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報告書

MA回収プロセスにおける物質移動係数評価試験; 単一液滴法を用いた評価

坂本 淳志; 木部 智*; 川野邊 一則*; 藤咲 和彦*; 佐野 雄一; 竹内 正行; 鈴木 英哉*; 津幡 靖宏; 伴 康俊; 松村 達郎

JAEA-Research 2021-003, 30 Pages, 2021/06

JAEA-Research-2021-003.pdf:1.81MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)では、使用済核燃料溶解液中からマイナーアクチノイド(以下、「MA」という)を回収するプロセスの一つとして、SELECTプロセスの適用が検討されている。SELECTプロセスでは従来から用いられてきたリン(P)系の抽出剤ではなく、炭素(C),水素(H),酸素(O),窒素(N)といった非リン系のみで構成される新たな抽出剤を開発し、その適用検討を進めているところである。その中でMA・ランタノイド(以下、「Ln」という)を一括回収するための抽出剤として$$N,N,N',N'$$-tetradodecyldiglycolamide(テトラドデシルジグリコールアミド(以下、「TDdDGA」という))、MA/Lnを相互分離するための抽出剤として$$N,N,N',N',N",N"$$-hexaoctylnitrilotriacetamide(ヘキサオクチルNTAアミド(以下、「HONTA」という))、Am/Cmを相互分離するための抽出剤としてAlkyl diamide amine(アルキルジアミドアミン(ADAAM))を用いたフローシートの構築を進めている。本試験では、SELECTプロセスにおいてラフィネート中からMA及びLnを回収するためのTDdDGA及びHONTAを対象に、フローシートを構築する上で必要となる物質移動係数の取得を単一液滴法により進めた。単一液滴法により物質移動係数を評価するに当たっては、あらかじめ装置の形状変更等の改良を重ねた上で試験的な評価を実施し、既報値と同様な物質移動係数値が得られることを確認した。また、取得したTDdDGAの物質移動係数を用いることで、これまでにmixer-settlers(ミキサセトラ(MS))やcentrifugal contactors(遠心抽出器(CC))を用いて実施してきた連続多段試験結果の妥当性についても評価することがdできた。さらに、HONTAに関しても評価を行い、10$$^{-6}$$m/s以下の低い物質移動係数を有することが明らかとなった。

報告書

遠心抽出器によるTDdDGA溶媒系での向流多段抽出/逆抽出試験,2; 改良型MA回収フローシートを対象とした評価

木部 智; 藤咲 和彦*; 坂本 淳志; 佐野 雄一; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 松村 達郎

JAEA-Research 2016-024, 40 Pages, 2017/02

JAEA-Research-2016-024.pdf:6.73MB

高レベル廃液からマイナーアクチノイド(以下、MAという)を回収するプロセス開発の一環として、抽出剤にTDdDGAを用いたフローシートの開発を進めている。本試験ではこれまでのフローシートにおける沈殿物の生成等の課題に対して抽出溶媒へのアルコール添加等の改良を加えたフローシートを対象に、遠心抽出器を用いた際の抽出・逆抽出挙動を評価し、先に実施されているミキサセトラを用いた際の同挙動との違いについて比較・評価した。本試験を通して、異相混入やオーバーフロー等の異常は認められず、相分離性も良好であった。MAと類似の挙動を示す希土類元素では、抽出段及び洗浄段においてミキサセトラを適用した場合と同等の挙動が得られるとともに、逆抽出段においては逆抽出効率の向上が確認された。これは主に遠心抽出器の高い相分離性に起因するものと推定される。

報告書

遠心抽出器によるTDdDGA溶媒系での向流多段抽出/逆抽出試験

木部 智; 藤咲 和彦*; 安倍 弘; 坂本 淳志; 佐野 雄一; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 松村 達郎

JAEA-Research 2015-021, 40 Pages, 2016/02

JAEA-Research-2015-021.pdf:2.3MB

PUREXプロセスの抽出ラフィネートからMAを回収するプロセス開発の一環として、抽出剤にTDdDGAを用いたフローシートの開発を進めている。これまでに、小型ミキサセトラを用いたMA回収試験を実施し、各元素の抽出・逆抽出挙動を評価しているが、油水間の不十分な相分離に起因するものと考えられる各元素の回収率の低下等の問題が確認されている。そのため本試験では次世代センターと基礎工センターの連携の下、油水間の相分離性に優れる遠心抽出器を用いて、模擬ラフィネートを対象とした向流多段抽出/逆抽出試験を実施し、各元素の抽出・逆抽出挙動を評価するとともに、ミキサセトラを用いた際の同挙動との違いについて、比較・検討した。本試験を通して、エントレイメントやオーバーフロー等の異常は認められず、相分離性も良好であった。MAと同様の挙動を示す希土類元素では、ミキサセトラを用いた際と同等の抽出挙動が得られ、相分離性の違いにもとづく影響は認められなかった。逆抽出効率は若干低下する傾向が認められたが、これは遠心抽出器特有の二相混合時間の短縮が一因として示唆される。

報告書

平成25年度核燃料サイクル工学研究所放出管理業務報告書(排水)

渡辺 均; 中野 政尚; 藤田 博喜; 河野 恭彦; 井上 和美; 吉井 秀樹*; 大谷 和義*; 檜山 佳典*; 後藤 一郎*; 木部 智*; et al.

JAEA-Review 2014-040, 115 Pages, 2015/01

JAEA-Review-2014-040.pdf:4.26MB

本報告書は、原子力規制関係法令を受けた「再処理施設保安規定」,「核燃料物質使用施設保安規定」,「放射線障害予防規程」,「放射線保安規則」及び「茨城県等との原子力施設周辺の安全確保及び環境保全に関する協定書」,「水質汚濁防止法」並びに「茨城県条例」に基づき,平成25年4月1日から平成26年3月31日までの期間に日本原子力研究開発機構核燃料サイクル工学研究所から環境へ放出した放射性排水の放出管理結果をとりまとめたものである。再処理施設, プルトニウム燃料開発施設をはじめとする各施設からの放射性液体廃棄物は、濃度及び放出量ともに保安規定及び協定書等に定められた基準値を十分に下回った。

報告書

平成24年度核燃料サイクル工学研究所放出管理業務報告書(排水)

住谷 秀一; 渡辺 均; 宮河 直人; 中野 政尚; 藤田 博喜; 河野 恭彦; 井上 和美; 吉井 秀樹; 大谷 和義*; 檜山 佳典*; et al.

JAEA-Review 2013-041, 115 Pages, 2014/01

JAEA-Review-2013-041.pdf:19.01MB

本報告書は、原子力規制関係法令を受けた「再処理施設保安規定」、「核燃料物質使用施設保安規定」、「放射線障害予防規程」、「放射線保安規則」及び「茨城県等との原子力施設周辺の安全確保及び環境保全に関する協定書」、「水質汚濁防止法」並びに「茨城県条例」に基づき、平成24年4月1日から平成25年3月31日までの期間に日本原子力研究開発機構核燃料サイクル工学研究所から環境へ放出した放射性排水の放出管理結果をとりまとめたものである。再処理施設、プルトニウム燃料開発施設をはじめとする各施設からの放射性液体廃棄物は、濃度及び放出量ともに保安規定及び協定書等に定められた基準値を十分に下回った。

報告書

平成23年度核燃料サイクル工学研究所放出管理業務報告書(排水)

住谷 秀一; 渡辺 均; 宮河 直人; 中野 政尚; 藤田 博喜; 河野 恭彦; 檜山 佳典; 吉井 秀樹*; 大谷 和義*; 後藤 一郎*; et al.

JAEA-Review 2013-005, 116 Pages, 2013/05

JAEA-Review-2013-005.pdf:9.69MB

本報告書は、原子力規制関係法令を受けた「再処理施設保安規定」、「核燃料物質使用施設保安規定」、「放射線障害予防規程」、「放射線保安規則」及び「茨城県等との原子力施設周辺の安全確保及び環境保全に関する協定書」、「水質汚濁防止法」並びに「茨城県条例」に基づき、平成23年4月1日から平成24年3月31日までの期間に日本原子力研究開発機構核燃料サイクル工学研究所から環境へ放出した放射性排水の放出管理結果をとりまとめたものである。再処理施設,プルトニウム燃料開発施設をはじめとする各施設からの放射性液体廃棄物は、濃度及び放出量ともに保安規定及び協定書等に定められた基準値を十分に下回った。

口頭

鉱物組成の異なるベントナイト間での拡散挙動の比較

石寺 孝充; Tran, P.*; 黒澤 精一*; 木部 智*

no journal, , 

鉱物組成の異なるベントナイトに対する実測データの拡充,拡散挙動の比較検討を目的として、ベトナム産ベントナイトを用いた拡散試験を実施した。得られたHDOのDeは、これまでに報告されているベントナイトのDeのスメクタイト部分密度依存性とよく一致し、異なる鉱物組成を持つベントナイト間でも同様の拡散挙動を示すことが確認された。

口頭

圧縮ベントナイト中のフミン酸の拡散挙動,2; 拡散挙動に及ぼす乾燥密度及び溶液のイオン強度の影響

飯島 和毅; 黒澤 精一*; 飛田 実*; 木部 智*

no journal, , 

圧縮ベントナイト中のフミン酸の拡散挙動を、乾燥密度及びNaCl濃度をパラメータとし、透過拡散法により調べた。サイズ排除クロマトグラフィーによる拡散前後のフミン酸の分子量分布測定結果から、乾燥密度1.2Mg m$$^{-3}$$, NaCl濃度1mol dm$$^{-3}$$の場合、圧縮ベントナイトのフィルター効果の限界分子量は約3,000と考えられた。

口頭

幌延堆積岩へのCsの収着に及ぼすKの影響

石寺 孝充; 黒澤 精一*; 木部 智*

no journal, , 

幌延深地層研究サイトの異なる深度から採取した岩石を用いてCs+のバッチ収着試験を行った。その結果、イライト含有率の低下及びK+濃度の増加に伴ってCs+の分配係数が低下し、イライトへの収着が示唆されるとともに、イライト含有率に加えてイライト中のCs+収着サイト密度等も大きな影響を及ぼすと推測された。

口頭

圧縮ベントナイト中のフミン酸の拡散挙動,3; フミン酸及びネオジムの拡散メカニズム

飯島 和毅; 黒澤 精一*; 飛田 実*; 木部 智*; 大内 祐司*

no journal, , 

圧縮ベントナイト中のフミン酸の拡散挙動を、透過拡散法により調べた。緩衝材中のフミン酸の濃度プロファイル及び分子量分布から、低分子量成分のみが拡散しており、拡散パラメータの評価にあたっては、分子量による拡散挙動の違いを考慮する必要があると考えられた。

口頭

Modelling of diffusion behaviour of humic acid and Nd in the presence of humic acid in compacted bentonite

飯島 和毅; 黒澤 精一*; 木部 智*; 飛田 実*; 大内 祐司*

no journal, , 

圧縮ベントナイト中におけるフミン酸及びフミン酸共存下でのNdの拡散挙動を評価するとともに、そのモデル化を行った。NaCl濃度0.1及び1M,乾燥密度1.2-1.6Mg/m$$^{3}$$の条件下でフミン酸の破過が認められた。また、フミン酸が共存するとNdの移行は促進された。これらの実験結果から、拡散挙動の異なる複数のNd化学種が平衡を維持しながら拡散することを想定した一次元拡散モデルに基づき、フミン酸及びNdの拡散パラメータを評価した。得られたフミン酸及びNdの拡散パラメータを用いて、さまざまな条件下におけるフミン酸共存下での核種拡散挙動を予測する。

口頭

幌延地域の堆積岩中のCs収着サイト密度の解析

石寺 孝充; 黒澤 精一*; 木部 智*; 大内 祐司*

no journal, , 

核種の収着挙動をより正確に把握するためには、岩石中の鉱物の収着サイト密度の検討が重要である。本研究では、幌延地域の堆積岩を用いてCs収着試験を行い、吸着等温線に対するフィッティングから収着サイト密度の算出を行った。

口頭

Evaluation of the flowsheet with TDdDGA by counter-current trials using mixer-settlers and centrifugal contactors

佐野 雄一; 木部 智; 坂本 淳志; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 松村 達郎

no journal, , 

TDdDGA/n-ドデカンを用いたMA回収フローシートについて、遠心抽出器を適用した際のFP元素の抽出・逆抽出挙動を取得し、ミキサセトラを適用して取得した挙動との比較を行った。試験中、エントレインメントやオーバーフロー等の異常は認められず、相分離性も良好であった。MAの模擬となる希土類元素に関しては、抽出段及び洗浄段においてミキサセトラを適用した場合と同等の挙動が得られるとともに、逆抽出段においては逆抽出効率の向上が確認された。溶媒の変更による逆抽出反応速度の向上と遠心抽出器の高い相分離性に起因するものと推定される。

口頭

遠心抽出器によるTDdDGA溶媒系での向流多段抽出/逆抽出試験

木部 智; 藤咲 和彦*; 坂本 淳志; 佐野 雄一; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 松村 達郎

no journal, , 

PUREXプロセスの抽出ラフィネートからMAを回収するプロセス開発の一環として、抽出剤にTDdDGAを用いたフローシートの開発を進めている。本試験では、油水間の相分離性に優れる遠心抽出器を用いて、模擬ラフィネートを対象とした向流多段抽出/逆抽出試験を実施し、各元素の抽出・逆抽出挙動を評価するとともに、ミキサセトラを用いた際の同挙動との違いについて、比較・検討した。試験を通して、エントレイメントやオーバーフロー等の異常は認められなかった。MAと同様の挙動を示す希土類元素については、ミキサセトラを用いた試験と比較して、同等の抽出挙動が得られるとともに、逆抽出効率の向上が確認された。逆抽出効率の向上は、遠心抽出器の高い相分離性に起因するものと推定され、本系における遠心抽出器の適用の有効性が示された。

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