(Htta)を抽出剤に用いてランタノイドを抽出する際、クラウンエーテル(CE)を共存させると、軽希土の抽出が選択的に増大し、中・重希土よりも酸性側で抽出されるようになる。本研究では、ランタン(La)について抽出平衡解析を行い、IL協同抽出系における協同効果創出のメカニズムを調べた。スロープ解析の結果から、La$$^{3+}$$はおもにカチオン性三元錯体La(tta)$$_{2}$$(CE)$$^{+}$$及びLa(tta)(CE)$$^{2+}$$として抽出されていることが示された。どちらの錯体においてもCEが1分子配位しており、また、この抽出増大効果が中・重希土では見られないことから、CEの空孔とLa$$^{3+}$$とのサイズ適合が抽出増大に寄与していると考えられる。さらに、この結果より、抽出化学種であるカチオン性三元錯体は、CEの内部にLa$$^{3+}$$が結合し、さらに垂直方向からtta$$^{-}$$が1$$sim$$2分子配位したような構造であると予想される。また、さまざまなHtta及びCE濃度範囲における抽出で、五つの全抽出化学種La(tta)$$_{4}$$$$^{-}$$, La(tta)$$_{3}$$, La(tta)$$_{2}$$(CE)$$^{+}$$, La(tta)(CE)$$^{2+}$$, La(CE)$$^{3+}$$が確認できた。

口頭

イオン液体抽出系における$$beta$$-ジケトン結合クラウンエーテルの分子内協同効果

岡村 浩之; 下条 晃司郎; 平山 直紀*; 梅谷 重夫*; 井村 久則*; 長縄 弘親

no journal, , 

本研究では、$$beta$$-ジケトン部位を二つ有するクラウンエーテル(H$$_{2}$$$$beta$$DA18C6)を新規に合成し、イオン液体へのストロンチウムイオン(Sr$$^{2+}$$)の抽出挙動について検討した。また、比較のためにクラウンエーテル(DBzDA18C6)単独系,$$beta$$-ジケトン(HPMBP)単独系及び両者を単に混合させた系、さらにクロロホルムを抽出溶媒に用いた系についても検討した。クロロホルムを用いた場合、DBzDA18C6単独及びHPMBP単独では抽出されなかったが、両者を混合させると協同効果が働き定量的な抽出が可能になった。また、H$$_{2}$$$$beta$$DA18C6を用いても抽出されたが、DBzDA18C6+HPMBP混合系に対する優位性はあまり見られなかった。これに対し、[C$$_{2}$$mim][Tf$$_{2}$$N]を用いた場合には、DBzDA18C6単独でもpHの増加とともに抽出されるようになった。DBzDA18C6+HPMBP混合系はDBzDA18C6単独系と同様の抽出挙動を示したことから、HPMBPは関与していないことが示唆された。さらに、H$$_{2}$$$$beta$$DA18C6の抽出能はDBzDA18C6+HPMBP混合系と比較して劇的に向上し、より酸性側での抽出が可能になった。これは、イオン液体系においてH$$_{2}$$$$beta$$DA18C6の分子内で擬似的な協同効果が発現し、Sr$$^{2+}$$に対する抽出能が向上したものと考えられる。

口頭

X線吸収分光法によるイオン液体中での抽出錯体の構造解析

岡村 浩之; 下条 晃司郎; 池田 篤史; 平山 直紀*; 梅谷 重夫*; 井村 久則*; 長縄 弘親

no journal, , 

本研究では、大型放射光を用いるX線吸収分光法によってイオン液体とクロロホルムに抽出されたSr錯体の構造を解析し、イオン液体系で抽出能が向上する原因について検討を行った。動径構造関数スペクトルにおいて、類似したピーク形状を示すことから、基本的にはSr2+周囲の配位環境は同じであり、クラウンエーテル部位からの酸素が4個、窒素が2個、$$beta$$-ジケトン部位からの酸素が2個、溶媒からの酸素が1個Sr2+に配位していることが示された。イオン液体中で形成されている錯体は、クロロホルム中と比較すると、原子間距離がかなり短くなっており、このことは、H2$$beta$$DA18C6の配位がイオン液体中では強固になっていることを示唆している。つまり、イオン液体中ではSr2+と強く結合し、安定な錯体が形成されるため、クロロホルム系と比較して抽出能が向上したと考えられる。

口頭

$$beta$$-ジケトン結合クラウンエーテルを用いたイオン液体抽出系における分子内協同効果の発現

下条 晃司郎; 岡村 浩之; 池田 篤史; 斉藤 拓巳*; 平山 直紀*; 梅谷 重夫*; 井村 久則*; 長縄 弘親

no journal, , 

本研究では、$$beta$$-ジケトン部位を2つ有するクラウンエーテル(H2$$beta$$DA18C6)を新規に合成し、イオン液体及びクロロホルムへのストロンチウムイオン(Sr$$^{2+}$$)の抽出挙動について検討した。また、$$beta$$-ジケトン(HPMBP)単独系,ジベンジルジアザクラウンエーテル(DBzDA18C6)単独系及び両者を混合させた系においても同様に検討を行い、配位子の性能評価を行った。クロロホルムを用いた場合HPMBP単独系及びDBzDA18C6単独系ではSr$$^{2+}$$の抽出は起こらないが、両者を混合した場合において協同効果が働き、定量的な抽出が可能となった。またH2$$beta$$DA18C6系においても定量的な抽出が可能であったが、混合系との抽出挙動に大きな違いは見られなかった。一方、イオン液体を用いた場合、HPMBP単独系では抽出が起こらないがDBzDA18C6単独系ではpHの増加とともに抽出が進行した。両者の混合系は、DBzDA18C6単独系と同様の抽出挙動を示したことから、Sr$$^{2+}$$の抽出においてHPMBPは関与していないことが示唆された。しかしH2$$beta$$DA18C6の抽出能は混合系と比較して劇的に向上し、より酸性側でSr$$^{2+}$$の抽出が可能になった。これは、イオン液体系を用いることでH2$$beta$$DA18C6の分子内協同効果が発現し、Sr$$^{2+}$$に対する抽出能が向上したものと考えられる。

口頭

2-テノイルトリフルオロアセトンによるユウロピウム(III)の抽出に対するイオン液体の特異な溶媒効果

岡村 浩之; 森田 耕太郎*; 平山 直紀*; 下条 晃司郎; 長縄 弘親; 井村 久則*

no journal, , 

本研究では、2-テノイルトリフルオロアセトン(Htta)を用いるイオン液体抽出系において、Eu(III)イオンの抽出定数を決定し、さまざまな溶媒に抽出されたEu(III)-tta錯体中のEu(III)の水和数との関係について議論した。log D - log [tta$$^{-}$$]$$_{aq}$$プロットを解析し、Eu(tta)$$_{3}$$及びEu(tta)$$_{4}$$$$^{-}$$の抽出定数(K$$_{ex,3}$$, K$$_{ex,4}$$')を求めたところ、log K$$_{ex,3}$$の値は、メチルイソブチルケトン(MIBK)に近い値であり、ベンゼンや1,2-ジクロロエタンよりも大きい値を示した。次に、抽出されたEu(III)-tta錯体中のEu(III)の水和数を調べた。MIBKを用いた場合、水和数は0.8であった。[C$$_{4}$$mim][Tf$$_{2}$$N]中では、Eu(tta)$$_{4}$$$$^{-}$$は予想通り無水錯体であり、Eu(tta)$$_{3}$$も無水であることが明らかになった。[C$$_{4}$$mim][Tf$$_{2}$$N]中でもEu(III)が8あるいは9配位構造をとるのであれば、MIBKと同様に[C$$_{4}$$mim][Tf$$_{2}$$N]が溶媒和している可能性が示唆された。

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