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西塔 祐稀*; 石渡 翔丸*; 堀内 美里*; 西木 悠人*; 菊池 亮佑*; 大竹 翼*; 川喜田 竜平; 高山 裕介; 三ツ井 誠一郎; 佐藤 努*
資源・素材講演集(インターネット), 11(1), 7 Pages, 2024/03
地下を利用した様々な工学技術(地層処分、地下貯留、石油増進回収等)において、人工バリアや岩盤のセメンテーションが注目されている。しかし、どのような鉱物でどのようにセメンテーションが進行して、どのような物性に変化するのかについての理解は不十分である。それらの理解のためには、実験室でセメンテーションを再現すること、セメンテーション後の構造の変化や物性の変化を詳細に調べることが重要となる。そこで本研究では、難透水性のベントナイト(乾燥密度0.6Mg/m
)と、Na
SiO
溶液を用いて70
Cで浸漬および通水実験を行い、その後の内部構造、鉱物組成、透水係数の変化等を調べた。走査電子顕微鏡での観察結果から、浸漬および通水実験ともに、ベントナイトの空隙を埋めるようにナトリウムシリケート水和物(NSHあるいはNASH)が確認された。また、通水実験では、通水時間が長くなるにつれて透水係数の低下が認められた。本研究で示されたセメンテーション法やセメンテーション後の物性変化の詳細な検討法は、セメントとともに地下に設置されるベントナイトの物性変化や、貯留岩へのアルカリ攻法による帽岩への影響を調べる上で有用なものになると考えられる。
- and K-montmorillonite川喜田 竜平; 齋藤 彬人*; 佐久間 博*; 安楽 総太郎; 菊池 亮佑*; 大竹 翼*; 佐藤 努*
Applied Clay Science, 231, p.106722_1 - 106722_7, 2023/01
被引用回数：1 パーセンタイル：21.06(Chemistry, Physical)Montmorillonite (Mt) expansion and swelling are key factors for barrier performance of bentonite in trans-uranic (TRU) and high-level radioactive waste disposals. In the case of co-located geological disposal of TRU waste with high level waste, ammonium ion (NH
) which is changed from nitrate ion leached from TRU waste has possibility to contact with bentonite, exchange interlayer cation of Mt to form NH-Mt, and deteriorate its performance. Because of similar hydration energy of NH to K, NH-Mt could have lower expandability or change to non-expandable mineral as reported on K-Mt. Therefore, expansion and alteration behaviors of NH-Mt, especially comparison to the behaviors of K-Mt, are necessary to understand for safety assessment of the waste disposal. In this study, the hydration behavior of NH-Mt was investigated by XRD and molecular dynamics (MD) simulation in comparison with K-Mt. XRD profiles under Relative Humidity (RH) control showed that expansion of NH-Mt was similar to that of K-Mt at more than RH40% with slightly different d-values. However, expansion of NH-Mt kept at lower than RH20%, while K-Mt easily dehydrate at the same RH. MD simulation revealed that hydrogen bonding (HB) in NH molecules causes the difference in hydration behavior between NH- and K-Mt, as HB cause larger basal spacing at dehydrated state and easier hydration. This gap on hydration may attribute the difference in alteration to non-expandable minerals after dehydration, indicating that NH have lower possibility for alternation and smaller effect on barrier performance of bentonite than K.
Francisco, P. C. M.; 松村 大樹; 菊池 亮佑*; 石寺 孝充; 舘 幸男
Environmental Science & Technology, 56(5), p.3011 - 3020, 2022/03
被引用回数：2 パーセンタイル：29.93(Engineering, Environmental)The radionuclide selenium-79 (Se-79) is predicted to be a key contributor to the long-term radiologic hazards associated with geological high-level waste (HLW) repositories, hence its release is of pertinent concern in the safety assessment of repositories. In this study, we examined the immobilization mechanisms of Se(-II)-prevalent under anoxic and reducing repository conditions-during interaction with aqueous Fe(II) and freshly precipitated Fe(OH) at circumneutral and alkaline conditions, respectively, its response to changes in pH, and its behavior during aging at 90C. Using microscopic and spectroscopic techniques, we observed that Se(-II) was readily immobilized via iron selenide precipitation regardless of whether Se(-II) reacts with aqueous species or solid phases and that modifying the pH following initial immobilization did not immediately remobilize Se(-II). These observations indicate that Se(-II) migration beyond the overpack can be effectively and rapidly retarded via interaction with Fe(II) species arising from overpack corrosion. Thermodynamic calculations, however, showed that at alkaline conditions, iron selenides immediately became metastable and will likely dissolve in the long term. Aging experiments at 90C showed that Se(-II) can be completely retained via the crystallization of ferroselite at circumneutral conditions, while it will be largely remobilized at alkaline conditions. Our results show that Se(-II) mobility can be significantly influenced by its interactions with the corrosion products of the steel overpack and that these behaviors will have to be considered in repository safety assessments.
Miao, P.*; Tan, Z.*; Lee, S. H.*; 石川 喜久*; 鳥居 周輝*; 米村 雅雄*; 幸田 章宏*; 小松 一生*; 町田 真一*; 佐野 亜沙美; et al.
Physical Review B, 103(9), p.094302_1 - 094302_18, 2021/03
被引用回数：2 パーセンタイル：17.84(Materials Science, Multidisciplinary)層状ペロブスカイトPrBaCoO
は、熱膨張のない複合材料を作るために必要な負の熱膨張(NTE)を示す。NTEは、自発的な磁気秩序と密接に関連していることがわかっていた(磁気体積効果: MVE)。今回、われわれは、PrBaCoOの連続的な磁気体積効果が、本質的には不連続であり、大きな体積を持つ反強磁性絶縁体(AFILV)から、小さな体積をもつ強磁性卑絶縁体(FLISV)への磁気電気的相転移に起因することを明らかにした。また、磁気電気効果(ME)は、温度,キャリアドーピング,静水圧,磁場などの複数の外部刺激に対して高い感度を示した。これは、これまでよく知られている対称性の破れを伴う巨大磁気抵抗やマルチフェロイック効果などのMEとは対照的であり、輝コバルト鉱のMEは同一の結晶構造で起こる。われわれの発見は、MEとNTEを実現するための新しい方法を示しており、それは新しい技術に応用されるかもしれない。
-XRD with synchrotron radiation甕 聡子*; 向井 広樹*; 綿貫 徹; 大和田 謙二; 福田 竜生; 町田 晃彦; 倉又 千咲*; 菊池 亮佑*; 矢板 毅; 小暮 敏博*
Journal of Mineralogical and Petrological Sciences, 111(5), p.305 - 312, 2016/10
被引用回数：16 パーセンタイル：51.74(Mineralogy)福島土壌粒子から放射能をもつ粒子を選び出し、50ミクロン程度の粒子一粒ごとに鉱物種の同定を放射光X線回折によって行った。板状の風化雲母の粒については様々な度合のバーミキュライト化されたものが見出された。ごく微粒子の塊である土壌粒子からは、長石や石英に加えてスメクタイト状の粘土鉱物が検出された。
向井 広樹*; 廣瀬 農*; 甕 聡子*; 菊池 亮佑*; 田野井 慶太朗*; 中西 友子*; 矢板 毅; 小暮 敏博*
Scientific Reports (Internet), 6, p.21543_1 - 21543_7, 2016/02
被引用回数：133 パーセンタイル：96.62(Multidisciplinary Sciences)Cesium adsorption/desorption experiments for various clay minerals, considering actual contamination conditions in Fukushima, were conducted using the 
Cs radioisotope and an autoradiography using imaging plates (IPs). An aliquot containing 0.185 -1.85 Bq of Cs was dropped onto a substrate where various mineral particles were arranged. It was found that partially-vermiculitized biotite, which is termed "weathered biotite" (WB) in this study, from Fukushima sorbed Cs far more than the other clay minerals (fresh biotite, illite, smectite, kaolinite, halloysite, allophane, imogolite) on the same substrate. Cs-sorption to WB continued for about one day, whereas that to ferruginous smectite was completed within one hour. The sorbed Cs in WB was hardly leached with hydrochloric acid at pH 1, particularly in samples with a longer sorption time. The presence/absence of WB sorbing radiocesium is a key factor affecting the dynamics and fate of radiocesium in Fukushima.
長谷川 邦夫*; Li, Y.; 芹澤 良輔*; 菊池 正紀*; Lacroix, V.*
Procedia Materials Science, 12, p.36 - 41, 2016/00
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Engineering, Mechanical)供用期間中検査などで確認された内部欠陥は構造物の自由表面に接近する場合は、この欠陥を内部欠陥それとも表面欠陥としてモデル化すべきかを決定するために、欠陥の表面接近ルールが適用される。しかし、主要国間の維持規格の内部欠陥から表面欠陥に置き換えに係る接近特性因子が異なる。本論文では内部欠陥が自由表面に接近する場合の応力拡大係数の干渉効果に関する考察から、内部欠陥から表面欠陥への置き換えに係る接近特性因子を明らかにした。
Ru
)Sb
and Pr
La
OsSbShu, L.*; 髭本 亘; 青木 勇二*; Hillier, A. D.*; 大石 一城*; 石田 憲二*; 門野 良典*; 幸田 章宏*; Bernal, O. O.*; MacLaughlin, D. E.*; et al.
Physical Review B, 83(10), p.100504_1 - 100504_4, 2011/03
被引用回数：34 パーセンタイル：77.76(Materials Science, Multidisciplinary)時間反転対称性(TRS)の破れた超伝導状態について調べるため、Pr(OsRu)SbとPrLaOsSb合金において零磁場ミュオンスピン緩和測定を行った。TRSは自発的な局所磁場の発生で知ることができる。両合金において磁場は最初は減少したが、Ru置換系ではLa置換系に比べて50%速い現象がみられた。この結果から、TRSは
で抑制されるが、La置換系ではすべての濃度において残ることが明らかになった。この結果は結晶場励起子によるクーパー対形成によるTRSの破れた超伝導機構を支持するものである。
佐藤 英行*; 青木 勇二*; 菊地 大輔*; 菅原 仁*; 髭本 亘; 大石 一城; 伊藤 孝; Heffner, R. H.; Saha, S. R.*; 幸田 章宏*; et al.
Physica B; Condensed Matter, 404(5-7), p.749 - 753, 2009/04
被引用回数：5 パーセンタイル：25.59(Physics, Condensed Matter)充填スクッテルダイト構造を持つ物質における強い電子相関に基づく現象は多岐に渡る。特に、複数の4f電子が含まれる場合は軌道の自由度が新たな非磁性又は弱磁性を伴う現象に大きな役割を果たす。Pr系及びSm系充填スクッテルダイト構造物質においてさまざまな例が見いだされており、これらとミュオンスピン緩和実験の関連を紹介する。
Pr nuclear spin dynamics in Pr(Os,Ru)Sb and (Pr,La)OsSbShu, L.*; MacLaughlin, D. E.*; 青木 勇二*; 綱島 慶乃*; 米澤 祐樹*; 真田 祥太郎*; 菊地 大輔*; 佐藤 英行*; Heffner, R. H.; 髭本 亘; et al.
Physical Review B, 76(1), p.014527_1 - 014527_8, 2007/07
被引用回数：21 パーセンタイル：64.75(Materials Science, Multidisciplinary)Zero- and longitudinal-field muon spin relaxation experiments have been carried out in the alloy series Pr(OsRu)Sb and PrLaOsSb to elucidate the anomalous dynamic muon spin relaxation observed in these materials. The damping rate 
associated with this relaxation varies with temperature, applied magnetic field, and dopant concentrations 
and 
in a manner consistent with the "hyperfine enhancement" of Pr nuclear spins. This mechanism arises from Van Vleck-like admixture of magnetic Pr
crystalline-electric-field-split excited states into the nonmagnetic singlet ground state by the nuclear hyperfine coupling, thereby increasing the strengths of spin-spin interactions between Pr and muon spins and within the Pr spin system. We find qualitative agreement with this scenario and conclude that electronic spin fluctuations are not directly involved in the dynamic muon spin relaxation.
LaOsSb (X=0.4) probed by SR髭本 亘; 青木 勇二*; 大石 一城; 伊藤 孝; Heffner, R. H.; Saha, S. R.*; 幸田 章宏*; 佐藤 英行*; 門野 良典*; 菊地 大輔*; et al.
Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 310(2, Part1), p.620 - 622, 2007/03
SR法を用いて調べた重い電子系超伝導体(PrLa)OsSbのナイトシフトについて報告する。PrOsSbは非通常型の超伝導状態にあると考えられているが、その超伝導対称性等はこれまでのところ明確になっていない。特に、LaOsSbでは通常型の超伝導が報告されており、その中間の(PrLa)OsSbの超伝導状態は非常に興味深い問題である。ミュオンを用いて調べた(PrLa)OsSb(x=0.4)のナイトシフト測定では、超伝導状態においても減少がみられないことから非通常型、特にスピン三重項の超伝導状態にある可能性があり、講演では詳細を報告する。
高村 秀一*; 門 信一郎*; 藤井 隆*; 藤山 寛*; 高部 英明*; 足立 和郎*; 森宮 脩*; 藤森 直治*; 渡辺 隆行*; 林 泰明*; et al.
カラー図解,プラズマエネルギーのすべて, P. 164, 2007/03
核融合並びにプラズマに興味を持ってもらい、またその有用性,将来性を広く理解してもらうための一般向け解説書として、プラズマ・核融合学会の企画(日本実業出版社から出版予定)に共同執筆で出版するものである。読者の対象範囲は、理科に興味を持つ高校生,大学生・一般社会人,ある種のプラズマに仕事で関連している人で、他分野からのヒントを求める人など、広い層に読んでもらえることを想定している。(目次:はじめに/プラズマってなんだ?/プラズマ技術のひろがり/実験室の超先端プラズマ/核融合プラズマエネルギーとは?/プラズマエネルギーへの道/核融合プラズマエネルギー発電所を目指して/プラズマエネルギーと未来社会)
Sb and Pr(Os,Ru)SbShu, L.*; 髭本 亘; 青木 勇二*; Frederick, N. A.*; Yuhasz, W. M.*; Heffner, R. H.; 大石 一城; 石田 憲二*; 門野 良典*; 幸田 章宏*; et al.
Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 310(2, Part1), p.551 - 553, 2006/11
Zero-field muon spin relaxation (SR) experiments have been carried out in the Pr(OsRu)Sb and PrLaOsSb alloy systems to investigate the time-reversal symmetry (TRS) breaking found in an earlier ZF-SR study of the end compound PrOsSb. Our results suggest that Ru doping is considerably more efficient than La doping in suppressing TRS-breaking superconducting pairing in PrOsSb.
Francisco, P. C. M.; 松村 大樹; 菊池 亮佑*; 石寺 孝充; 舘 幸男
no journal, ,
The radionuclide Selenium-79 (Se-79) is predicted to be a key contributor to the long-term radiologic hazards associated with geological high-level waste (HLW) repositories. Se exists predominantly as selenide Se(-II) under anoxic conditions in the deep subsurface, and is likely immobilized via precipitation with, or adsorption on, Fe(II) minerals. However, the initial immobilization mechanisms with metastable Fe(II) minerals, and Se(-II)s subsequent response to iron phase transformation in the long term remain poorly understood. In this work, we investigated the retention and mobilization behavior of Se(-II) as a function of pH and the mode of its initial interaction with aqueous or solid Fe(II) phases. We carried out batch precipitation and transformation experiments under N atmosphere and reducing conditions. We examined two cases: in the first, Se(-II) was reacted with aqueous Fe(II), while in the second, Fe(OH) was first precipitated before reaction with Se(-II); both experiments were carried out at pH 8 and 12. In both cases, Se(-II) introduction resulted in the immediate precipitation of black particles. EXAFS and TEM characterization showed that Se(-II) precipitated as iron selenide nanoparticles in both cases regardless of pH. Aging of these initial precipitates at 
C resulted in magnetite crystallization. Regardless of whether Se(-II) was reacted with aqueous Fe(II) or solid phases, it was completely retained as discrete, crystalline FeSe at pH8. At pH12, Se(-II) was mostly remobilized; however, we observed evidence of partial retention via the precipitation of nanocrystalline iron selenide (FeSe
or Fe
Se
) on the surface of magnetite, as well as by incorporation in defects on the edges of magnetite crystals. These results show that pH controls long-term Se(-II) behavior and that magnetite crystallization may play a role in the retention of Se(-II), particularly at high pH.
菊池 亮佑*; 堀内 美里*; 西塔 祐稀*; 石渡 翔丸*; 西木 悠人*; 佐藤 努*; 高山 裕介; 三ツ井 誠一郎
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物の地層処分では、廃棄物の周囲に緩衝材として膨潤性粘土を利用することが不可欠である。緩衝材は、十分な膨潤圧と自己シール性、低透水性を長期間維持する必要があり、ベントナイト緩衝材の主成分であるモンモリロナイトが様々な環境条件下での長期にわたって健全に保たれることが重要である。変質過程の一つとして、シリカなどの二次鉱物の析出による粘土のセメンテーションが懸念されている。本研究では、セメンテーションを被ったベントナイトのアナログとなりうる、天然のベントナイト原鉱石について、特に固結したベントナイトの微細構造に着目して調査した。山形県の月布鉱山からベントナイト原鉱石を採取し、観察に供した。このベントナイトについては火山灰の続成作用によって形成されたと考えられている。完全乾式研磨法によって、ベントナイト原鉱石のオリジナルの微細組織をよく示す平滑な面を形成することで、通常の岩石の観察と同じように岩石学的な議論が可能となった。ベントナイト原鉱石には粗粒な石英以外に、数ミクロンからサブミクロンサイズの微細なシリカが普遍的に観察される。分布に着目すると、微細なシリカが不連続状・短鎖状・クラスター状になっていることが特徴的である。こうした分布は閉鎖的な続成過程中での低いシリカの移動性によって形成されたことを示唆する。微細なシリカとモンモリロナイトを含む部分について、収束イオンビーム装置による切り出しを行い、透過型電子顕微鏡(TEM)による観察を実施した。TEM観察ではモンモリロナイト端面と微細なシリカが直接接合する組織を示した。本研究で見られるようなモンモリロナイト端面が石英と接合する組織は、物理的混合ではなく、続成過程において自生の石英が形成される際に構築された組織であると解釈される。こうしたモンモリロナイト端面のシリカによる被覆は層間への水のアクセスや自由な膨潤を妨げ、膨潤圧の低下を招いている可能性が示唆される。
Francisco, P. C. M.; 菊池 亮佑*; 松村 大樹; 塩飽 秀啓; 石寺 孝充; 舘 幸男
no journal, ,
Selenium-79 (Se-79) will be a significant contributor to the long-term radiologic hazards in geological repositories for high-level wastes due to its long half-life. Thus, understanding its behavior in anoxic and reducing subsurface environments prevalent in geological repositories is a key concern in repository safety assessments. There is limited information on primary reaction products arising from the interaction of aqueous Se species with either aqueous or solid Fe(II) phases, which are present in either as geological repositories as products of steel overpack corrosion or as accessory phases in buffer materials or host rocks. In this work, we investigated the interaction of aqueous Se(-II) and Se(IV), potentially the most mobile Se species in repositories, with aqueous Fe(II) and solid Fe(OH) at circumneutral and alkaline conditions, respectively. Using electron microscopy and XAFS spectroscopy, we identified beta-FeSe as the primary reaction product at circumneutral and alkaline conditions between Se(-II) and either aqueous Fe(II) and Fe(OH). For Se(IV), elemental Se(0) was the main reaction product at circumneutral conditions while iron selenides only became dominant at alkaline conditions; these results show rapid and efficient reduction of Se(IV). Aging the solids at 90C for 1 week induced the transformation of beta-FeSe and elemental Se(0) to FeSe at circumneutral conditions, while a proportion of Se was released back into solution at alkaline conditions. These results provide constraints on the initial behavior of Se upon release from the waste, and may be useful in validating long-term thermodynamic predictions. *This work was part of "The project for validating near-field assessment methodology in geological disposal (FY2021, Grant Number: JPJ007597)" supported by the Ministry of Economy, Trade and Industry of Japan.
Francisco, P. C. M.; 石寺 孝充; 塩飽 秀啓; 菊池 亮佑*; 舘 幸男
no journal, ,
As a long-lived fission product, Se-79 is predicted to account for a significant proportion of radioactivity long after the closure of a geological repository for high-level wastes. Predicting its behavior for long-term safety assessment of repositories thus requires a detailed understanding of its reactions with various geological repository components. Interaction with ferrous and sulfide aqueous species and solid phases could help attenuate Se concentrations under anoxic and reducing conditions in repositories. We performed four sets of coprecipitation experiments where Se(-II) was reacted with aqueous Fe(II) and with either monosulfides or polysulfides, at Fe/Stot ratios of 1 and 0.5. The precipitates were aged under anoxic conditions at ~25C for up to 5 months. The monosulfide coprecipitation experiments produced mackinawite and efficiently sequestered Se(-II) from solutions. XANES analyses showed that Se retained its -II oxidation state and EXAFS fitting results were consistent with Se being incorporated in the mackinawite lattice. Uptake was similarly efficient in the polysulfide experiments, though lesser Se was sequestered than in the monosulfide experiments. Unlike in the monosulfide experiments, Se was initially oxidized and precipitated as elemental Se(0). In the experiment at Fe/S 1, Se became incorporated in pyrite. Despite the very low abundance of pyrite, it was clear that it hosted most of the Se. In summary, monosulfide coprecipitation sequesters and retains Se in mackinawite, while reaction with polysulfides sequesters Se first as Se(0), then incorporates it in pyrite. Because sulfide speciation is tied to redox conditions, the results provide fundamental insights into the processes governing Se retention across a broad range of redox environments, which may aid in predicting Se migration behavior in geological repositories.
石渡 翔丸*; 菊池 亮佑*; 大竹 翼*; 佐藤 努*; 川喜田 竜平; 高山 裕介; 三ツ井 誠一郎
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物の地層処分で緩衝材として用いられるベントナイトは、長期的には変質して本来求められるバリア機能が低下する可能性が指摘されている。ベントナイトの変質の一つであるセメンテーションによって緩衝材の膨潤圧の低下といった影響が生じることが指摘されているが、セメンテーションによる膨潤圧低下の根本的なメカニズムの解明にまでは至っていない。こうしたメカニズムの理解には、セメンテーションを引き起こす物質の特定だけでなく、セメンテーションによる岩石組織の変化への理解が不可欠である。本研究では、セメンテーションのナチュラルアナログとして、山形県大江町の月布鉱山の複数のベントナイト層から採取した原鉱石に対し、微細な組織の観察と膨潤圧試験を行い、セメンテーションの要因と膨潤圧との関係について考察を行った。乾式研磨法によりベントナイトの薄片試料を作製し、セメンテーションされたベントナイト原鉱石の微細な組織の観察を行った。走査型電子顕微鏡(SEM)で観察したところ、火山灰に元から含まれる粗大な石英や斜長石のほか、モンモリロナイトのマトリクス上に自生と思われる数mほどの微細なシリカ鉱物が普遍的に分布している様子が確認された。透過型電子顕微鏡(TEM)を用いてさらに詳細に観察したところ、微細なシリカ鉱物は石英やアモルファスシリカなどであり、モンモリロナイト端面に微細なシリカ鉱物が固着している箇所が確認された。こうした鉱物組織が原鉱石の膨潤圧の低下の要因として考えられた。さらに、このような組織は、複数のベントナイト層から採取した試料すべてで確認された一方で、モンモリロナイトと微細なシリカ鉱物の量比は試料によって大きく異なり、試料ごとにセメンテーションの程度に違いがあることを明らかにした。このような程度の違いが膨潤圧の低下量に影響を及ぼす可能性が示唆された。
菊池 亮佑*; 藤村 竜也*; 佐藤 努*; 大竹 翼*; 大友 陽子*; 後藤 考裕*; 鈴木 覚*; 谷口 直樹; 鈴木 宏幸*
no journal, ,
In this study, corrosion products in the bentonite in contact with carbon steel coupon under anaerobic artificial seawater at 80 degree for 3 years was investigated using microscopic analysis (SEM, EPMA and FIB-TEM). Corrosion products in compacted bentonite near the interface with carbon steel were identified as Ca-rich siderite, low-crystalline Fe-silicate and montmorillonite with Fe-enriched octahedral sheet. The low-crystalline Fe-silicate was estimated to be a ferrous iron-silicate-hydrate (F-S-H) with an Fe/Si composition of ~1.3 and a structural similarity to a 2:1 type clay with interlayer Na and Ca cations, not the non-swelling 7angstrom phases (greenalite, berthierine and cronstedtite) reported in the literature. The siderite and F-S-H formation were observed over a distance approximately 150 micrometers or less from the interface. The dense formation of siderite and F-S-H at the carbon steel-bentonite interface could suppress the migration of Fe in bentonite and limit the transformation of montmorillonite to 7 angstroms. Unlike previous Fe-clay studies in systems with large reaction surface areas of Fe sources, the experimental system in the present study with a smaller reaction surface area suggests that the decrease in buffer performance is suppressed. Based on thermodynamic calculation, the competition between siderite and F-S-H formation was found to be essentially governed by the pH change near the interface, but an improved database for F-S-H may be needed for more accurate predictions of its formation. The formation of porous F-S-H with large specific surface area in the bentonite interstitial should also be considered in predicting the interaction of electroactive radionuclides such as U and Se, and their migration.
