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論文

Debris-simulated core analysis under fuel procurement constraints in new STACY experiments

荒木 祥平; 郡司 智; 新垣 優; 吉川 智輝; 村上 貴彦; 小林 冬実; 井澤 一彦; 須山 賢也

Proceedings of 12th International Conference on Nuclear Criticality Safety (ICNC2023) (Internet), 8 Pages, 2023/10

福島第一原子力発電所で発生した燃料デブリの臨界管理に資するため、STACY更新炉においてデブリ模擬炉心の検討を進めている。燃料輸送の問題から実験に利用可能な燃料棒本数に制限がある中で、低減速条件の炉心を構成するため、テスト領域とドライバ領域からなる2領域炉心を検討した。中性子スペクトル及びコンクリート模擬体を装荷した際の感度をMCNPとENDF/B-VIIを用いて計算した。テスト領域が17$$times$$17の炉心は13$$times$$13サイズの領域において低減速条件のスペクトルをRMSPEが5%以下で模擬できることを明らかにした。

論文

Extended X-ray absorption fine structure spectroscopy measurements and ${it ab initio}$ molecular dynamics simulations reveal the hydration structure of the radium(II) ion

山口 瑛子; 永田 光知郎*; 小林 恵太; 田中 万也; 小林 徹; 谷田 肇; 下条 晃司郎; 関口 哲弘; 金田 結依; 松田 晶平; et al.

iScience (Internet), 25(8), p.104763_1 - 104763_12, 2022/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:54.33(Multidisciplinary Sciences)

ラジウム(Ra)は環境汚染やがん治療の観点から注目を集めている元素である。しかし、安定同位体が存在せず扱いが難しいことから、物理化学的に重要な水和構造さえも原子レベルでの観測が行われていない。本研究では、世界で初めて、広域X線吸収微細構造(EXAFS)法を用いたRa水和構造の解明を行った。また、第一原理計算による水和構造解明も実施し、実験ではわからない水分子のダイナミクスの解明を行った。両者の比較も行ったところ、実験と計算の結果はよく一致し、Raの第一水和圏における配位数や酸素との距離を解明した他、アナログ元素であるバリウムに比べて水分子の配位が弱いことがわかった。これらはRaの環境挙動解明やがん治療開発等に資する結果である。

論文

Marking actinides for separation; Resonance-enhanced multiphoton charge transfer in actinide complexes

松田 晶平; 横山 啓一; 矢板 毅; 小林 徹; 金田 結依; Simonnet, M.; 関口 哲弘; 本田 充紀; 下条 晃司郎; 土井 玲祐; et al.

Science Advances (Internet), 8(20), p.eabn1991_1 - eabn1991_11, 2022/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:54.33(Multidisciplinary Sciences)

fブロック元素は化学的性質が類似している。一方、それらの電子スペクトルではf電子準位間の光学遷移が明瞭に異なる。このf-f遷移波長での共鳴励起によって元素の酸化状態を制御することができれば、化学的な分離が難しいfブロック元素の精密分離技術が生まれる可能性がある。これまでに3つのランタノイド元素で共鳴多光子還元が観測されているが、アクチノイドでの共鳴多光子反応は報告例はなかった。本研究では硝酸水溶液においてアクチノイドの一つである三価アメリシウムの共鳴多光子電荷移動による光酸化を観測した。また、硝酸錯体が一次過程に寄与することが示唆された。

論文

EXAFSによるRaの水和状態と粘土鉱物への吸着状態の解明

山口 瑛子; 永田 光知郎*; 田中 万也; 小林 恵太; 小林 徹; 下条 晃司郎; 谷田 肇; 関口 哲弘; 金田 結依; 松田 晶平; et al.

放射化学, (45), p.28 - 30, 2022/03

ラジウム(Ra)は環境挙動の解明が急務な元素であるが、安定同位体を持たないため分光法の適用が難しく、水和構造でさえも十分に解明されていない。本研究では、Raの広域X線吸収微細構造(EXAFS)を測定し、世界で初めてRaの水和状態及び粘土鉱物への吸着状態を分子レベルで解明した。水和構造について第一原理計算を実施した結果、実験値と計算値は整合した。粘土鉱物において、Raは内圏錯体を形成し、環境中でRaが粘土鉱物に固定されることが示唆された。本稿では特に水和構造の結果について詳細に述べる。

論文

A New critical assembly: STACY

荒木 祥平; 郡司 智; 外池 幸太郎; 小林 冬実; 井澤 一彦; 小川 和彦

Proceedings of European Research Reactor Conference 2020 (RRFM 2020) (Internet), 7 Pages, 2020/10

原子力機構では、定常臨界実験装置STACYを更新することにより、ウラン燃料棒と軽水減速材で炉心を構成する新たな臨界実験装置を整備している。ウラン燃料棒はロシアのNCCP社で製造された。更新後、最初の実験キャンペーンとして、燃料デブリ模擬臨界実験を予定しており、そこで得られる実験データは、福島第一原子力発電所燃料デブリ取出しに係る臨界解析手法の検証に用いられる。STACY更新炉は汎用の臨界実験装置であり、軽水炉の炉心・燃料設計の高度化、臨界安全評価・管理の高度化、基礎的な炉物理研究、人材育成など、広い用途に供される。

論文

Study on optimizing microwave heating denitration method and powder characteristics of uranium trioxide

瀬川 智臣; 川口 浩一; 加藤 良幸; 石井 克典; 鈴木 政浩; 藤田 峻也*; 小林 昌平*; 阿部 豊*; 金子 暁子*; 湯淺 朋久*

Proceedings of 2019 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2019) (Internet), 9 Pages, 2019/05

硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液から混合酸化物への転換において、マイクロ波加熱脱硝法が利用されている。マイクロ波加熱の効率性及び均質なUO$$_{3}$$粉末を製造するための加熱均一性の向上を目的とし、塩化カリウム寒天及び硝酸ウラニル溶液のマイクロ波加熱試験、並びに数値シミュレーションによる解析を実施した。硝酸ウラニル溶液の誘電損失に調整した塩化カリウム寒天を用いたマイクロ波加熱試験により、マイクロ波加熱脱硝に最適なサポートテーブル高さは50mmとなることを確認した。また、断熱材を用いた硝酸ウラニル溶液のマイクロ波加熱試験により、脱硝時間の短縮によるエネルギー利用効率の向上及び脱硝体の剥離性が改善による収率の向上を確認した。さらに複数のサンプリング位置において採取したUO$$_{3}$$について、いずれも粉末特性が改善し高密度のペレットが作製可能となることが明らかになった。断熱材を設置することで硝酸ウラニル溶液のマイクロ波加熱の均一性が向上することが数値シミュレーションにより示された。

論文

iBNCT用線形加速器のビームコミッショニング

内藤 富士雄*; 穴見 昌三*; 池上 清*; 魚田 雅彦*; 大内 利勝*; 大西 貴博*; 大場 俊幸*; 帯名 崇*; 川村 真人*; 熊田 博明*; et al.

Proceedings of 13th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.1244 - 1246, 2016/11

いばらき中性子医療研究センターのホウ素中性子捕獲療法(iBNCT)システムは線形加速器で加速された8MeVの陽子をBe標的に照射し、中性子を発生させる。この線形加速器システムはイオン源, RFQ, DTL, ビーム輸送系と標的で構成されている。このシステムによる中性子の発生は2015年末に確認されているが、その後システムの安定性とビーム強度を共に高めるため多くの改修を施した。そして本格的なビームコミッショニングを2016年5月中旬から開始する。その作業の進展状況と結果を報告する。

口頭

東海再処理施設における硝酸プルトニウム溶液の固化安定化処理,3; 固化安定化運転準備と運転実績

西村 和明; 田中 秀樹; 小林 大輔; 鈴木 翔平; 沼田 伸二; 中道 英男; 栗田 勉; 飯田 正義*; 田尻 一馬*; 助川 克美*

no journal, , 

全電源喪失時における硝酸Pu溶液(以下「Pu溶液」という)の水素爆発及び沸騰によるPu溶液の潜在的ハザードを低減するために、Pu溶液をMOX粉末に転換する固化安定化処理を実施し、全電源喪失時における水素爆発及び沸騰に対するリスクを解消したことについて報告する。

口頭

原発事故由来の放射能汚染が建築空間に及ぼす影響に関する研究,2; フィールド調査を意図した$$gamma$$線方向線量率の測定手法の検討

山守 諒*; 小林 光*; 本多 祥平*; 吉野 博*; 野崎 淳夫*; 一條 祐介*; 吉田 浩子*; 古田 琢哉

no journal, , 

広範囲の土壌中に放射線源が存在する環境中で、新たに建築する建物内の線量率を予測するためには、その環境での放射線場を理解する必要がある。建物の遮蔽を考える上で、敷地での線量率の情報だけでは不十分であり、どの方向からどの様なスペクトルの放射線が寄与するかという情報が重要である。方向線量率及びスペクトルの測定は、鉛遮蔽体を使用したシンチレータで行えるが、その際の視野角は使用する遮蔽体とシンチレータの形状で異なり、目的に応じて適切に組み合わせる必要がある。本研究では、直径3インチのシンチレータを備えた計測器を用いて、遮蔽体無しの計測値から計測面前に鉛遮蔽板を配置した計測値を差し引きすることで方向線量率を測定する手法を採用する。シミュレーションにより、視野角90度の計測値を得るための最適な鉛遮蔽板の大きさ及び計測面までの距離を調べた。取り回しのために遮蔽版の重さを考慮すると、直径15cmの遮蔽版(10kg)を計測面から3cmの距離に設置する測定手法が最適であることが分かった。

口頭

測定精度およびフィールド調査を意図した$$gamma$$線方向線量測定器の開発

山守 諒*; 小林 光*; 本多 祥平*; 吉野 博*; 野崎 淳夫*; 一條 祐介*; 土方 吉雄*; 吉田 浩子*; 古田 琢哉

no journal, , 

広範囲の土壌中に放射線源が存在する環境中で、新たに建築する建物内の線量率を予測するためには、その環境での放射線場を理解する必要があり、フィールドでの方向線量(特定視野角からの$$gamma$$線空間線量)の測定が不可欠である。そこで、遮蔽体無しの計測値から計測面前に鉛遮蔽板を配置した計測値を差し引きすることで方向線量率を測定する手法を採用し、測定精度を考慮した上での測定器総重量の軽量化の検討を行った。この検討では、遮蔽板径$$phi$$、遮蔽板と計測面の距離$$ell$$$$phi$$=10, 15, 20cm、$$ell$$=1, 3, 5cmと変化させた12の条件について、各方向から入射する$$gamma$$線に対するレスポンスをPHITSで解析した。解析によると、目的とする90$$^{circ}$$視野に対応する条件が3ケース見つかり、遮蔽版径を大きくするほど測定精度が良くなることが明らかになった。一方で、遮蔽版径を大きくすることは測定器が重くなることを意味し、フィールドでの運用性は悪化する。そこで、十分な測定精度を持つだけでなくフィールドでの運用性も考えた測定器として、直径15cmの遮蔽版(10kg) + 検出器(3.4kg) + 支持具1.0kgの測定器の開発に至った。

口頭

マイクロ波加熱における高誘電率溶液の加熱特性

小林 昌平*; 藤田 峻也*; 阿部 豊*; 金子 暁子*; 湯淺 朋久*; 瀬川 智臣; 加藤 良幸; 川口 浩一; 石井 克典

no journal, , 

使用済燃料の再処理工程において、マイクロ波加熱脱硝法が利用されている。将来に向けた量産規模の脱硝技術を開発する上で、マイクロ波加熱時の突沸及び噴き零れを避けるため、運転条件を十分に把握することが求められる。本研究において、模擬物質として塩化カリウム水溶液を用いて、塩化カリウムの濃度とマイクロ波出力をパラメータとして、突沸の発生する条件の評価を行い、塩化カリウムの濃度が増加するに従い、突沸現象が起こりにくくなることを明らかにした。

口頭

マイクロ波加熱特性における高誘電率溶液の影響

小林 昌平*; 阿部 豊*; 金子 暁子*; 弗田 昭博*; 藤原 広太*; 瀬川 智臣; 川口 浩一; 石井 克典

no journal, , 

溶液及びスペーサの誘電特性が溶液の加熱プロセスに及ぼす影響を調べることを目的とし、低誘電性のテフロンや空気とほぼ同等の非常に低い誘電性を有するエアロゲルをスペーサとして試料容器の直下に配置し、試料及びスペーサの幾何学的配置並びに誘電特性が試料の加熱特性に及ぼす影響を評価した。エアロゲルをスペーサとして用いた実験及び実験と同条件のモデルでの電磁場解析により加熱効率をそれぞれ評価した結果、実験により得られた加熱効率は、スペーサ高さが増加するにつれて減少する傾向がみられた。また、電磁場解析により得られた加熱効率は、サポート高さ50mmまでは実験結果と概ね一致することが確認された一方、サポート高さをさらに高くすると、加熱効率が増加した後、低下する傾向がみられた。さらに、テフロンをスペーサとした時は溶液下部からマイクロ波が進入したのに対し、エアロゲルをスペーサとした時は溶液上部からマイクロ波が進入する傾向にあり、スペーサの誘電特性が試料の加熱特性に大きく影響を及ぼすことが明らかとなった。

口頭

マイクロ波加熱時における不均質核生成と突沸現象

小林 昌平*; 阿部 豊*; 金子 暁子*; 藤原 広太*; 弗田 昭博*; 瀬川 智臣; 川口 浩一; 石井 克典

no journal, , 

核燃料サイクルにおいて、マイクロ波加熱脱硝法が利用されている。マイクロ波加熱時の突沸及び吹き零れの発生を防止するため、突沸現象のメカニズムの解明を目的として、不均質核生成における気泡核生成頻度に着目し、溶液内で生じる気泡について考察を行った。可視化観察結果から、単一気泡下部において新たな気泡が生じている様子を確認した。この気液界面で生じる気泡は不均質核生成に起因すると考えられる。また、計算結果から、大きい接触角で気泡が生成していることが明らかになった。気液界面において気泡が多数発生していることが示唆され、過熱液相中で不均質核生成により生成した多数の気泡が突沸の発生に影響を及ぼしていると考えられる。

口頭

マイクロ波加熱時における突沸現象と高誘電率溶液の影響

小林 昌平*; 阿部 豊*; 金子 暁子*; 藤原 広太*; 弗田 昭博*; 瀬川 智臣; 川口 浩一; 石井 克典

no journal, , 

核燃料サイクルにおいて、使用済み燃料から回収した硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液を酸化物に転換する再処理工程でマイクロ波加熱脱硝法が使用されている。本研究では、突沸現象のメカニズム解明と高誘電率溶液のマイクロ波加熱特性が突沸現象に及ぼす影響を明らかとすることを目的として、過熱状態の溶液中の気泡生成と気泡膨張に着目し、蒸留水及び再処理溶液を模擬した高誘電率溶液であるKCl水溶液を用いたマイクロ波加熱実験を実施した。マイクロ波加熱の時間が経過するにつれてKCl水溶液中の気泡の成長速度は、蒸留水に比べて低下することが明らかになった。KCl水溶液では周囲と比べて溶液の中心での加熱効率が低下し、気泡の成長速度が低下するため、高誘電率溶液は突沸が起きにくくなると考えられる。

口頭

Photooxidation of trivalent americium in nitric acid

松田 晶平; 横山 啓一; 矢板 毅; 小林 徹; 中島 信昭*

no journal, , 

ランタノイドとアクチノイドの分光学的な特徴の一つは、f電子準位間の光学遷移であるf-f遷移を可視域にもつことである。f-f遷移は溶液中でも線幅が狭く、元素固有の波長に現れる。この波長で多光子励起すると、条件によっては酸化還元反応が誘起されることが3種のランタノイド(Sm, Eu, Yb)で報告されている。この光化学過程は元素分離に応用できる可能性があるため、本研究ではAmの酸化状態の制御を試みた。結果として、Am$$^{3+}$$$$^{5}$$L$$_{6}$$ $$leftarrow$$ $$^{7}$$F$$_{0}$$遷移に相当する503nmのナノ秒OPOレーザーをAm硝酸溶液に集光照射することで、AmO$$_{2}$$$$^{+}$$への酸化を引き起こすことに初めて成功した。反応物と生成物の同定と定量は吸収分光法により行った。励起光の波長依存性とフルエンス依存性の結果から、この酸化が共鳴多光子過程によって誘起されたことを確認した。

口頭

硝酸溶液における三価アメリシウムのf-f遷移を介する多光子励起により誘起される酸化過程

松田 晶平; 横山 啓一; 矢板 毅; 小林 徹; 中島 信昭*

no journal, , 

最近我々は硝酸水溶液においてf-f遷移を介する共鳴多光子励起により引き起こる三価アメリシウム(Am$$^{III}$$)の酸化反応を見出した。本研究では硝酸イオン(NO$$_{3}$$$$^{-}$$)がこの光酸化過程に与える影響を調べた。NO$$_{3}$$$$^{-}$$活量依存性及び密度汎関数理論計算からAm$$^{III}$$とNO$$_{3}$$$$^{-}$$の錯体が始原系であり、中でも1:1錯体の寄与が大きいことが示唆された。

口頭

EXAFSによるRaの水和状態と粘土鉱物への吸着状態の解明

山口 瑛子; 永田 光知郎*; 田中 万也; 小林 恵太; 奥村 雅彦; 小林 徹; 下条 晃司郎; 谷田 肇; 関口 哲弘; 金田 結依; et al.

no journal, , 

ラジウム(Ra)は環境挙動の解明が急務な元素であるが、安定同位体を持たないため分光法の適用が難しく、水和構造でさえも十分に解明されていない。本研究では、Raの広域X線吸収微細構造を測定し、世界で初めてRaの水和状態及び粘土鉱物への吸着状態を解明した。水和構造について第一原理計算を実施した結果、実験値と計算値は整合した。粘土鉱物において、Raは内圏錯体を形成し、環境中でRaが粘土鉱物に固定されることが示唆された。

口頭

燃料デブリの臨界特性を明らかにする定常臨界実験装置STACY更新炉の整備,1; 定常臨界実験装置STACY更新炉の概要と進捗

荒木 祥平; 井澤 一彦; 郡司 智; 須山 賢也; 石井 淳一; 関 真和; 小林 冬実; 深谷 洋行

no journal, , 

燃料デブリの臨界特性を実験的に明らかにするため、溶液燃料の臨界安全に関する実験に供されてきた定常臨界実験装置STACYを燃料棒と軽水から構成される汎用的な非均質熱体系炉心への更新を進めている。本発表では、STACY更新炉の概要を示すとともに現在の工事の進捗状況について報告する。

口頭

ラジウムの水和構造及び粘土鉱物への吸着構造の解明

山口 瑛子; 永田 光知郎*; 田中 万也; 小林 恵太; 奥村 雅彦; 小林 徹; 下条 晃司郎; 谷田 肇; 関口 哲弘; 金田 結依; et al.

no journal, , 

ラジウム(Ra)は環境挙動の解明が急務な元素であるが、安定同位体を持たず希ガスのラドンを生成するといった取り扱いの難しさから分光法の適用が難しく、水和構造でさえも十分に解明されていなかった。本研究では、Raの広域X線吸収微細構造(EXAFS)を測定し、世界で初めてRaの水和状態及び粘土鉱物への吸着状態を解明した。水和構造について第一原理計算を実施した結果、実験値と計算値は整合的であり、さらに第一原理計算ではアナログ元素であるバリウムについても計算を実施し、両者の比較も行った。これらの結果を比較したところ、Raは粘土鉱物に対して内圏錯体を形成し、環境中でRaが粘土鉱物に固定されることが示唆された。

口頭

燃料デブリの臨界特性を明らかにする定常臨界実験装置STACY更新炉の整備,6; 定常臨界実験装置STACYの整備状況

前川 知之; 関 真和; 住谷 正人; 荒木 祥平; 村上 貴彦; 長谷川 健太; 吉川 智輝; 森 孝司*; 石井 淳一; 小林 冬実; et al.

no journal, , 

既報のように、燃料デブリの臨界特性を実験的に明らかにするため、溶液燃料の臨界安全に関する実験に供されてきた定常臨界実験装置STACYを燃料棒と軽水から構成される汎用的な非均質熱体系炉心への更新を進めている。現地工事ついては、2022年から炉心タンクを支持する実験装置架台等の耐震補強工事に着手している。本発表では、STACY更新炉の製作及び据付工事について、2021年及び2022年の進捗状況を報告する。

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