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論文

Outline of simulation code fact for analysis of ventilation system on criticality accident

津幡 靖宏; 田代 信介; 小池 忠雄; 阿部 仁*; 渡邊 浩二; 内山 軍蔵

Transactions of the American Nuclear Society, 87, p.60 - 61, 2002/11

原研では、再処理施設の臨界事故で発生する揮発性核分裂生成物のベント系内移行挙動を解析する目的でシミュレーションコードFACTの整備を進めている。本コードではノードジャンクション法が採用されており、種々の流体機器が配置されたベント系ネットワークを模擬することができる。解析ではユーザが与えた臨界発生箇所での質量放出速度,エネルギー放出速度,揮発性物質放出係数を用いて一次元圧縮性熱流動に関する基礎方程式及び一次元移行解析式を解くことでベント系内各観測点での圧力,温度,流速,移行物質濃度等を推定する。本発表では、FACTの基本解析機能及び簡易プラントを想定した機能確認計算について報告する。

論文

Source term on release behavior of radioactive materials from fuel solution under simulated nuclear criticality accident

阿部 仁; 田代 信介; 小池 忠雄; 岡川 誠吾; 内山 軍蔵

Proceedings of the 2001 Topical Meeting on Practical Implementation of Nuclear Criticality Safety (CD-ROM), 8 Pages, 2001/11

核燃料施設での溶液燃料臨界事故時の放射性物質の施設内への閉じ込め効果を定量的に評価するため、NUCEF-TRACYを用いて、同事故時の放射性分解ガスや放射性物質の溶液燃料から気相への放出挙動に関する定量的データを取得してきた。これまで得られてきたこれら物質の放出挙動評価結果について報告する。放射性分解ガスの一つである水素について、核分裂エネルギーと放出分子数間の相関性を観察することで放出G値として0.8(分子数/100eV)を得た。放射性物質の放出機構モデルを仮定し試験データに適用することで放射性物質の放出率を評価した。ヨウ素($$^{131}$$I及び$$^{133}$$I)の放出率は、臨界状態を継続させた状態下(添加反応度1.5$)で約0.9%(過渡臨界4.5時間後)となった。また逆炉周期が約100(1/s)以上の試験条件では、希ガス($$^{141}$$Xe)の放出率は約90%以上となった。

報告書

硝化溶媒と硝酸との熱分解反応に関わる安全性評価試験(受託研究)

塚本 導雄; 高田 準一; 小池 忠雄; 渡邊 浩二*; 宮田 定次郎*; 西尾 軍治*; 村田 幹生*; 内山 軍蔵

JAERI-Tech 2001-031, 47 Pages, 2001/03

JAERI-Tech-2001-031.pdf:2.75MB

再処理溶媒(溶媒)と硝酸との異常化学反応に起因した爆発は、再処理施設のDBAに選定されている。そこで、原研では爆発がプルトニウム濃縮缶で起きた場合を想定し、セル換気系の安全性とHEPAフィルタの健全性が確保できることを実証するため、溶媒と硝酸とを反応容器に貯え、密封し、種々の加熱条件下で生成した硝化溶媒(TBP錯体等)を急激に熱分解させて、爆発を誘起させるニトロ化溶媒爆発試験を実施した。試験の結果、以下に述べる知見を得た。硝化溶媒の熱分解により溶媒1kgが噴出して爆発を起こした場合、実験的方法により導出した最大質量放出速度と最大エネルギー速度は、0.59[kg/s]と3240.3[kJ/kg・s]である。この爆発による波及がセル換気系に与える影響は小さく、HEPAフィルムの健全性が確保できることを実証した。

報告書

溶液燃料過渡臨界事故時における放射性希ガスの放出挙動の検討(受託研究)

阿部 仁; 田代 信介; 小池 忠雄; 岡川 誠吾; 内山 軍蔵

JAERI-Research 2001-027, 20 Pages, 2001/03

JAERI-Research-2001-027.pdf:1.0MB

溶液燃料過渡臨界事故時における放射性物質の施設内への閉じ込め効果を検討するため、NUCEFのTRACYを用いて、溶液燃料臨界事故時放射性物質閉じ込め試験を実施している。放射性希ガス核種は高い揮発性を有するため、ほかの非揮発性核種と比べると施設外へ放出されやすく、公衆の被曝線量評価の観点からは放射性希ガス核種の放出挙動に関する定量的なデータが重要となる。そこで放射性希ガスとして$$^{140}$$Xeに着目し、気相への放出係数を考慮した評価モデルを用いることで、気相への放出割合を評価した。また、逆炉周期と放出係数との間に相関関係を見いだすことができ相関式を導出した。さらに、二重境膜説をもとに放出係数と放射線分解ガス気泡径の関係を検討し、その結果を用いて、逆炉周期と気液接触面積との定性的な相関関係を示すことができた。

報告書

再処理溶媒と硝酸との熱分解反応に関わるエアロゾル発生試験(受託研究)

塚本 導雄; 高田 準一; 小池 忠雄; 渡邊 浩二*; 宮田 定次郎*; 西尾 軍治*; 村田 幹生

JAERI-Tech 2000-036, p.43 - 0, 2000/03

JAERI-Tech-2000-036.pdf:2.27MB

再処理施設のセル換気系内において再処理溶媒(有機溶媒)と硝酸の異常化学反応に起因した爆発が起きた場合について、爆発規模とエアロゾル発生量の関係、及びセル換気系による放射性物質の閉じ込め効果を把握する試験を実施した。試験ではセル換気系実証試験装置のセル内に設置した反応容器に、純粋な溶媒並びに$$gamma$$線照射により劣化した溶媒とCeを混合した硝酸とを充填・密封し、183$$^{circ}C$$まで加熱して爆発とエアロゾル発生を誘起させた。爆発により発生したCeエアロゾルは採取し、浮遊率や粒径分布を時間毎に測定した。さらに、質量濃度を実測してエアロゾルの沈降や沈着等による除去効果を調べた。その結果、噴出した溶媒ミストが急激燃焼を起こした場合、セル内に飛散するCeエアロゾルの初期(t=0)濃度は、3~600[mg/m$$^{3}$$]になることが判明した。しかしながら、爆発による温度上昇や圧力波の伝播は、セルやダクトで構成される換気系で十分に減衰するので、HEPAフィルタの健全性は確保され、セル換気系による放射性物質の閉じ込め効果は十分達成されることが確認できた。

報告書

硝酸による再処理溶媒の急激熱分解の反応特性及び反応機構(受託研究)

宮田 定次郎*; 高田 準一; 井田 正明*; 中吉 直隆*; 小池 忠雄; 塚本 導雄; 渡邊 浩二*; 西尾 軍治*

JAERI-Tech 2000-035, p.64 - 0, 2000/03

JAERI-Tech-2000-035.pdf:3.17MB

硝酸によるピューレックス溶媒(TBP,n-ドデカン)の熱分解の反応特性及び反応機構を明らかにするため、示差走査熱量計(DSC)、加速速度熱量計(ARC)等の熱分析装置並びにガスクロマトグラフ(GS)及びガスクロマトグラフ/質量分析計(GC/MS)等の分析装置による各種検討を行った。その結果、ステンレス製の密封セルを用いた硝酸配位の30%TBP/70%ドデカン混合溶媒のDSC測定では、約170$$^{circ}C$$と約320$$^{circ}C$$に極大となる発熱ピークが得られ、前者は硝酸と溶媒及びTBPの脱アルキル化により生成した硝酸ブチルとの反応におもに起因し、後者は硝酸とドデカンとの反応により生成したニトロドデカン自身の熱分解に起因することなどを明らかにするとともに、ARCによる検討では、硝酸とTBPとの反応及び硝酸n-ブチル自身の熱分解の活性化エネルギーがそれぞれ123.2及び152.5kJ/molであることなどを明らかにした。また、得られた結果に基づき、本反応の反応機構を推論した。

報告書

溶液燃料の過渡臨界事象に伴う放射性ヨウ素及び希ガス等の放出挙動の検討(受託研究)

阿部 仁; 田代 信介; 永井 斉; 小池 忠雄; 岡川 誠吾; 村田 幹生

JAERI-Tech 99-067, p.23 - 0, 1999/09

JAERI-Tech-99-067.pdf:1.37MB

核燃料再処理工程では溶液状燃料を取り扱うために、異常な過渡変化を越える事象の一つとして想定されている溶解槽の臨界事故時には、放射性物質が気相中へ放出され、さらに槽ベント系へと移行していくことが予想される。このような事故の下での槽ベント系の安全性能を実証するために原研ではNUCEFのTRACYを用いて臨界事故時放射性物質閉じ込め機能試験を実施している。本報告書は、平成10年度における同試験で得られた研究成果をまとめたものである。

報告書

レッドオイルの合成と化学形同定(受託研究)

宮田 定次郎; 高田 準一; 中吉 直隆*; 小池 忠雄; 塚本 導雄; 渡邊 浩二*; 西尾 軍治*

JAERI-Tech 99-040, 194 Pages, 1999/05

JAERI-Tech-99-040.pdf:5.73MB

耐圧ガラス製反応装置(内容積約1000ml)を用いて、4種類の溶媒系(100%TBP,100%TBP/U,30%TBP/70%n-ドデカン及び30%TBP/70%n-ドデカン/U)を温度129~192$$^{circ}$$C,反応時間90~270分の条件の下で硝酸と反応させる方法によりレッドオイル(Red Oil)を合成し、その成分及び合成時に発生したガス成分をガスクロマトグラフ(GC)及びガスクロマトグラフ/質量分析計(GC/MS)により同定・定量した。レッドオイルは150種類以上の成分からなりその中の94成分の化学形を確定または推定した。レッドオイルの主要な成分はn-ドデカンとTBPのモノ及びジニトロ化物、ドデカノン、硝酸n-ブチル、DBP及びMBPである。合成時に発生した気体成分(vol%)はNO$$_{2}$$(23~50)が最も多く、以下CO$$_{2}$$(17~34)、N$$_{2}$$O(5.5~15)、N$$_{2}$$(4.3~12)、CO(4~12)、NO(1.5~8)、炭化水素(0.7~1.2)の順に減少し、O$$_{2}$$とH$$_{2}$$はほとんど検出されなかった。蒸発成分の水冷却凝縮液の大部分は硝酸n-ブチルであり、n-ブタノールは非常に少ない。

報告書

再処理溶媒及びその劣化物と硝酸との反応に関する安全性試験(受託研究)

宮田 定次郎; 高田 準一; 井田 正明*; 中吉 直隆*; 塚本 導雄; 小池 忠雄; 渡邊 浩二*; 西尾 軍治*

JAERI-Tech 99-039, 70 Pages, 1999/05

JAERI-Tech-99-039.pdf:2.78MB

溶媒及び劣化溶媒と硝酸との反応の反応特性及び発熱特性に関する情報収集を目的として、純粋な溶媒並びに熱化学的及び放射化学的に劣化させた溶媒を用いて、密封セル示差走査熱量計(SC-DSC)及び加速速度熱量計(ARC)による熱分析試験、並びに密閉容器(内容量3.0 )による熱分解試験を実施し、以下に述べる結果を得た。硝酸飽和溶媒、100%TBP溶媒(100%TBP/~2.7M HNO$$_{3}$$)及びドデカン含有溶媒(30%TBP/70%n-ドデカン/~0.8M HNO$$_{3}$$)は、約170$$^{circ}$$Cと約210$$^{circ}$$Cに極大を有する発熱ピークを与え、前者のピークは溶媒と硝酸との反応に起因し、その活性化エネルギーと頻度因子は124kJ/mol及び8.4$$times$$10$$^{13}$$sec$$^{-1}$$である。硝酸水溶液共存下での、密閉系における硝酸による溶媒の急激熱分解の開始温度は、開放系の場合とほぼ等しく140$$^{circ}$$C以上である。過濃縮したCe(NO$$_{3}$$)$$_{3}$$含有硝酸配位溶媒は約180$$^{circ}$$C以上で急激に熱分解する。ドデカノン、n-ブタノール、硝酸n-ブチル等の溶媒劣化物は約80$$^{circ}$$C以下で硝酸と発熱的に反応する。

報告書

トムスク-7再処理施設で発生した反応性物質を含む溶媒と硝酸の熱分解反応に関する反応速度と反応熱

西尾 軍治*; 渡邊 浩二*; 小池 忠雄; 宮田 定次郎

JAERI-Tech 96-056, 59 Pages, 1996/12

JAERI-Tech-96-056.pdf:1.87MB

ロシアの再処理施設、トムスク-7で発生した事故の原因を解析するためには、熱的に不安定な反応性物質を含むTBP/ケロシンと硝酸が熱分解した場合の反応速度定数や反応熱を決定する必要がある。そこで、硝酸と反応し易いn-ブタノール、硝酸n-ブチル、芳香族化合物、および環式炭化水素について、原研で得た示差熱分析(DTA)の熱量測定データを利用して、これらの反応速度定数と反応熱を求めた。また、トムスク貯槽内の発熱と放熱の熱収支計算をこれらの反応速度定数と反応熱を用いて実施し、急激な熱分解反応によって破裂した貯槽の安全評価を行った。その結果、貯槽破裂の原因は石油系ケロシンに含まれた芳香族化合物の急激な熱分解反応に起因していることが明らかになった。

報告書

再処理施設におけるセル換気系の風圧上昇と排風機の健全性に関する安全性実証試験

高田 準一; 鈴木 元衛; 塚本 導雄; 小池 忠雄; 西尾 軍治*

JAERI-Tech 96-054, 237 Pages, 1996/12

JAERI-Tech-96-054.pdf:6.22MB

原研では、再処理施設の安全性研究の一環として、溶媒/硝酸の急激な熱分解反応に起因した爆発的燃焼が再処理施設のセル内で起こった場合の安全性実証試験をセル、ダクト、ダンパー、HEPAフィルタ及び排風機からなる大型装置を使用して実施した。実証試験では、セル換気系内の圧力上昇の影響を調べるため、加圧したタンクから装置のセル内に空気を吹き込み、装置内を通過する圧力応答を測定した。その結果、有効な圧力減衰が装置内のセルやダクトの配置により与えられた。また、実証試験ではHEPAフィルタや排風機の健全性を調べるために、空気の吹き込みによりHEPAフィルタや排風機の過渡応答を調べた。その結果、HEPAフィルタと排風機の健全性は圧力負荷において十分であった。この報告書に記載された内容は、再処理施設で爆発的燃焼が起こった場合のセル換気系の安全評価に資することができる。

報告書

再処理施設における溶媒の熱化学反応に関する安全性実証試験

西尾 軍治; 小池 忠雄; 宮田 定次郎; 高田 準一; 渡辺 浩二*

JAERI-Tech 95-029, 59 Pages, 1995/03

JAERI-Tech-95-029.pdf:1.76MB

ロシアの再処理施設トムスクにおいて、溶媒と硝酸の発熱反応に起因した急激な熱分解反応により硝酸ウランを含む貯槽が加圧して爆発事象が発生した。この事故は、貯槽の排気管に設置された弁が開放であるにも関わらず、硝酸水溶液の沸点以下で大量の熱が発生した特異な反応挙動を持っている。従って、貯槽内で硝酸による溶媒の劣化に起因した不安定な熱分解性物質の蓄積が推測された。そこで、劣化溶媒の化学分析を実施し、熱分解性物質の化学形を同定した。また、推定した熱分解性物質の反応熱を示差熱分析計(DTA)と示差走査熱量計(DSC)を用いて測定した。

報告書

再処理施設で想定した穏やかな爆発事象がセル換気系に与える影響に関する安全性実証試験

高田 準一; 鈴木 元衛; 塚本 導雄; 小池 忠雄; 西尾 軍治

JAERI-Tech 95-024, 339 Pages, 1995/03

JAERI-Tech-95-024.pdf:7.99MB

原研では、科学技術庁の委託を受けて、再処理施設のセル内で想定される急激燃焼がセル換気系の安全性に与える影響について大型試験装置による安全性実証試験を実施した。再処理施設では、溶媒と硝酸の急激な熱分解反応による爆発的な燃焼を想定している。本実証試験では、再処理施設モデルプラントのセルやダクトを模擬した試験装置を用いて、セル内で溶媒のミストや熱分解ガスが爆発的に燃焼した場合を想定して、固体ロケット燃料を燃焼させ、爆燃領域の爆圧や温度上昇の影響がセル換気系内を伝播・減衰する挙動を明らかにした。この報告書に記載された試験データは、セル換気系の放射性物質閉じ込め安全性解析コード(CELVA)の検証に利用されることを念頭において整理された。

報告書

再処理施設における溶媒と硝酸の熱分解反応に関する安全性実証試験

小池 忠雄; 西尾 軍治; 高田 準一; 塚本 導雄; 宮田 定次郎; 渡邉 浩二*

JAERI-Tech 95-005, 84 Pages, 1995/02

JAERI-Tech-95-005.pdf:2.34MB

再処理施設で使用する溶媒と硝酸の熱分解反応は発熱性であるので、溶媒と硝酸が存在する状態で温度しきい値(熱的制限値)を超えて加熱すると、急激な熱分解反応を引き起こす恐れがある。原研では、科学技術庁の委託を受けて、再処理施設において想定される溶媒と硝酸の急激な熱分解反応が蒸発缶などの加熱機器の安全性に及ぼす影響について実証試験を実施した。本報告書は、硝酸や硝酸ウランを含む溶媒の熱分解反応挙動、反応速度、反応熱等の試験結果についてまとめたものである。さらに、再処理モデルプラントのPu蒸発缶を対象にして、溶媒と硝酸の熱分解反応に関わる熱的制限値の妥当性や自己反応温度の意味を明らかにし、再処理プラントにおけるPu濃縮蒸発缶の安全裕度を推算した。

報告書

再処理施設における溶媒火災と火災に伴うボイルオーバー燃焼の挙動に関する安全性実証試験

西尾 軍治; 鈴木 元衛; 高田 準一; 小池 忠雄; 塚本 導雄

JAERI-M 93-019, 209 Pages, 1993/02

JAERI-M-93-019.pdf:3.99MB

原研では、科学技術庁の委託を受けて、再処理施設のセル内で想定される急激燃焼がセル換気系に与える影響について大型装置による安全性実証試験を実施した。実証試験では、再処理施設の抽出工程において想定されるセル内溶媒火災の状況と火災に伴うボイルオーバー燃焼の挙動を把握した。試験では、再処理モデルプラントを模擬した試験装置を用いて、溶媒火災時の定常燃焼の状況と煤煙によるHEPAフィルタの目詰り効果を調べた。さらに、溶媒火災時に発生する爆発的なボイルオーバー燃焼の挙動を調べ、燃焼の規模を明らかにした。この報告書に記載された試験データは、セル換気系安全性解析コード(CELVA)の検証に利用されることを念頭において整理された。

報告書

再処理施設における仮想的急激燃焼事象に対するセル換気系の安全性実証試験

鈴木 元衛; 西尾 軍治; 高田 準一; 塚本 導雄; 小池 忠雄

JAERI 1328, 90 Pages, 1993/01

JAERI-1328.pdf:4.24MB

再処理施設のセル内で溶媒火災にともなう急激燃焼、あるいは溶媒のニトロ化反応による急激燃焼が想定上発生した場合でもセル換気系の安全性が確保されることを実証する目的で、再処理施設のセル換気系を模擬した大型試験装置を用い、4種類の実証試験を実施し、急激燃焼によって発生する圧力と温度のパルスがセル・ダクト構造により有効に緩和されることを明らかにした。ボイルオーバー燃焼試験においては、燃焼皿表面積を主要パラメータとしてセル内溶媒燃焼実験を実施し、ボイルオーバー燃焼を規定する要因に関する分析を行った。その結果、ボイルオーバー燃焼の強度は、セル内酸素と溶媒蒸気の蓄積量及びそれらの相対的比率に強く依存することを見いだした。穏やかな爆発試験においては、急激燃焼源として固体ロケット火薬を燃焼させ、発生した圧力と温度のパルスがセル、ダクト系によって有効に減衰され、換気系の健全性は保持されることを見いだした。排風機健全性試験においては、定格の約6倍の流量の空気を遠心型ターボ排風機に吹き込み、過渡応答性を調べ、排風機の健全性が維持されることを確認した。

報告書

再処理施設における溶媒火災事象の安全性実証試験,III

高田 準一; 小池 忠雄; 塚本 導雄; 西尾 軍治; 木谷 進*; 宇野 清一郎; 鴨志田 厚; 渡辺 博典; 橋本 和一郎

JAERI-M 92-048, 332 Pages, 1992/03

JAERI-M-92-048.pdf:5.41MB

本報告書は、科学技術庁の委託を受けて、再処理施設の抽出工程において想定されるセル内容媒火災の安全性について実施した実証試験の試験データをまとめたものである。実証試験では、再処理モデルプラントを模擬した大型の実証試験装置を用いて、溶媒火災の燃焼状況、煤煙の発生・移行・沈着の挙動、HEPAフィルタの健全性について試験データを得た。この報告書に記載されたデータは、溶媒火災時の安全性解析コード(FACE)の検証に利用されることを念頭に置いて整理してある。

報告書

再処理施設における溶媒火災事象の安全性実証試験,II

塚本 導雄; 高田 準一; 小池 忠雄; 西尾 軍治; 木谷 進*; 宇野 清一郎; 鴨志田 厚; 渡辺 博典; 橋本 和一郎

JAERI-M 92-047, 384 Pages, 1992/03

JAERI-M-92-047.pdf:6.91MB

本報告書は、科学技術庁の委託を受けて、再処理施設の抽出工程において想定されるセル内溶媒火災の安全性について実施した実証試験の試験データをまとめたものである。実証試験では、再処理モデルプラントを模擬した大型の実証試験装置を用いて、溶媒火災の状況、煤煙の発生、移行、沈着、放射性物質の閉じ込め効果、HEPAフィルタの健全性について試験データを得た。この報告書に記載された試験データは、溶媒火災安全性解析コードの検証に利用されることを念頭に置いて整理してある。

報告書

再処理施設における溶媒火災事象の安全性実証試験

高田 準一; 小池 忠雄; 塚本 導雄; 西尾 軍治; 木谷 進*; 宇野 清一郎; 鴨志田 厚; 渡辺 博典; 橋本 和一郎

JAERI-M 91-145, 195 Pages, 1991/09

JAERI-M-91-145.pdf:3.57MB

本報告書は、科学技術庁の委託を受けて、再処理施設の抽出工程において想定されるセル内溶媒火災の安全性について実施した実証試験の試験データをまとめたものである。実証試験では、再処理モデルプラントを模擬した大型の実証試験装置を用いて、溶媒火災の状況、煤煙の発生、移行、沈着、放射性物質の閉じ込め効果、HEPAフィルタの健全性について試験データを得た。この報告書に記載された試験データは、溶媒火災安全性解析コードの検証に利用されることを念頭に置いて整理してある。

論文

Safety demonstration tests of hypothetical explosive burning in the cell and air ventilation system in a nuclear fuel reprocessing plant

西尾 軍治; 鈴木 元衛; 向出 恵勇*; 高田 準一; 塚本 導雄; 小池 忠雄

Nuclear Technology, 95, p.325 - 335, 1991/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

再処理施設のセル換気系の放射性物質閉じ込めの機能の有効性を評価するために、大型装置を用いて3種類の実証試験を行った。ボイルオーバー燃焼試験では、火災末期に発生する急激燃焼が、その燃焼表面積とセル内酵素との関係にその規模が規定されることを見出した。穏やかな爆発試験では、固体ロケット火薬をセル内で燃焼させてセルとダクトから成る構造物を伝播する圧力、温度、流量の受ける抑制効果を調べた。排風機健全性試験では、蓄圧タンクから噴出した空気を排風機に吹きこみ、過渡応答特性を調べた。

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