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McGrady, J.; 熊谷 友多; 渡邉 雅之; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 紀室 辰伍; 石寺 孝充
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(12), p.1586 - 1594, 2023/12
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)Raman spectroscopy was used to investigate the effect of bicarbonate solution on the hyperstoichiometric UO surface oxide of UO
pellets. The hyperstoichiometry causes distortion of the UO lattice, leading to the formation of defect peaks which arise in the Raman spectrum due to a loss of symmetry. By deconvolution of the defect peaks, the extent of oxygen inclusion and defect formation in the surface oxide as a function of bicarbonate concentration was investigated. Immersion in solution caused a reduction in the amount of interstitial oxygen due to dissolution U(V) and U(VI) in the UO oxide surface. The defect concentration increased upon immersion due to the formation of an equilibrium between dissolution and reprecipitation. The bicarbonate concentration affected the defect content which was attributed to different forms of U in solution (hydrolysed UO
and UO(CO
)
) leading to different rates of reduction and precipitation.
石寺 孝充; 岡崎 充宏*; 山田 良英*; 戸村 努*; 澁谷 早苗*
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(5), p.536 - 546, 2023/05
高レベル放射性廃棄物の地層処分においては、評価対象核種の収着分配係数を適切に設定することが必要である。特に、収着分配係数が低下する可能性のある条件においては、収着分配係数の実測値を拡充し、設定値の信頼性を向上させる必要がある。本研究では、セメント材料の溶出や炭素鋼材料の腐食によって生じうる高pH条件を考慮し、Sn及びNbのモンモリロナイトに対する収着試験を実施して収着分配係数のpH依存性を取得した。その結果、pHの上昇に伴って収着分配係数が低下するものの、pH11からpH12程度まで実測値を取得することが可能であった。また、得られた収着分配係数のpH依存性に対して収着モデルを適用して解析を行い、モンモリロナイトへのSnの収着には2種類、Nbの収着には1種類の収着サイトへの収着を考慮することにより、得られた収着分配係数を説明することが可能であることがわかった。
柳田 明進*; 浦 蓉子*; 三ツ井 誠一郎; 石寺 孝充; 川喜田 竜平
奈良文化財研究所創立70周年記念論文集; 文化財論叢,5, p.843 - 856, 2023/03
鉄製遺物内部への塩化物塩の集積の有無とその要因を検討するため、平城宮・京より出土した3点の鉄製遺物に対して、蛍光X線分析による元素マップ、微小部X線回折分析、X線CTによる非破壊分析を実施した。さらに、既報の平城宮跡の環境調査結果に基づき、鉄製遺物の埋蔵環境を推定した。その結果、3点は、(1)酸化的な環境に埋没していたと推定され、針鉄鉱/磁鉄鉱の腐食層を有し、内部に赤金鉱が生成した鉄製遺物、(2)酸化的な環境に埋没していたと推定され、内部の金属鉄が溶出し、針鉄鉱のみの腐食層が形成された鉄製遺物、(3)還元的な環境に埋没していたと推定され、菱鉄鉱を含む腐食層が形成された鉄製遺物、であることが認められた。このうち、塩化物塩の集積が確認された鉄製遺物は(1)のみであった。平城宮跡の水質観測孔におけるCl
濃度は観測点によって顕著な差異は認められないことから、Cl濃度以外の環境因子が塩化物塩の集積に影響を及ぼしていることが認められた。塩化物塩の集積は、針鉄鉱/磁鉄鉱からなる腐食層が形成されたことでアノードとカソードが分離し、局部腐食が生じたことが要因である可能性が考えられた。
Francisco, P. C. M.; 松村 大樹; 菊池 亮佑*; 石寺 孝充; 舘 幸男
Environmental Science & Technology, 56(5), p.3011 - 3020, 2022/03
被引用回数：2 パーセンタイル：29.93(Engineering, Environmental)The radionuclide selenium-79 (Se-79) is predicted to be a key contributor to the long-term radiologic hazards associated with geological high-level waste (HLW) repositories, hence its release is of pertinent concern in the safety assessment of repositories. In this study, we examined the immobilization mechanisms of Se(-II)-prevalent under anoxic and reducing repository conditions-during interaction with aqueous Fe(II) and freshly precipitated Fe(OH) at circumneutral and alkaline conditions, respectively, its response to changes in pH, and its behavior during aging at 90
C. Using microscopic and spectroscopic techniques, we observed that Se(-II) was readily immobilized via iron selenide precipitation regardless of whether Se(-II) reacts with aqueous species or solid phases and that modifying the pH following initial immobilization did not immediately remobilize Se(-II). These observations indicate that Se(-II) migration beyond the overpack can be effectively and rapidly retarded via interaction with Fe(II) species arising from overpack corrosion. Thermodynamic calculations, however, showed that at alkaline conditions, iron selenides immediately became metastable and will likely dissolve in the long term. Aging experiments at 90C showed that Se(-II) can be completely retained via the crystallization of ferroselite at circumneutral conditions, while it will be largely remobilized at alkaline conditions. Our results show that Se(-II) mobility can be significantly influenced by its interactions with the corrosion products of the steel overpack and that these behaviors will have to be considered in repository safety assessments.
石寺 孝充
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 330(1), p.149 - 158, 2021/10
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Analytical)Effective diffusion coefficients (
) of acetic acid, butyric acid, and butanol in compacted montmorillonite were determined by through-diffusion experiments and compared with those of iodide and deuterated water. The difference in values between acetic acid, butyric acid, and iodide could be attributed to the difference in their self-diffusion coefficient values, while this was not applicable to the values determined for butanol and deuterated water. This result suggests that the values of iodide can be converted to those of carboxylic acid and utilized for migration analysis of carbon-14 in the safety assessment of geological disposal.
遠藤 貴志*; 舘 幸男; 石寺 孝充; 寺島 元基
日本原子力学会和文論文誌, 20(1), p.9 - 22, 2021/03
デンドリマーを用いた圧縮ベントナイト中のコロイドの拡散・ろ過挙動の評価手法を構築した。サイズが5.7
7.2nmのPAMAMデンドリマーコロイドの拡散・ろ過挙動を、塩濃度0.0050.5mol/L NaCl溶液で飽和させた乾燥密度0.8Mg/m
のベントナイトを対象に、透過拡散試験によって調査した。得られた破過データと内部プロファイルから、デンドリマーコロイドの実効拡散係数とろ過率を導出した。取得された実効拡散係数は、塩濃度とともに増加する傾向を、ろ過率は逆に塩濃度とともに減少する傾向を確認した。これらの傾向は、先行研究で得られたイオンやコロイドの拡散データと整合するほか、塩濃度の変化に伴う間隙構造や静電的相互作用等から推定される傾向と一致するものであり、ここで構築したコロイドの拡散・ろ過挙動の有効性が確認された。
杉浦 佑樹; 石寺 孝充; 舘 幸男
Applied Clay Science, 200, p.105910_1 - 105910_10, 2021/01
被引用回数：6 パーセンタイル：51.59(Chemistry, Physical)In the geological disposal system, increase of Ca concentration with the alteration of cementitious materials would affect the retention of other radionuclides by competitive sorption. Batch sorption experiments were performed to investigate sorption behavior of Ca and competition with other divalent cations (Sr and Ni) on the edge site of montmorillonite under alkaline conditions. Ca and Sr formed surface complexation with the edge site at higher pH region compared to Ni. Sr sorption decreased with Ca concentration in alkaline pH region, whereas Ni sorption was not affected by Ca concentration. These results indicate that Ca and Sr sorb onto the same site while Ca and Ni sorb onto different sites, and competitive sorption depends on the chemical similarity such as hydrolysis behavior. Sorption model parameters obtained from the single element batch sorption experiments successfully reproduced the results of competitive sorption experiments.
舘 幸男; 佐藤 智文*; 武田 智津子*; 石寺 孝充; 藤原 健壮; 飯島 和毅
Science of the Total Environment, 724, p.138097_1 - 138097_10, 2020/07
被引用回数：9 パーセンタイル：43.42(Environmental Sciences)福島第一原子力発電所周辺の河川流域における放射性Csの環境動態評価に資するため、汚染レベルが高い請戸川と小高川から採取された河川堆積物に対するCsの収着・固定挙動を、放射性Csの収着と固定メカニズムと、Cs濃度や、粘土鉱物や有機物といった堆積物特性との関係に着目して評価した。
杉浦 佑樹; 戸村 努*; 石寺 孝充; 土井 玲祐; Francisco, P. C. M.; 塩飽 秀啓; 小林 徹; 松村 大樹; 高橋 嘉夫*; 舘 幸男
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 324(2), p.615 - 622, 2020/05
被引用回数：4 パーセンタイル：45.45(Chemistry, Analytical)Batch sorption experiments were performed to investigate the sorption mechanism of Se on montmorillonite under reducing conditions in deep geological environments. Based on Eh-pH diagrams and ultraviolet-visible spectra, Se was dissolved as selenide (Se(-II)) anions under the experimental conditions. The distribution coefficients (
; m kg
) of Se(-II) indicated ionic strength independence and slight pH dependence. The values of Se(-II) were higher than those of Se(IV), which also exists as an anionic species. X-ray absorption near edge spectroscopy showed that the oxidation state of Se-sorbed on montmorillonite was zero even though selenide remained in the solution. These results suggest that Se(-II) was oxidized and precipitated on the montmorillonite surface. Therefore, it is implied that a redox reaction on the montmorillonite surface contributed to high values for Se(-II).
and Si under anoxic and reducing conditions; Structural characteristics of ferrous silicate co-precipitatesFrancisco, P. C. M.; 三ツ井 誠一郎; 石寺 孝充; 舘 幸男; 土井 玲祐; 塩飽 秀啓
Geochimica et Cosmochimica Acta, 270, p.1 - 20, 2020/02
被引用回数：15 パーセンタイル：76.71(Geochemistry & Geophysics)The interaction of Fe and S
-silicate phases, which play important roles in regulating the solubility and bioavailability of both Fe and Si, as well as serve as sinks for trace elements. Therefore, a detailed understanding of their structural characteristics may provide insights that may help in predicting their reactivity and stability under different conditions. In this work, co-precipitates with different Si/Fe ratios (0.5, 1.0 and 2.0) were synthesized under anoxic and reducing conditions at different solution pH (7, 9 and 11). The co-precipitates were studied using X-ray diffraction (XRD), infrared (IR) spectroscopy and Fe 
-edge X-ray absorption spectroscopy (XAS). The results show the immediate and rapid formation of phyllosilicate-like local structures from solution. These incipient structural units lack long-range order but may serve as the precursors of crystalline phases.
石寺 孝充; 舘 幸男; 赤木 洋介*; 芦田 敬
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.221 - 224, 2018/11
福島第一原子力発電所の汚染水処理に使用されているゼオライト中のU, Npのインベントリを評価するため、バッチ収着試験を実施した。その結果、人工海水を10%に希釈した溶液中でのUの収着分配係数が高い値を示したのに対し、人工海水中でのUの収着分配係数は低い値を示した。一方、Npの収着分配係数は人工海水の濃度によらず低い値を示した。ナトリウムイオンと全炭酸濃度をパラメーターにバッチ収着試験を実施した結果、Uの収着分配係数は全炭酸濃度によって大きく異なることがわかり、ゼオライト中の放射性核種のインベントリ評価には、核種の溶存化学種の変化を考慮に入れる必要があることが示唆された。
石寺 孝充
原子力バックエンド研究(CD-ROM), 23(1), p.99 - 101, 2016/06
本講演では、地層処分の研究開発分野のうち、地層処分の工学技術および地層処分システムの性能評価についての研究開発の概要と、両研究開発分野において用いられている具体的な評価手法や、最近の研究事例について解説した。
石寺 孝充; 黒澤 精一*; 林 雅則*; 打越 啓之*; 別部 光里*
Clay Minerals, 51(2), p.161 - 172, 2016/05
被引用回数：4 パーセンタイル：14.04(Chemistry, Physical)本研究では、イライトを添加した圧縮モンモリロナイト中でのCsの収着拡散挙動について、透過拡散試験により検討を行った。その結果、イライトの添加により圧縮モンモリロナイト中でCsの分配係数の増加が観察されたが、実効拡散係数の増大は観察されなかった。本試験に用いたCsトレーサーの濃度の領域では、CsはFrayed Edge Site(FES)に支配的に収着していると推測される。そのため、イライト中のFESに収着したCsについては、表面拡散による実効拡散係数の増大は無視できることが確認された。
柴田 雅博; 澤田 淳; 舘 幸男; 牧野 仁史; 若杉 圭一郎; 三ツ井 誠一郎; 北村 暁; 吉川 英樹; 小田 治恵; 石寺 孝充; et al.
JAEA-Research 2014-030, 457 Pages, 2015/03
JAEA-Research-2014-030.pdf:199.23MB
原子力機構(JAEA)がこれまで蓄積してきた技術やノウハウを、原子力発電環境整備機構(NUMO)が今後行う精密調査地区の選定等の処分事業に適用できるよう、実施主体の視点に沿って実用化を図っていくための具体的な考え方と進め方を策定すること等を目的として、2011年度よりJAEAとNUMOは以下の3つのテーマについて共同研究を進めている。(1)水理の観点からみた母岩の適性を評価する方法に関する検討: 水理地質構造モデル構築手法の事例調査に基づいて、得られた知見を評価ツリーとして整理し、モデルの不確実性やそれらの評価項目への影響等についての検討を行った。(2)シナリオの構築方法に関する検討: 状態設定手順を実務的な観点から、さらに見直すとともに、セメント影響とガラス溶解挙動について、知見の体系的な整理と不確実性の影響について解析的検討を行った。(3)核種移行パラメータの設定方法に関する検討: 母岩の分配係数を対象に、国内外の事例調査をもとに複数の設定手法を整理し、堆積岩及び花崗岩への適用を通じ妥当性や課題を確認した。溶解度について、溶解度制限固相の決定を含む設定手法を検討し、主要核種への適用を通じ妥当性や課題を確認した。
石寺 孝充; Xia, X.*; 出光 一哉*; 菊池 芳郎*
Journal of Nuclear Science and Technology, 45(8), p.763 - 772, 2008/08
被引用回数：6 パーセンタイル：40.09(Nuclear Science & Technology)オーバーパック腐食生成物が圧縮ベントナイト中の放射性核種の収着挙動,拡散挙動へ及ぼす影響を調べるため、あらかじめ電解腐食させた炭素鋼を圧縮ベントナイトに接触させて鉄腐食生成物をベントナイト中へ移行させ、圧縮ベントナイト間隙中の鉄腐食生成物の存在形態を調べた。圧縮ベントナイトをスライスし、スライス片の選択溶解抽出を行い鉄腐食生成物の結晶化の程度を調べ、鉄腐食生成物の価数を調べた結果、室温で数年の範囲内では、鉄腐食生成物は非晶質のFe(OH)及びFe(OH)として存在していることが推測された。XRD分析の結果より、鉄腐食生成物によってNa型スメクタイトのFe型化はほとんど起こっておらず、鉄腐食生成物はスメクタイト粒子間に存在していることが示唆された。また、あらかじめ大気下で生成した3価の鉄腐食生成物は、圧縮ベントナイト間隙中では容易に2価に還元されないものと考えられた。
and I in compacted bentonite石寺 孝充; 宮本 真哉*; 佐藤 治夫
Journal of Nuclear Science and Technology, 45(7), p.610 - 616, 2008/07
被引用回数：11 パーセンタイル：59.16(Nuclear Science & Technology)TRU廃棄物処分の安全評価においては、
C, 
Cl及び
Iといった核種のデータ取得が必要であるとともに、硝酸塩の溶出やセメント材料の溶解による地下水の高pH化の影響を評価する必要がある。よって、ケイ砂混合率及びNaNO濃度をパラメータとして、高pH条件でCO, Cl及びIのベントナイト中の透過拡散試験を実施し、実効拡散係数(以下、
の取得を行った。その結果、CO, Cl、及びIのは10
10
m
/s程度の値が得られた。これらのイオンのは、NaNO濃度の増加に伴ってそれぞれ増大する傾向が見られ、これは、NaNO濃度の増加に伴う陰イオン排除効果の低下によるものであると考えられた。また、COはクニゲルV1中に含まれる方解石との化学平衡により、クニゲルV1中に保持されると考えられた。
吉川 英樹; 柴田 雅博; 笹本 広; 飯島 和毅; 佐藤 治夫; 北村 暁; 石寺 孝充; 藤原 健壮; 黒澤 進; 夏 暁彬; et al.
放射性廃棄物安全研究年次計画(平成13年度平成17年度)研究成果報告集, p.153 - 170, 2006/03
地層処分の安全評価に用いるデータの信頼性向上に資するため、地層処分の安全評価に必要となる深部地下環境下での熱力学的基礎データ,核種挙動評価データ等の取得を行うとともに、国際的な最新情報の調査・評価を実施し、情報をデータベース化した。
, Cl, Iの拡散挙動に及ぼすNaNOの影響石寺 孝充; 佐藤 治夫
JNC TN8400 2005-018, 49 Pages, 2005/09
TRU廃棄物処分においては,評価上重要な核種であるC,Cl,Iの核種移行データが必要である。また,TRU廃棄物処分に特有の現象として,廃棄体からの硝酸ナトリウム(NaNO)の溶解や,セメント系材料の溶解による地下水の高pH化があげられる。よって本研究では,我が国の代表的な凝灰岩の一つである栃木県大谷産の凝灰岩を用いてCO,Cl及びIの透過拡散試験を実施し,実効拡散係数(De)に及ぼすNaNOの影響を調べた。また,凝灰岩中の拡散挙動を詳細に調べるために,HDO及びHTOを用いた試験を行うとともに,試験終了後には,凝灰岩試料の変質を調べるため,XRD測定,SEM観察,EPMA観察を行った。その結果,CO, Cl, IのDeは1010m/s程度の値が得られ,NaNO濃度の増加とともに低下する傾向が見られた。HDO及びHTOのDeもNaNO濃度の増加に伴って低下する傾向が見られた。試験溶液による凝灰岩試料の変質は観察されなかったことから,Deの低下は凝灰岩試料の構造変化によるものではなく,これらのイオンの自由水中の拡散係数の低下によるものと考えられた。また,COの見かけの拡散係数(Da)及びNaNO濃度5mol/dmの条件におけるClのDaは他のイオンのDaに比べて小さな値が得られ,凝灰岩試料中に保持されている可能性が考えられた。
, Cl and I ions in Compacted Bentonite石寺 孝充; 宮本 真哉*; 佐藤 治夫
JAERI-Conf 2005-007, p.264 - 269, 2005/05
None
有馬 立身*; 出光 一哉*; 夏 暁彬; 石寺 孝充; 飯島 和毅
JNC TY8400 2004-005, 59 Pages, 2004/05
高レベル放射性廃棄物の地層処分において,より信頼性の高い安全評価を実施するためには,還元環境下,オーバーパック材腐食生成物共存下でのデータ取得が必要不可欠である。本研究では,In-diffusion法によるベントナイト中の拡散試験を行い,信頼性の高いNpの見かけの拡散係数を取得するとともに,炭素鋼をベントナイトに接触させ,鉄腐食生成物の移行挙動を調べた。また,腐食炭素鋼共存下においてNpを拡散させ,Npの拡散挙動に及ぼす鉄腐食生成物の影響を評価した。その結果,炭素鋼から鉄はFeイオンの形態でモンモリロナイト層間のナトリウムを押し出しながら移動していると考えられた。炭素鋼の腐食により生成したFeイオンが炭素鋼-ベントナイト接触面に蓄積されると,腐食はFeイオンの接触面からの流出速度に律速されると考えられ,ベントナイト乾燥密度が大きいほどFeイオンの流出速度が大きくなり,腐食の進行も速くなると考えられた。また,還元環境において,炭素鋼の腐食速度は0.1 micro m/y程度と推測され,第2次取りまとめにおける設定値20 micro m/yと比べてかなり小さな値となった。一方,Npの拡散挙動に関しては,炭素鋼共存下及び非共存下のどちらにおいても,ベントナイト中の濃度分布は速い移行挙動を示す部分と遅い移行挙動を示す部分が観察された。この移行の遅い部分はNp(IV)の拡散,速い部分はNp(V)の拡散と考えられ,見かけの拡散係数はそれぞれ10
10
m/s及び10
10m/sであった。また,炭素鋼共存下ではその腐食により強い還元環境が作り出され,Np(V)に比べて溶解度が低く拡散速度の遅いNp(IV)の存在割合が増加するため,ベントナイト中へのNpの移行が抑制されると考えられた。
