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論文

U-Pb dating of calcite using LA-ICP-MS; Instrumental setup for non-matrix-matched age dating and determination of analytical areas using elemental imaging

横山 立憲; 木村 純一*; 三ツ口 丈裕; 檀原 徹*; 平田 岳史*; 坂田 周平*; 岩野 英樹*; 丸山 誠史*; Chang, Q.*; 宮崎 隆*; et al.

Geochemical Journal, 52(6), p.531 - 540, 2018/12

 被引用回数:17 パーセンタイル:65.79(Geochemistry & Geophysics)

We developed a non-matrix matched U-Pb dating method for calcite by using LA-ICP-MS. The excimer LA was set to generate a low-aspect-ratio crater to minimize downhole U-Pb fractionation. We used He sample ablation gas mixed with Ar carrier gas and additional trace N$$_{2}$$ gas to create a robust plasma setup. The use of N$$_{2}$$ additional gas allowed for low oxide molecular yield for high-sensitivity interface cones with the ICP shield electrode disconnected. Moreover, this resulted in robust ICP plasma against different matrixes in LA aerosols owing to efficient dissociation-ionization of the aerosols by increased plasma temperature. The above setup helped accomplish accurate U-Pb dating of calcite samples by using SRM 612 glass as the standard. We applied this method to the following calcite samples: (1) recently-proposed reference material named WC-1 with a determined U-Pb age of 254.6$$pm$$3.2 Ma and (2) a well-preserved fossil specimen of blastoid $$Pentremites$$ sp. with an estimated age of $$sim$$339-318 Ma. The resultant U-Pb ages of the WC-1 and $$Pentremites$$ samples were 260.0$$pm$$6.7 Ma and 332$$pm$$12 Ma, respectively, which indicate accurate U-Pb dating by this method. Before this U-Pb dating, quantitative distribution maps of the U, Th, and Pb isotopes of each sample were obtained using the LA-ICP-MS imaging technique to select suitable areas for dating.

論文

Innate immune genes including a mucin-like gene, ${it mul-1}$, induced by ionizing radiation in ${it Caenorhabditis elegans}$

木村 孝文*; 高浪 タカ子*; 坂下 哲哉; 和田 成一*; 小林 泰彦; 東谷 篤志*

Radiation Research, 178(4), p.313 - 320, 2012/10

 被引用回数:8 パーセンタイル:41.9(Biology)

緑膿菌が感染した際に線虫の腸内で働く自然免疫応答遺伝子${it mul-1}$が、放射線照射によっても誘導されることを発見した。また、放射線を線虫に事前に照射しておくと、緑膿菌に対する線虫の生存率が増加することがわかった。この放射線による${it mul-1}$遺伝子の誘導は、ELT-2転写因子やp38 MAPKに大きく依存していた。さらに、insulin/IGF-1シグナル伝達系がこの${it mul-1}$遺伝子のエンハンサーとして機能していることがわかった。以上のことから、本研究により、放射線応答と自然免疫応答とがクロストークしたシグナル伝達系を持つことが示唆された。

論文

Status of Japanese design and validation activities of test facilities in IFMIF/EVEDA

若井 栄一; 菊地 孝行; 小河原 貴史; 木村 晴行; 横峯 健彦*; 木村 晃彦*; 野上 修平*; 栗下 裕明*; 齋藤 正博*; 西村 新*; et al.

Proceedings of 23rd IAEA Fusion Energy Conference (FEC 2010) (CD-ROM), 6 Pages, 2011/03

国際核融合材料照射施設(IFMIF)の工学実証と工学設計活動(EVEDA)の日本の試験施設系活動は照射後試験(PIE)施設の工学設計,微小試験片試験技術と高中性子束領域試験モジュール(HFTM)の工学設計の3テーマがあり、本研究ではこの最近の進捗状況をまとめたものである。PIE施設の工学設計においては各種作業プロセスの機能性解析を行い、照射後試験施設のレイアウト図を作成した後、2次元と3次元の設計モデルを作成した。HFTMの工学設計では、本ヒーター材料としてW-3Re合金とSiC/SiC複合材料の2種類を選択したが、これは高温材料であること、また、製作技術を考慮するとともに、熱衝撃耐性,高温での再結晶化,延性,照射劣化耐性や低放射化材料のような適正な特性を持つ材料であるからである。一方、微小試験片試験技術においては、10mm角程度の微小な破壊靭性試験片を試験できるように装置を設計し、高精度に変位と荷重を制御できる装置を開発した。

論文

Decomposition of halophenols in room-temperature ionic liquids by ionizing radiation

木村 敦; 田口 光正; 近藤 孝文*; Yang, J.*; 永石 隆二; 吉田 陽一*; 広田 耕一

Radiation Physics and Chemistry, 79(11), p.1159 - 1164, 2010/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:24.08(Chemistry, Physical)

新規機能性溶媒であるイオン液体はイオン対で構成されていることから、クーロン場として電荷を有する活性種と相互作用してイオン反応を促進する。一方で、放射線化学反応において重要な活性種の一つである溶媒和電子は、高い反応性を有することから数多くのイオン反応に関与する。本研究では、溶媒和電子の捕捉剤であるハロフェノールを用いて、イオン液体中の溶媒和電子の反応挙動について調べた。その結果、各イオン液体中のクロロフェノール(CP)の分解G値(0.73)が溶媒和電子の生成G値(0.8)とほぼ一致したこと、さらに溶媒和電子捕捉剤である亜酸化窒素を飽和したイオン液体中でフェノールの生成G値が0.5から0.2程度に大幅に減少したことから、CPの分解には溶媒和電子が大きく寄与している、すなわち解離的電子付着反応が起きていると考えられる。また、イオン液体中のハロフェノール(フルオロ,クロロ,ブロモ、及びヨードフェノール)の$$gamma$$線分解におけるフェノールの生成G値(0.5)は、フルオロフェノールを除いてほぼ一定となった。以上より、イオン液体は放射線還元における優れた反応場として利用できると考えられる。

論文

Radiation biology of ${it Caenorhabditis elegans}$; Germ cell response, aging and behavior

坂下 哲哉; 高浪 タカ子*; 簗瀬 澄乃*; 浜田 信行*; 鈴木 芳代; 木村 孝文*; 小林 泰彦; 石井 直明*; 東谷 篤志*

Journal of Radiation Research, 51(2), p.107 - 121, 2010/03

 被引用回数:35 パーセンタイル:63.91(Biology)

線虫の放射線影響に関する研究は、過去30年以上にわたって行われ、現在、分子,細胞及び個体レベルでの線虫における放射線の影響機構の理解が進みつつある。本論文では、生殖細胞,老化、及び行動に焦点を当てて、これまでに蓄積された知見を解説する。生殖細胞に関しては、アポトーシス,セルサイクルの停止,DNA損傷の修復について概説し、老化については、放射線で誘導される酸化ストレスに着目してホルミシス効果とともに述べる。最後に、最近報告された行動への興味深い影響について、他の生物種への放射線影響と比較しながらまとめる。本解説にて触れた多くの研究で得られた知見から、線虫は放射線生物学の分野でも、よい${it in vivo}$モデル生物であることが示唆される。

論文

Study on the reaction of chlorophenols in room temperature ionic liquids with ionizing radiation

木村 敦; 田口 光正; 近藤 孝文*; Yang, J.*; 吉田 陽一*; 広田 耕一

Radiation Physics and Chemistry, 77(10-12), p.1253 - 1257, 2008/10

 被引用回数:11 パーセンタイル:59.16(Chemistry, Physical)

Halogenated organic chemicals such as polychlorodibenzo-p-dioxin, polychlorobiphenyls and hexachlorobenzene are toxic pollutants characterized by persistence and accumulation to the body of aquatic animals. These pollutants are not readily treated by advanced oxidation treatments such as ozone/UV, ozone/hydrogen peroxide and so on. The ionizing radiation, however, is expected as a good technique for treating halogenated organic compounds because it can homogeneously and quantitatively produce reactive species that can oxidize target substances. Room temperature ionic liquids (RTILs) have unique properties such as nonvolatile, nonflammable, high polarity, and wide electrochemical window1). We paid attention to the combination method of ionizing radiation and RTILs as a new environmental conservation technology for the treatment of halogenated chemicals.

論文

Effect of energetic heavy-ion irradiation on gene expression in ${it Caenorhabdits elegans}$

東谷 篤志*; 森 ちひろ*; 木村 孝文*; 池永 敬彦*; 高浪 タカ子*; 坂下 哲哉; 和田 成一*; 浜田 信行*; 小林 泰彦

JAEA-Review 2007-060, JAEA Takasaki Annual Report 2006, P. 112, 2008/03

炭素イオンと$$gamma$$線照射後の線虫の遺伝子発現を遺伝子マイクロアレイを用いて調べた。100Gy照射から4時間後のサンプルについて調べた結果、上方制御されていたものが$$gamma$$線で187遺伝子、炭素イオンで297遺伝子、共通する遺伝子が51。下方制御されていたものが$$gamma$$線で358遺伝子、炭素イオンで388遺伝子、共通する遺伝子が54であった。上方制御に両放射線で共通していた${it egl-1}$, ${it ced-13}$など、また炭素イオンに特異的な小胞体ストレス応答など、今後詳細な遺伝子ネットワークの解析を行う予定である。

口頭

イオン液体中におけるクロロフェノールの放射線還元反応

田口 光正; 木村 敦; 近藤 孝文*; Yang, J.*; 吉田 陽一*; 広田 耕一

no journal, , 

水中汚染物質の一つである、ハロゲン化有機化合物について、イオン液体中における放射線還元反応による分解研究を行った。クロロフェノールを含むイオン液体中へ放射線照射した場合、クロロフェノールの分解収率や、その結果生じるフェノールの収率は、イオン液体を構成するカチオンとアニオンの分子構造や、イオン液体の粘度と密接に関係することがわかった。

口頭

イオン液体中有機ハロゲン化合物の放射線分解反応

木村 敦; 田口 光正; 広田 耕一; 近藤 孝文*; Yang, J.*; 吉田 陽一*

no journal, , 

排水中の有機ハロゲン化合物をイオン液体に抽出・濃縮した後に放射線照射を行う新規処理プロセスの開発を目的として、カチオンとアニオンを系統的に変えたイオン液体中ハロフェノール(フルオロフェノール,クロロフェノール,ブロモフェノール、及びヨードフェノール)の$$gamma$$線及びパルス電子線照射を行った。その結果、イオン液体中ではハロフェノールの還元に溶媒和電子が大きく寄与すること、イオン液体の粘性や溶媒和電子の寿命がハロフェノールの脱ハロゲン反応確率に影響すること、及びハロフェノールの放射線分解収率はフッ素を除く塩素,臭素及びヨウ素についてほぼ一定であることを明らかにした。

口頭

イオン液体中有機ハロゲン化合物の放射線化学反応に関する研究

木村 敦; 田口 光正; 近藤 孝文*; Yang, J.*; 吉田 陽一*; 広田 耕一

no journal, , 

新規機能性溶媒であるイオン液体はイオン対で構成されていることから、クーロン場として電荷を有する活性種と相互作用してイオン反応を促進する。一方で、放射線化学反応において重要な活性種の一つである溶媒和電子は、高い反応性を有することから数多くのイオン反応に関与する。本研究では、溶媒和電子の捕捉剤であるクロロフェノール(CP)を用いて、イオン液体中の溶媒和電子の反応挙動について調べた。その結果、各イオン液体中の溶媒和電子とCPの速度定数は拡散律速反応速度定数より大きい値であること、各イオン液体中のCPの分解G値が溶媒和電子の生成G値とほぼ一致したこと、さらに溶媒和電子捕捉剤である亜酸化窒素を飽和したイオン液体中でフェノールの生成G値が大幅に減少したことから、CPの分解には溶媒和電子が大きく寄与していると考えられる。また、イオン液体中のフルオロ,クロロ,ブロモ、及びヨードフェノールの放射線分解のG値は互いに近い値となったが、フェノールの生成G値はフルオロフェノールの場合のみ低くなったことから、イオン半径の小さいフッ化物イオン脱離がイオン液体中でも起こりにくいことがわかった。

口頭

$$gamma$$線及びパルス電子線分解法を用いたアルキルアンモニウム系イオン液体中の溶媒和電子の反応挙動に関する研究

木村 敦; 田口 光正; 近藤 孝文*; Yang, J.*; 吉田 陽一*; 広田 耕一

no journal, , 

イオン液体はイオン対で構成されているクーロン場であり、電荷を有する活性種を安定化してイオン反応を促進することから、放射線化学分野において核燃料サイクルや放射線重合反応の溶媒への利用が検討されている。本研究では、放射線誘起活性種の一つである溶媒和電子のイオン液体中の反応挙動を明らかにすることを目的とした。実験には、3種のアルキルアンモニウム系イオン液体と、比較対照として同程度の極性を有するアルコール類を溶媒として用いた。ortho, meta, para-クロロフェノール(CP)、及び2,3, 2,4, 3,4-ジクロロフェノール(DCP)を各種溶媒にそれぞれ溶解し、窒素を飽和して$$gamma$$線及びパルス電子線照射試料とした。その結果、アルコール中のCPの$$gamma$$線分解収率G(-CP)及びフェノールの生成収率G(Phenol)はpara$$<$$meta$$<$$orthoの順に増加した。一方、イオン液体中のCPの$$gamma$$線分解では、各種異性体のG(-CP)及びG(Phenol)は互いに等しく、アルコール中よりも高い値となった。この原因として、イオン液体のカチオンによる溶媒和によりCPのOH基とCl基の相互作用が緩和されたことが考えられる。DCPでも同様の実験を行い、高いG(-DCP)及びG(CP)が得られた。

口頭

Decomposition of halophenols in room temperature ionic liquids by ionizing radiation

木村 敦; 近藤 孝文*; Yang, J.*; 永石 隆二; 吉田 陽一*; 田口 光正

no journal, , 

新規機能性溶媒であるイオン液体はイオン対で構成されていることから、クーロン場として電荷を有する活性種と相互作用してイオン反応を促進すると考えられる。ここで、放射線照射によって生じる溶媒和電子は高い還元性を有し多くのイオン反応に関与する。本研究では溶媒和電子の捕捉剤としてクロロフェノールを用いて、イオン液体中の溶媒和電子の反応挙動について生成物分析法とパルスラジオリシス法を併用して調べた。その結果、イオン液体の種類により溶媒和電子の生成収率は0.7から1.7と変化するものの、溶媒和電子の生成収率とクロロフェノールの分解収率とがほぼ一致したこと、さらに溶媒和電子の捕捉剤である亜酸化窒素を飽和したイオン液体中ではフェノールの生成収率が0.31と大きく減少したことからクロロフェノールの分解には溶媒和電子が大きく関与していることを明らかにした。また、イオン液体中ではクロロフェノールの分解収率が塩素の置換位置の影響を受けないことがわかった。すなわち、イオン液体中で溶媒和電子が効率的にハロゲン化化合物を還元分解していることを実験的に明らかにした。

口頭

イオン液体中有機ハロゲン化合物の放射線還元反応挙動の解明

木村 敦; 田口 光正; 近藤 孝文*; Yang, J.*; 永石 隆二; 吉田 陽一*

no journal, , 

イオン対で構成されているイオン液体は特異的なイオン反応や電子移動反応を生じることから、放射線重合などの反応場として用いる研究も行われている。本研究では、イオン液体を放射線還元反応場として利用することを目的として、溶媒和電子のイオン液体中の反応挙動を調べた。反応挙動の追跡には、溶媒和電子捕捉剤である有機ハロゲン化合物を用いた。その結果、イオン液体のカチオンにより捕捉剤の分解G値が変化し、その値は溶媒和電子の生成のG値と一致した。さらに、亜酸化窒素を飽和したイオン液体中で捕捉剤の分解G値が大幅に減少したこと、及び溶媒和電子と捕捉剤の反応速度定数が拡散律速反応速度定数より大きいことから、捕捉剤の還元分解に溶媒和電子が大きく寄与していると考えられる。一方で、イオン液体のアニオンの種類により粘性が変化し、イオン液体の粘性の増加に伴い捕捉剤の分解G値が増加することも明らかにした。

口頭

Reaction of solvated electrons in alkylammonium based ionic liquids

木村 敦; 近藤 孝文*; Yang, J.*; 永石 隆二; 吉田 陽一*; 田口 光正

no journal, , 

イオン液体は不揮発性,熱的・化学的安定性、及び高極性を有することから、原子力工学分野において核燃料サイクルの溶媒への応用研究が行われている。また、アルキルアンモニウムをカチオンとしたイオン液体は、電荷を有する活性種である溶媒和電子の反応を促進することから、放射線化学分野においてさまざまな反応溶媒への利用が検討されている。本研究では、イオン液体の放射線化学反応場としての利用を目的として、アニオンの種類の異なるアルキルアンモニウム系イオン液体中の溶媒和電子の反応挙動について調べた。反応挙動の追跡には、溶媒和電子捕捉剤である有機ハロゲン化合物を用いた。その結果、イオン液体のアニオンの種類により粘性が変化し、イオン液体の粘性の増加に伴い捕捉剤の放射線化学収率(G値)が増加することを明らかにした。また、アニオンにギ酸イオンを用いたイオン液体中では、捕捉剤の分解G値が最も高くなった。これは放射線によって誘起された水素原子とギ酸イオンの反応で生成した炭酸ラジカルにより、捕捉剤が還元されたためと考えられる。

口頭

IFMIF/EVEDA事業のテストセル系テーマにおける日本チームの活動状況

若井 栄一; 小河原 貴史; 菊地 孝行; 山本 道好; Molla, J.*; 木村 晃彦*; 笠田 竜太*; Kim, B.*; 野上 修平*; 長谷川 晃*; et al.

no journal, , 

日欧国際協力下で2007年から実施している幅広いアプローチ(BA)活動の1つに、国際核融合材料照射施設の工学実証・工学設計活動(IFMIF/EVEDA)がある。IFMIFはD-T核融合反応で発生する中性子を40MeVの重水素とリチウムとの反応過程で模擬する加速器施設,リチウムループ施設、及び試験施設からなっており、核融合原型炉実現のために必要とされる材料照射データの取得を目的とした施設である。この試験施設系テーマの中で、微小試験片試験技術(SSTT),高中性子束領域試験モジュール(HFTM)の工学実証と工学設計,照射後試験(PIE)施設の工学設計の3つを日本側が担当している。SSTTではF82H鋼の疲労試験,破壊靭性試験、及びき裂成長速度測定試験について試験片のサイズ効果や形状効果及び試験技術評価を進めていて、HFTMでは約1000$$^{circ}$$Cまでの核融合材料を照射できるようにHe冷却システムを採用し、その実証試験と設計を行っている。また、PIE施設設計では核融合原型炉用設計データを提供するためIFMIFで照射された材料やブランケットシステム等の試験を実施できるように、施設設計のベースラインを検討して適切な工学設計評価を進めている。

口頭

人工海水に浸漬した使用済被覆管の断面観察

本岡 隆文; 鈴木 美穂; 冨田 健; 木村 康彦; 上野 文義

no journal, , 

使用済燃料被覆管への海水成分の移行の有無を調査するため、80$$^{circ}$$Cの8倍希釈人工海水に300時間浸漬した使用済燃料被覆管の断面をEPMAで観察した。クラッド(鉄さび)層と酸化ジルコニウム層を有する使用済燃料被覆管は、クラッド層に海水成分(Mg, Cl)の付着はあったが、被覆管内部に海水成分は認められなかった。

口頭

Corrosion behavior and mechanical property of spent fuel cladding tube immersed in warm artificial seawater

本岡 隆文; 鈴木 和博; 鈴木 美穂; 豊川 琢也; 木村 康彦

no journal, , 

福島事故時に1F4燃料プールに保管されていた燃料について、海水注入による使用済燃料被覆管への腐食影響を調査する目的で、事故当初の燃料プール環境を模擬した80$$^{circ}$$Cの人工海水に300時間浸漬した使用済被覆管に対して、外観検査・金相試験・機械的強度試験を実施した。外観検査および金相試験で、海水浸漬による腐食影響は認められなかった。また、引張強度は、未浸漬のものと同等であった。

口頭

レーザーアブレーション試料導入-ICP質量分析法による炭酸塩鉱物のU-Th-Pb年代測定技術の開発

横山 立憲; 國分 陽子; 村上 裕晃; 平田 岳史*; 坂田 周平*; 檀原 徹*; 岩野 英樹*; Chang, Q.*; 木村 純一*

no journal, , 

炭酸塩鉱物の放射年代学研究が与える年代学的な情報は、将来の長期的な地質環境変動モデル構築への利用に期待できる。還元的な地下環境で生成された炭酸塩鉱物については、未だ年代測定技術が確立されていない。本研究では、地下環境下における高透水性の地質構造に充填鉱物として存在する炭酸塩鉱物を対象に、年代測定技術を実用化することを最終的な目的とする。局所領域の年代測定技術を確立するため、レーザーアブレーション試料導入法を組み合わせたICP質量分析計を用いて、炭酸塩鉱物から成る海生化石の微量元素及び同位体の基礎情報を取得し、花崗岩の割れ目を充填する炭酸塩鉱物及び鍾乳石について予察的にU-Pb同位体比測定を行った。その結果、アンモナイト化石中のU-Th-Pb壊変系列の各元素及び同位体分布を可視化することができた。U-Pb同位体比測定では、測定対象とした領域のウラン濃度が低く、また非放射起源の鉛を多く含んでいたため、測定結果から有意なU-Pb年代を得られなかった。一方で、鉛濃度が検出下限界を有意に上回る領域から得られた測定結果から、鉛同位体の組成差が炭酸塩鉱物を沈殿させた水溶液の起源を探るのに有効な指標となることが示唆された。

口頭

A Survey on new standard materials for U-Pb dating of carbonate using LA-ICP-MS

横山 立憲; 國分 陽子; 村上 裕晃; 渡邊 隆広; 平田 岳史*; 坂田 周平*; 檀原 徹*; 岩野 英樹*; 丸山 誠史*; 宮崎 隆*; et al.

no journal, , 

硬岩の割れ目に充填鉱物として普遍的に存在する炭酸塩鉱物の年代学・地球化学研究により、過去の地下深部の地質環境を復元できると考えられる。一方で、炭酸塩鉱物の年代測定技術開発においては、国際的な標準試料が選定されておらず、その技術は充分に確立されていない。本研究では炭酸塩鉱物の高精度なU-Th-Pb年代測定技術開発を目指し、標準試料の選定を行った。産業技術総合研究所の地質調査総合センターがデータベース化し配布している数種類の炭酸塩試料を候補試料として選択した。湿式法によるICP質量分析により、JCp-1及びJCt-1には鉛同位体の不均質性が確認されたが、その不均質性は共に206-鉛ベースで1.2‰以下であり、LA-ICP-MSによる局所分析においては均質と見なせることが判明した。今後は2次元イメージング分析による空間的な均質性評価を実施すると共に、人工的な炭酸塩標準試料の作製を試みる。

口頭

LA-ICP質量分析法による炭酸塩鉱物のU-Pb年代測定のための標準試料の探求

横山 立憲; 國分 陽子; 三ツ口 丈裕; 村上 裕晃; 平田 岳史*; 坂田 周平*; 檀原 徹*; 岩野 英樹*; 丸山 誠史*; Chang, Q.*; et al.

no journal, , 

炭酸塩鉱物は岩盤中に普遍的に産出し、その年代学的情報は地質環境変遷を解読する上で有用な制約因子となる。このような鉱物試料の局所分析手法として、LA-ICP質量分析がある。この手法においては、質量分析装置の経時的なドリフトや、試料のマトリクスの違いに起因する元素分別効果を補正する必要があり、一般的には未知試料と標準試料を交互に測定する。一方、炭酸塩鉱物のLA-ICP質量分析で用いる標準試料の選定・開発は十分に進んでおらず、この手法を用いた年代測定において大きな障害となっている。本研究では、LA-ICP質量分析法による炭酸塩鉱物の局所領域年代測定に有用な標準試料を探求した。Becker et al. (2002)において、湿式法によりU-Pb年代測定が実施された蒸発岩Castile Formation中の方解石(CFC試料)について、LA-ICP質量分析法によるU-Pb同位体分析を実施した結果、CFC試料はU-Pb年代測定を行う上で適度なU及びPb濃度を有しており、さらにU/Pb比の均一性が比較的高いことが判明した。また、Pb同位体比の測定については、標準ガラスを標準試料として用いた場合でも、安定した測定ができることがわかった。CFC試料の評価と並行して、U及びPbの濃度・同位体組成が均質な炭酸塩標準試料の人工作製を試みた。UとPbを含む標準溶液を添加した水溶液から人工的に方解石粉末を沈殿させる作製法では、U/Pb比の異なる3種の試料を作製することに成功した。

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