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報告書

放射性核種含有溶液の床材・壁材に対する浸透挙動

臼杵 俊之; 佐藤 勇; 須藤 光雄; 前田 宏治; 逢坂 正彦; 小山 真一; 所 大志郎*; 関岡 健*; 石ヶ森 俊夫*

JAEA-Testing 2014-001, 29 Pages, 2014/05

JAEA-Testing-2014-001.pdf:5.33MB

福島第一原子力発電所の原子炉建屋内における床材・壁材の汚染性状把握に関する基礎データを得るため、放射性核種を含む溶液を用いた浸透試験を実施した。照射済燃料から調製した放射性核種含有溶液を、エポキシ系塗料試料、乾燥しているコンクリート試料およびモルタル試料に塗布し、研磨および放射線測定を繰り返し、深さ方向の線量率プロファイルを取得した。エポキシ系塗料試料に関しては、放射性核種は浸透せず、深さ0.4mm以内にとどまっていることが確認された。コンクリート試料に関しては、放射性核種の浸透が確認され、本試験条件においては、約2mmの研磨で線量率がバックグラウンドまで低減することが確認され、乾燥状態のコンクリートまたはモルタルに対する溶液を介した放射性物質の浸透挙動は、表面近傍においては定量的に膨潤状態の同媒体に対するイオンの移行挙動と大きく変わらないことを示した。

報告書

照射済燃料を浸漬させた人工海水の組成分析

田中 康介; 須藤 光雄; 大西 貴士; 圷 葉子; 吉武 庸光; 山下 真一郎; 関岡 健*; 石ヶ森 俊夫*; 大林 弘; 小山 真一

JAEA-Research 2013-036, 31 Pages, 2013/12

JAEA-Research-2013-036.pdf:3.31MB

東京電力福島第一原子力発電所(1F)の事故では、原子炉の冷却機能維持のために建屋の外部から注水が行われた。その際、緊急措置として一時的に海水が使われ、燃料と海水が有意な時間直接的に接触する状態が生じた。この状態においては燃料から核分裂生成物(FP)等が海水中に溶出することが想定されることから、その溶出・浸出挙動を把握しておくことは、圧力容器,格納容器等構造物の健全性に与える影響を評価する上での基礎的な情報として有用である。そこで、本研究においては、FP等の海水への浸出挙動に係る基礎的な知見を得ることを目的として、照射済燃料を人工海水中で浸漬させて得られた溶液の組成を分析する試験を行った。その結果、海水成分は浸漬試験の前後で大きな変動は確認されなかった。また、浸漬試験後の溶液中における被覆管成分は検出されず、これらの元素の溶出は確認されなかった。FP成分についてはCs, Cd, Mo等が、燃料由来成分についてはU, Pu及びAmがそれぞれ検出された。溶液中で検出された核種において溶出率を評価した結果、地下水を想定した溶液に照射済燃料を浸漬させた試験結果と類似する傾向にあることがわかった。

口頭

不溶性フェロシアン化物内包キセロゲルを用いた白金族元素の回収

大西 貴士; 圷 葉子; 大林 弘; 小山 真一; 関岡 健*; 石ヶ森 俊夫*; 三村 均*

no journal, , 

高機能性キセロゲルを用いた核種分離プロセス開発の一環として、白金族元素分離を目的とした不溶性フェロシアン化物内包キセロゲルを調製し、コールド試薬を用いて調製した模擬廃液中における、白金族元素の吸着・溶離特性を評価した。さらに、溶離したパラジウムの熱分解・湿式法による回収を行った。

口頭

福島第一原子力発電所原子炉建屋床面を想定した除染試験,2; 模擬汚染水の床材・壁材に対する浸透挙動評価

臼杵 俊之; 佐藤 勇; 金山 文彦; 須藤 光雄; 前田 宏治; 小山 真一; 川妻 伸二; 福嶋 峰夫; 所 大志郎*; 関岡 健*; et al.

no journal, , 

福島第一原子力発電所原子炉建屋内の遠隔除染技術開発の一環として、セシウムを含む模擬汚染水を用いた床材・壁材に対する汚染水の浸透挙動及び浸透深さの時間依存性の評価を行った。本試験により、FPの浸透の詳細評価をするうえでベースとなるエポキシ系塗料及びコンクリートに対する浸透挙動の基礎情報を把握することができた。

口頭

高機能性キセロゲルによる原子力レアメタルの選択的分離法の開発,1; 白金族元素の分離

大西 貴士; 圷 葉子; 大林 弘; 小山 真一; 石ヶ森 俊夫*; 関岡 健*; 三村 均*; 河村 卓哉*; 菅井 弘*

no journal, , 

高機能性キセロゲルを用いた核種分離プロセス開発の一環として、白金族元素分離を目的とした不溶性フェロシアン化物内包キセロゲルを調製し、コールド試薬より調製した高レベル模擬廃液を用いて、分離フローを考慮した白金族元素の吸着・溶離特性を評価した。

口頭

コンクリート及びエポキシ系塗料における放射性核種含有溶液の浸透挙動

臼杵 俊之; 佐藤 勇; 金山 文彦; 須藤 光雄; 前田 宏治; 小山 真一; 川妻 伸二; 福嶋 峰夫; 所 大志郎*; 関岡 健*; et al.

no journal, , 

福島第一原子力発電所原子炉建屋内の遠隔除染技術開発の一環として、放射性核種を含む溶液を用いたコンクリート及びエポキシ系塗料に対する放射性核種含有溶液の浸透挙動及び浸透深さの時間依存性の評価を行った。本試験によりFPの浸透の詳細評価をするうえでベースとなるコンクリート及びエポキシ系塗料に対する浸透挙動の基礎情報を把握することができた。

口頭

照射済燃料を浸漬させた人工海水の組成分析

田中 康介; 須藤 光雄; 大西 貴士; 圷 葉子; 大林 弘; 小山 真一; 吉武 庸光; 山下 真一郎; 関岡 健*; 石ヶ森 俊夫*

no journal, , 

破損燃料から溶出した核種が炉内水環境に与える影響についての基礎的な知見を得る研究の最初のステップとして、照射済燃料を100$$^{circ}$$Cの人工海水中に6時間, 12時間, 18時間浸漬させ、得られた溶液の組成を分析した。

口頭

ソースターム評価手法の高度化に向けたFPの化学に関する研究,2; FP移行挙動におよぼす制御材ホウ素の影響

佐藤 勇; 大西 貴士; 廣沢 孝志; 田中 康介; 逢坂 正彦; 小山 真一; 所 大志郎*; 石ヶ森 俊夫*; 関 崇行*; 品田 雅則*; et al.

no journal, , 

FPの模擬物質としてCsIを加熱・蒸発させ、移行経路にある温度分布を有する配管に沈着させた。このCsI沈着表面に、より高温で加熱・蒸発したB$$_{2}$$O$$_{3}$$を接触させることで、Cs及びIの沈着・移行挙動に及ぼすホウ素の影響を調べた。その結果、沈着したCsIがホウ素蒸気により再び気相化学形となり、低温部へ移行している可能性を明らかにした。

口頭

高機能性キセロゲルによる原子力レアメタルの選択的分離法の開発; 照射済燃料溶解液を用いた分離試験

大西 貴士; 小山 真一; 石ヶ森 俊夫*; 三村 均*; 河村 卓哉*; Masud, R. S.*; 菅井 弘*

no journal, , 

環境負荷低減および資源有効利用を目的として、原子力機構と東北大学では高レベル放射性廃液中に含まれる原子力レアメタルを高純度で回収するための技術開発を実施している。この中で、アンモニウムタングストリン酸をアルギネートゲルで内包した高機能性キセロゲル(AWP-CaALG)を用いて、これまでに、コールド模擬廃液(28元素)からCsを選択的に分離することに成功している。よって、本試験では、照射済燃料の溶解液からUおよびPuを除いて模擬高レベル廃液を調製し、Csの分離試験を実施した。AWP-CaALGを充填したカラムに模擬高レベル廃液を着点した後、溶離液として、水および1M硝酸アンモニウムを通液した。その結果、水を通液したときはRu, Rh, Te, Pr, Nd, Sm, Eu, TcおよびAmの大部分が溶離したが、Csは溶離しなかった。1M硝酸アンモニウムを通液したときは、最初に残存していたRu, Rh, Pr, Nd, SmおよびEuが溶離し、次にCsが溶離した。よって、TcやAmを含む模擬高レベル廃液において、Csを選択的に分離回収できることが分かった。

口頭

ソースターム評価手法の高度化に向けたFPの化学に関する研究,4; 放出FP化学形のin situ測定技術の開発

岩崎 真歩; 田中 康介; 佐藤 勇; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 天谷 政樹; 小山 真一; 関 崇行*; 所 大志郎*; 石ヶ森 俊夫*

no journal, , 

燃料から放出したFPの化学形を直接測定する方法として、示差熱天秤-質量分析装置(TG-DTA-MS)を活用する技術開発に着手した。標準試料の測定により、m/z(m=質量数、z=電荷数)が約400までのガスを検出できるTG-DTA-MS本来の基本性能を確認したが、Cs系化合物由来の凝縮性蒸気種を検出できなかった。発生蒸気種をQ-MS部へ導入するためには、スキマーインターフェースのオリフィス部のより高精度なアライメントが効果的であると想定し、TG-DTA部とQ-MS部の取り付け位置等を改善するとともに、オリフィス部に対して光学的手法を用いたアライメント調整を実施した。その結果、ヨウ化セシウム(CsI)の測定において、ヨウ素に相当するm/z=127及びセシウムに相当するm/z=133の検出に成功した。これらの信号は重量変化のタイミングと一致しており、CsIの解離により生じたものと推測される。このように、加熱により生成した蒸気種をQ-MS部に導入する経路を適切に確保する調整を施すことで、TG-DTA-MSを用いた放出FP化学形の直接測定が可能である見通しを得た。

口頭

ソースターム評価手法の高度化に向けたFPの化学に関する研究,6; 照射済燃料から放出されたFPの沈着挙動

田中 康介; 佐藤 勇; 廣沢 孝志; 大西 貴士; 須藤 光雄; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 小山 真一; 関 崇行*; 品田 雅則*; et al.

no journal, , 

「ふげん」照射済燃料の加熱試験により放出されたFPが沈着した部材(サンプリングパーツ: 750から150$$^{circ}$$Cの範囲で段階的に温度勾配をつけた配管内に装填されたNi製サンプリング管14個及びその下流側の常温位置に配置した異なるメッシュのSUS製焼結金属フィルター5層)を対象に、$$gamma$$線スペクトロメトリー、マクロ観察、X線回折測定、ICP-MS分析を実施し、沈着FPの化学形を評価した。その結果、温度勾配管のほぼ中心位置(450から550$$^{circ}$$C付近)でパイロクロア型化合物を形成するCsが沈着していることがわかった。また、焼結金属フィルターにおいては、5層構造のうち最上流側のフィルターのみに明確な沈着物が観察されたが、特定の化合物に起因するXRDパターンは認められず、その沈着物の結晶性は低い状態にあることが示唆された。

口頭

ソースターム評価手法の高度化に向けたFPの化学に関する研究,5; 多様な雰囲気下での燃料加熱技術の開発

廣沢 孝志; 佐藤 勇; 田中 康介; 逢坂 正彦; 小山 真一; 所 大志郎*; 石ヶ森 俊夫*; 関 崇行*

no journal, , 

BWRにおけるシビアアクシデント雰囲気条件下でのFP放出実験が可能となるように、既存のFP放出挙動試験装置にて、多様な雰囲気で加熱試験を実施するための技術的検討及び検討結果をもとにした改造部品の試作を行い、その性能確認試験を実施した。その結果、高温下でのタングステン部品の酸化反応の抑制が確認でき、高酸素分圧下試験の見通しを得た。

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