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論文

Quantum critical behavior of the hyperkagome magnet Mn$$_3$$CoSi

山内 宏樹; Sari, D. P.*; 安井 幸夫*; 坂倉 輝俊*; 木村 宏之*; 中尾 朗子*; 大原 高志; 本田 孝志*; 樹神 克明; 井川 直樹; et al.

Physical Review Research (Internet), 6(1), p.013144_1 - 013144_9, 2024/02

$$beta$$-Mn-type family alloys Mn$$_3$$$$TX$$ have three-dimensional antiferromagnetic (AFM) corner-shared triangular network. The antiferromagnet Mn$$_3$$RhSi shows magnetic short-range order (SRO) over a wide temperature range of approximately 500 K above the N$'{e}$el temperature $$T_{rm N}$$ = 190 K. Mn$$_3$$CoSi has the smallest lattice parameter and the lowest $$T_{rm N}$$ in the family compounds. The quantum critical point (QCP) from AFM to the quantum paramagnetic state is expected near a cubic lattice parameter of 6.15 $AA. Although $T_N$$ of Mn$$_3$$CoSi is only 140 K, quantum critical behavior is observed in Mn$$_3$$CoSi as the enhancement of the electronic specific heat coefficient $$gamma$$. We study how the magnetic SRO appears in Mn$$_3$$CoSi by using neutron scattering, $$mu$$SR, and physical property measurements. The experimental results show that the neutron scattering intensity of the magnetic SRO does not change much regardless of the suppressed magnetic moment in the long-range magnetic ordered state compared to those of Mn$$_3$$RhSi. The initial asymmetry drop ratio of $$mu$$SR above $$T_{rm N}$$ becomes small, and the magnetic SRO temperature $$T_{SRO}$$ is suppressed to 240 K. The results suggest that the Mn$$_3$$CoSi is close to the QCP in the Mn$$_3$$$$TX$$ system.

論文

Hydrogen vibration excitations of ZrH$$_{1.8}$$ and TiH$$_{1.84}$$ up to 21 GPa by incoherent inelastic neutron scattering

服部 高典; 中村 充孝; 飯田 一樹*; 町田 晃彦*; 佐野 亜沙美; 町田 真一*; 有馬 寛*; 大下 英敏*; 本田 孝志*; 池田 一貴*; et al.

Physical Review B, 106(13), p.134309_1 - 134309_9, 2022/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Materials Science, Multidisciplinary)

量子調和振動子(QHO)で近似できる蛍石型のZrH$$_{1.8}$$とTiH$$_{1.84}$$の水素の振動励起を非弾性非干渉性中性子散乱によって21GPaおよび4GPaまで調べた。第一励起の振動エネルギー$$E_1$$はそれぞれ$$E_1$$(meV) = 141.4(2) + 1.02(2)$$P$$(GPa)および$$E_1$$(meV) = 149.4(1) + 1.21(8)$$P$$(GPa)で表され、圧力とともに上昇した。格子定数の圧力変化と組み合わせて得られた金属水素原子間距離($$d_{M-H}$$)と$$E_1$$の関係は、$$E_1$$(meV) = 1.62(9)$$times$$ 10$$^3$$ $$d_{M-H}^{-3.31(8)}$$($AA)$および$$E_1$$(meV) = 1.47(21)$$times$$ 10$$^3$$ $$d_{M-H}^{-3.5(2)}$$($AA)$であった。これらのカーブの傾きは、様々な蛍石型の金属水素化物の常圧下のトレンドに比べ、急峻であった。$$E_1$$から得られた水素波動関数の広がりは、格子間サイトよりも縮み易いことが分かった。高圧下における水素の波動関数の優先的な収縮や小さな$$d_{M-H}$$における$$E_1$$の急峻な立ち上がりは金属原子のイオンコアが水素原子よりも堅いために水素原子が高圧下でより狭い領域に閉じ込められるために起こると考えられる。

論文

Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) at the Japan Proton Accelerator Research Complex, 2; Neutron scattering instruments

中島 健次; 川北 至信; 伊藤 晋一*; 阿部 淳*; 相澤 一也; 青木 裕之; 遠藤 仁*; 藤田 全基*; 舟越 賢一*; Gong, W.*; et al.

Quantum Beam Science (Internet), 1(3), p.9_1 - 9_59, 2017/12

J-PARC物質・生命科学実験施設の中性子実験装置についてのレビューである。物質・生命科学実験施設には23の中性子ビームポートがあり21台の装置が設置されている。それらは、J-PARCの高性能な中性子源と最新の技術を組み合わせた世界屈指の実験装置群である。このレビューでは、装置性能や典型的な成果等について概観する。

論文

Formation of NaCl-type monodeuteride LaD by the disproportionation reaction of LaD$$_{2}$$

町田 晃彦; 本田 充紀*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 綿貫 徹; 片山 芳則; 青木 勝敏; 小松 一生*; 有馬 寛*; 大下 英敏*; et al.

Physical Review Letters, 108(20), p.205501_1 - 205501_5, 2012/05

 被引用回数:17 パーセンタイル:67.51(Physics, Multidisciplinary)

希土類金属水素化物ではH/M=2及び3の化学量論比組成が存在する。2水素化物は金属格子がfcc構造でその四面体(T)サイトを水素が占有している。八面体(O)サイトも水素が占有すると3水素化物となる。これまでにLaH$$_{2.3}$$が高圧下、約11GPaで水素の高濃度相と低濃度相へ相分離することを放射光X線回折によって示した。今回実施したLaD$$_2$$の高圧下中性子回折実験から、相分離の生成物としてNaCl型構造の一重水素化物LaDが形成されることを初めて観測した。第一原理計算及び格子ダイナミクス計算からも高圧下でLaDが形成されることが示された。このNaCl型構造のLaHの発見は水素-金属間相互作用の水素占有サイト依存性の研究の足がかりとなる。

論文

The Crystal structure of $$delta$$-Al(OH)$$_{3}$$; Neutron diffraction measurements and ab initio calculations

松井 正典*; 小松 一生*; 池田 恵美*; 佐野 亜沙美; 後藤 弘匡*; 八木 健彦*

American Mineralogist, 96(5-6), p.854 - 859, 2011/05

 被引用回数:12 パーセンタイル:36.19(Geochemistry & Geophysics)

中性子回折実験により、$$delta$$-Al(OD)$$_{3}$$の結晶構造は以前X線回折実験に基づいて報告された${it Pnma}$ではなく${it P}$2$$_{1}$$2$$_{1}$$2$$_{1}$$であることが明らかになった。AlとOの位置はX線回折実験により求めた値を使用し、水素位置は第一原理計算により求めた値を用いて解析を行ったところ、第一原理計算の結果は中性子回折実験の結果とよく一致するものであった。また67GPa付近で${it P}$2$$_{1}$$2$$_{1}$$2$$_{1}$$構造から${it Pnma}$構造へと相転移し、水素が二つの酸素間の中心に位置する対称化が起きることが第一原理計算から示唆された。

論文

アルミニウム水素化物による水素貯蔵

池田 一貴*; 折茂 慎一*; 齋藤 寛之; 町田 晃彦; 片山 芳則; 青木 勝敏

水素製造・吸蔵・貯蔵材料と安全化, p.317 - 327, 2010/08

アルミニウム水素化物(AlH$$_{3}$$)の水素密度は、質量密度が10.1mass%,体積密度が149kgH$$_{2}$$/m$$^{3}$$と極めて高い。また、LiHやMgH$$_{2}$$, AlH$$_{3}$$等の高い水素密度を有する金属水素化物の中で最も低温(LiH:650$$^{circ}$$C以上,MgH$$_{2}$$:250$$^{circ}$$C以上,AlH$$_{3}$$:80$$sim$$150$$^{circ}$$C程度)で脱水素化反応が進行するので、水素貯蔵材料としての期待が大きい。AlH$$_{3}$$は古くから知られている水素化物であるが、熱力学的に不安定であることや入手が困難であったために、高密度水素貯蔵材料として注目され始めたのは最近である。われわれは、このAlH$$_{3}$$の化学合成条件の最適化を行うとともに、結晶構造,熱力学的安定性や脱水素化特性との相関を評価した。さらに、アルミニウムと水素(高圧水素流体)の直接反応によるAlH$$_{3}$$の生成と結晶成長過程などの水素化特性についても調べた。

論文

Neutronics assessment of advanced shield materials using metal hydride and borohydride for fusion reactors

林 孝夫; 飛田 健次; 西尾 敏; 池田 一貴*; 中森 裕子*; 折茂 慎一*; 発電実証プラント検討チーム

Fusion Engineering and Design, 81(8-14), p.1285 - 1290, 2006/02

 被引用回数:20 パーセンタイル:78.89(Nuclear Science & Technology)

核融合炉先進遮蔽材料としての金属水素化物及びホウ化水素の中性子遮蔽性能を評価するために中性子輸送計算を行った。これらの水素化物はポリエチレンや液体水素よりも水素含有密度が高く、一般的な遮蔽材よりも優れた遮蔽性能を示した。水素解離圧の温度依存性からZrH$$_{2}$$とTiH$$_{2}$$は1気圧において640$$^{circ}$$C以下で水素を放出することなく使用可能である。ZrH$$_{2}$$とMg(BH$$_{4}$$)$$_{2}$$は、鉄水混合材料よりも遮蔽体の厚さをそれぞれ30%と20%減らすことができる。水素化物とF82Hとの混合により$$gamma$$線の遮蔽性能が高くなる。中性子及び$$gamma$$線の遮蔽性能は以下の順で小さくなる:ZrH$$_{2}$$$$>$$Mg(BH$$_{4}$$)$$_{2}$$ and F82H$$>$$TiH$$_{2}$$ and F82H$$>$$water and F82H。

口頭

Dispersive XAFS法によるMg(BH$$_{4}$$)$$_{2}$$の脱水素化反応におけるTi化合物の添加効果の解明

大山 隆啓; 松村 大樹; 岡島 由佳; 西畑 保雄; Li, H.-W.*; 池田 一貴*; 折茂 慎一*; 高橋 功*

no journal, , 

錯体水素化物Mg(BH$$_{4}$$)$$_{2}$$に対して塩化チタンや酸化チタンを添加することで、脱水素化反応が促進されることが知られている。本研究では分散型XAFSを利用して実時間連続構造解析を行うことで、昇温脱離中のTiの局所構造変化を観測した。結果、塩化チタンドープのときは作成時からTiの周りにBH$$_{4}$$が配位しており、そこから水素が急激に脱離することで放出温度を下げていることがわかった。一方、酸化チタンドープのときは、作成時は投入時と同じく酸化チタンのままで、無添加時の水素放出温度よりやや低い温度からゆっくりTiB$$_{2}$$へと変化していく、触媒的な振る舞いを取っていることがわかった。

口頭

X線吸収分光によるMg(BH$$_{4}$$)$$_{2}$$の水素貯蔵特性におけるTiCl$$_{3}$$添加効果の解明

松村 大樹; 大山 隆啓*; 岡島 由佳; 西畑 保雄; Li, H.-W.*; 池田 一貴*; 折茂 慎一*

no journal, , 

Mg(BH$$_{4}$$)$$_{2}$$は14.9%もの高い水素重量密度を有するため、水素貯蔵材料の有力候補として注目されている。最近、Mg(BH$$_{4}$$)$$_{2}$$に10mol% TiCl$$_{3}$$を添加させることで、水素放出反応の開始温度が260$$^{circ}$$Cから90$$^{circ}$$Cにまで低下することが報告された。本研究では、通常の静的なX線吸収分光(XAFS)法に加えて、分散型XAFS法による実時間連続観察を用いて、Tiのみの局所構造を元素選択的にすることにより、TiCl$$_{3}$$の添加効果を明らかにすることを試みた。結果、150$$^{circ}$$C付近での水素放出はTiCl$$_{3}$$とMg(BH$$_{4}$$)$$_{2}$$との反応により生成したTi(BH$$_{4}$$)$$_{3}$$に起因することがわかった。また、200$$^{circ}$$C以上ではTi(BH$$_{4}$$)$$_{3}$$の分解により生成したTiB$$_{2}$$がMg(BH$$_{4}$$)$$_{2}$$の水素放出反応の触媒として作用することが示唆される。

口頭

Tetragonal distortion and successive disproportionation reaction of fcc lanthanum dihydride under high pressure

町田 晃彦; 服部 高典; 本田 充紀*; 佐野 亜沙美; 綿貫 徹; 片山 芳則; 青木 勝敏; 小松 一生*; 有馬 寛*; 大下 英敏*; et al.

no journal, , 

希土類金属2水素化物は蛍石(CsF$$_2$$)型構造を持ち、水素原子は理想的にはfcc格子を組む金属が作る四面体サイトに位置している。これまでに高圧下放射光X線回折や赤外分光測定によってLaH$$_2$$が高圧下で水素濃度の高い相と低い相の2相に分解することが明らかにされている。この分解前の状態においてfcc金属格子がわずかに歪んだ正方格子となることを発見した。LaH$$_{2+delta}$$においては八面体サイトに侵入した水素が秩序化することで正方格子になると考えられている。したがって、高圧下で観測されたLaH$$_2$$の正方格子への転移や分解反応は四面体サイトから八面体サイトへの水素の格子間移動によるものと考えられる。そこでわれわれはJ-PARC物質・生命科学実験施設においてLaD$$_2$$の高圧下中性子回折実験を実施し、高圧下における水素の位置や占有率の変化を調べた。

口頭

Formation of NaCl-type lanthanum monodeuteride under high pressure

町田 晃彦; 本田 充紀*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 綿貫 徹; 片山 芳則; 青木 勝敏; 小松 一生*; 有馬 寛*; 大下 英敏*; et al.

no journal, , 

希土類金属水素化物ではH/M=2, 3の化学量論比組成が存在する。2水素化物は金属格子がfcc構造でその四面体(T)サイトを水素が占有している。八面体(O)サイトも水素が占有すると3水素化物となる。これまでにLaH$$_2$$が高圧下、約11GPaで水素の高濃度相と低濃度相へ相分離することを放射光X線回折によって示した。J-PARC物質・生命科学実験施設のBL21に設置された大強度全散乱装置NOVAでLaD$$_2$$の高圧下中性子回折実験を実施したところ、11GPa以上で低濃度相に由来する回折線を観測した。その結果、相分離によって形成される低濃度相はfcc金属格子のOサイトをDが占有している1重水素化物であることが明らかになった。希土類金属で一水素化物の形成を確認したのは初めてのことである。

口頭

糸魚川-静岡構造線活断層帯神城断層中北部における断層活動

廣内 大助*; 松多 信尚*; 石山 達也*; 杉戸 信彦*; 竹下 欣宏*; 水谷 光太郎*; 安江 健一*; 藤田 奈津子; 澤 祥*; 道家 涼介*; et al.

no journal, , 

神城断層は糸魚川-静岡構造線活断層帯の最北部を構成する活断層であり、地表で確認できる長さは小谷村南部から大町市北部の木崎湖南までの約27kmに及ぶ。神城断層では2014年にM6.7の長野県北部の地震が発生し、白馬村北城から神城の約9kmに渡って断続的に地表地震断層が出現し、その上下変位量は最大で約1mに達した。発表者らは2014年に出現した地震断層やその延長部において、神城断層の過去の活動履歴を調査し、累積変位を示す完新世の変動地形の情報と合わせて、神城断層が過去にどのような地震を引き起こしてきたのかを明らかにすることを目的とした調査を実施している。その中で2014年地震のような規模の地震が、いわゆる固有地震とどのような関係にあるのか、また今回活動しなかった区間を含めた活動時期や地震規模を議論することを目指している。平成29年度は白馬村北城の白馬駅東方地点において、トレンチ掘削調査を実施した。

口頭

糸魚川-静岡構造線断層帯神城断層南部における活動履歴調査

水谷 光太郎*; 廣内 大助*; 松多 信尚*; 石山 達也*; 杉戸 信彦*; 安江 健一*; 竹下 欣宏*; 藤田 奈津子; 澤 祥*; 道家 涼介*; et al.

no journal, , 

2014年11月22日に発生した神城断層の一部を震源とする長野県神城断層地震(M6.7)は断層のおよそ北半分において最大変位量約1mに及ぶ地表地震断層を出現させた。地震後、変位量調査やトレンチ掘削調査などが行われ、一つ前の地震は1714年の小谷地震の可能性が高いことなど徐々に明らかになっている。一方で、断層南半部の活動履歴など断層の活動履歴などは断層北半部と比較してまだ十分ではない。本研究では、神城断層における空中写真判読、変動地形の記載を行い、またトレンチ掘削調査を実施した。青木湖南岸では2条の断層が指摘されるが最も東側の断層の北延長において、新たに左屈曲した尾根や河谷を見出した。尾根は湖成層によって構成されるバルジであり約2万年前(21330$$pm$$90yrBP)の年代値が得られた。また、他の層として、腐植層最下部の試料からは4720$$pm$$30yrBPの年代値が得られ、約4700年前以降少なくとも2-3回のイベントが認められた。今後その他イベントの年代に関わる試料の年代測定を進めていく。

口頭

高圧中性子非弾性散乱による金属水素化物中の水素の振動励起の圧力変化

服部 高典; 中村 充孝; 飯田 一樹*; 町田 晃彦*; 佐野 亜沙美; 町田 真一*; 有馬 寛*; 大下 英敏*; 本田 孝志*; 池田 一貴*; et al.

no journal, , 

近年、超高圧下において超伝導転移温度$$T_{c}$$が室温付近となるsuperhydridesが発見され、金属水素化物の高圧状態はその注目を集めている。水素の振動状態は高い$$T_{c}$$の理解やより高い$$T_{c}$$を持つ物質を探査する上でも重要である。非干渉性非弾性中性子散乱(IINS)は、水素の振動励起を広い波数およびエネルギー空間にわたって敏感に調べることができるため有力な手段となる。そのため、これまでいろいろな金属水素化物の振動励起が調べられ、振動状態の格子サイズ,占有サイト依存性が調べられてきたが、元素によって格子の大きさや電子状態が異なるため、その統一的理解はいまだ進んでいない。一方、圧力は、構成元素を変えずにかつ格子の大きさを連続的に変えることができるため、その本質をよりクリーンに調べることができる。今回、高圧下IINSのための装置開発を行い、これまで約7倍の圧力となる21GPaまでのZrH$$_{1.8}$$, TiH$$_{1.84}$$の水素の振動励起の観測に成功した。本講演では、IINSの原理,装置開発,実験,得られた結果に関して紹介する。

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