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Bh in the 
Cm(
Na,5
)Bh reaction and its decay properties羽場 宏光*; Fan, F.*; 加治 大哉*; 笠松 良崇*; 菊永 英寿*; 小森 有希子*; 近藤 成美*; 工藤 久昭*; 森本 幸司*; 森田 浩介*; et al.
Physical Review C, 102(2), p.024625_1 - 024625_12, 2020/08
被引用回数：6 パーセンタイル：59.56(Physics, Nuclear)The nuclide Bh was produced in the Cm(Na,5n)Bh reaction at beam energies of 125.9, 130.6, and 135.3 MeV. Decay properties of Bh were investigated with a rotating wheel apparatus for 
and spontaneous fission (SF) spectrometry under low background conditions attained by a gas-jet transport system coupled to the RIKEN gas-filled recoil ion separator. The half-life of Bh was measured to be 
= 10.0
s. The -particle energies of Bh disperse widely in the range of 8.62 - 9.40 MeV. The maximum production cross section for the Cm(Na,5n)Bh reaction was determined to be 
= 57 
14 pb at 130.6 MeV.
瀬口 忠男*; 田村 清俊*; 工藤 久明*; 島田 明彦; 杉本 雅樹
IEEE Transactions on Dielectrics and Electrical Insulation, 22(6), p.3197 - 3206, 2015/12
被引用回数：28 パーセンタイル：76.71(Engineering, Electrical & Electronic)原子力発電所のケーブル絶縁材料であるエチレンプロピレンゴム(EPR)の熱劣化,放射線劣化,熱放射線複合劣化による分解過程を詳細に調べた。熱劣化は空気中で100あるいは175
Cの加熱、放射線劣化は空気中で0.25あるいは1.0kGy/hの
線を最大400kGyまで照射することで評価した。また、熱放射線複合劣化として、熱劣化後に放射線劣化を行う逐次劣化,放射線劣化後に熱劣化を行う逆逐次劣化を調べ、熱放射線同時劣化を模擬可能な試験方法を検討した。EPRに添加された酸化防止剤は熱酸化を抑制するが、その消費、減少によって酸化生成物の量が増大し、力学特性が低下することを明らかにした。また、逐次劣化は熱放射線同時劣化と異なる挙動を示したのに対し、逆逐次劣化では類似の結果が得られた。したがって、EPRを絶縁材に用いたケーブルの寿命評価には、逆逐次劣化試験が適していることを明らかにした。
Nb and 
Ta for chemical studies of element 105, Db, using the GARIS gas-jet systemHuang, M.*; 羽場 宏光*; 村上 昌史*; 浅井 雅人; 加治 大哉*; 金谷 淳平*; 笠松 良崇*; 菊永 英寿*; 菊谷 有希*; 小森 有希子*; et al.
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 304(2), p.845 - 849, 2015/05
被引用回数：3 パーセンタイル：25.85(Chemistry, Analytical)ガスジェット搬送法と理研ガス充填型反跳イオン分離装置(GARIS)を組み合わせて、105番元素Dbの化学研究に使用する放射性のNbおよびTa同位体の生成・利用技術を開発した。
Dbの合成と同じエネルギーの
Fビームを用いて短寿命のNbおよびTaを合成し、GARISを用いて分離したあと、ガスジェット搬送法を用いて化学実験室に引き出した。GARISの磁場を変更し、反跳核のエネルギー減速箔およびシャッターを挿入するだけで、他の実験条件は何も変更せずに、Db用の化学実験装置にNbとTaを導入することに成功した。
島田 明彦; 杉本 雅樹; 工藤 久明*; 田村 清俊*; 瀬口 忠男*
IEEE Transactions on Dielectrics and Electrical Insulation, 21(1), p.16 - 23, 2014/02
シリコーンゴム(SiR)は、原子力発電所用ケーブルの絶縁材として用いられている。本研究では、原子力発電所用ケーブル絶縁材と同じ組成のシート状SiRを試料として選定し、最大235C、及び最大1kGy/h、195Cの環境下、空気中で熱劣化,放射線劣化をさせた。熱劣化に関しては、併せて、真空中での劣化も行った。劣化済みのSiRの特性を引張試験,ゲル分率測定,重量測定により調べた。空気中で劣化させたSiRは、熱劣化,放射線劣化のいずれにおいても、劣化と共に、破断時伸び、破断時強度が低下し、弾性率が上昇することが分かった。真空中でも劣化と共に特性が変化するが、空気中に比べて破断時強度の低下が著しく、また、弾性率の上昇が緩やかであることが分かった。これらの結果や文献調査などから、空気中及び真空中のSiRの放射線劣化は、放射線によってSiRの架橋部分が切断された後、酸素が存在する(空気中の)場合は酸素原子による架橋が生じるが、酸素が存在しない(真空中の)場合は架橋部分が切断されたままになるという劣化メカニズムで説明できることがわかった。
Db in the Cm(F,5)Db reaction and decay properties of Db and 
Lr羽場 宏光*; Huang, M.*; 加治 大哉*; 金谷 淳平*; 工藤 祐生*; 森本 幸司*; 森田 浩介*; 村上 昌史*; 大関 和貴*; 酒井 隆太郎*; et al.
Physical Review C, 89(2), p.024618_1 - 024618_11, 2014/02
被引用回数：25 パーセンタイル：82.3(Physics, Nuclear)The nuclide Db was produced in the Cm(F,5)Db reaction at beam energies of 103.1 and 97.4 MeV. Decay properties of Db were investigated with a rotating wheel apparatus for and spontaneous fission (SF) spectrometry under low background conditions attained by a gas-jet transport system coupled to the RIKEN gas-filled recoil ion separator. Decay data for Db and its -decay daughter nuclide Lr was improved in statistical accuracy. Examples are the improved half-lives of 33.8
and 3.54
s for Db and Lr, respectively. The production cross sections for the Cm(F,5)Db reaction were determined to be 2.10.7 nb at 103.1 MeV and 0.23
nb at 97.4 MeV, whereas, those for the Cm(F,4)
Db reaction were less than 0.064 nb (at 103.1 MeV) and 0.13 nb (at 97.4 MeV). The cross sections are compared with a statistical model calculation carried out by the JAEA group.
島田 明彦; 杉本 雅樹; 工藤 久明*; 田村 清俊*; 瀬口 忠男*
IEEE Transactions on Dielectrics and Electrical Insulation, 20(6), p.2107 - 2116, 2013/12
被引用回数：39 パーセンタイル：82.85(Engineering, Electrical & Electronic)架橋ポリエチレンに酸化防止剤を0, 0.1, 1.0%加え、厚さ2mmのシート状に成型した試料を熱,放射線劣化させ、劣化後の試料の機械特性と酸化防止剤濃度,酸化生成物濃度、及びこれらの厚さ方向の分布を調べ、相関関係について議論した。劣化とともに酸化防止剤濃度は、揮発や分解により減少していくが、十分な量の酸化防止剤(0.04%程度(限界値)以上)が架橋ポリエチレンに残っている場合には、劣化時間や線量に比例して酸化が進行し、厚さ方向に対する酸化防止剤の不均一な消費や酸化生成物の不均一な生成は見られない。しかし、酸化防止剤の濃度が限界値以下になると、酸化速度が著しく向上するとともに、試料表面の劣化が非常に激しくなるなど不均一な酸化劣化が起こることがわかった。したがって架橋ポリエチレンなどのケーブル絶縁材の加速劣化試験を行う際には、酸化防止剤の消失が引き起こす熱暴走(酸化速度が著しく向上すること)が起こらない条件で行うことが必要不可欠であると考えられる。
Cm + 
O reaction村上 昌史*; 後藤 真一*; 村山 裕史*; 小嶋 貴幸*; 工藤 久昭*; 加治 大哉*; 森本 幸司*; 羽場 宏光*; 工藤 祐生*; 住田 貴之*; et al.
Physical Review C, 88(2), p.024618_1 - 024618_8, 2013/08
被引用回数：15 パーセンタイル：66.57(Physics, Nuclear)Cm+O反応で生成するラザホージウム同位体
Rf, 
RfおよびRfの励起関数を、エネルギー88.2-101.3MeVの範囲で気体充填反跳分離装置を用いて測定した。特に数秒の半減期をもつ自発核分裂成分の励起関数に注目した。これまで、この生成反応に伴う自発核分裂は
RfおよびRfの核異性体の崩壊によるものと考えられてきたが、励起関数の比較により、Rfの崩壊にのみ関連する事象であることを明らかにし、その崩壊様式を決定した。
杉本 雅樹; 島田 明彦; 工藤 久明*; 田村 清俊; 瀬口 忠男*
Radiation Physics and Chemistry, 82, p.69 - 73, 2013/01
被引用回数：61 パーセンタイル：97.76(Chemistry, Physical)原子炉用電線ケーブルの絶縁材料に用いられる架橋ポリエチレンシートを、熱劣化あるいは放射線劣化した際に生成する酸化物について、顕微赤外分光計(FTIR)で調べた。その結果、放射線あるいは熱劣化のいずれの場合もカルボン酸,カルボン酸エステル,カルボン酸無水物の生成が認められた。初期生成物はカルボン酸であり、カルボン酸エステルはカルボン酸と架橋助剤として添加された過酸化物の分解生成物との反応により、カルボン酸無水物は酸化反応で切断されたポリエチレン主鎖末端のカルボン酸の再結合により生成したものと考えられた。また、熱劣化温度が上昇するとゲル分離が増大することが知られているが、これは酸化生成物中のカルボン酸無水物の割合が増大して、架橋反応が進行するためと解釈できた。これらは、高分子鎖に熱や放射線で生成したラジカルが、酸素と反応して過酸化ラジカルを生成し、連鎖的に酸化反応が進行すると考える従来の知見では説明できないものであり、カルボン酸を初期生成物としてそのエステル及び酸無水物が生成する熱あるいは放射線劣化の新たな反応機構を明らかにできた。
瀬口 忠男*; 田村 清俊*; 渡士 克己; 鈴木 雅秀; 島田 明彦; 杉本 雅樹; 出崎 亮; 吉川 正人; 大島 武; 工藤 久明*
JAEA-Research 2012-029, 158 Pages, 2012/12
JAEA-Research-2012-029.pdf:9.4MB
原子力発電所用ケーブルの経年劣化研究として、ケーブル絶縁材料であるエチレンプロピレンゴム(EPR),架橋ポリエチレン(XLPE),ポリ塩化ビニル(PVC),シリコーンゴム(SiR)について、劣化メカニズムの研究を実施した。実用ケーブルと同等の配合試料(実用配合)及び特定の添加剤を配合したモデル配合の試料を用いて、放射線と熱の加速劣化を行い、実用物性の測定、重量の変化、高分子の架橋・切断の分析、酸化防止剤と酸化生成物の濃度分布の測定分析を行い、解析した。
瀬口 忠男*; 田村 清俊; 島田 明彦; 杉本 雅樹; 工藤 久明*
Radiation Physics and Chemistry, 81(11), p.1747 - 1751, 2012/11
被引用回数：44 パーセンタイル：94.85(Chemistry, Physical)放射線環境に敷設されたケーブルの絶縁材(架橋ポリエチレンなどのポリマーでできている。)の熱,放射線による酸化劣化の反応機構を解明するために、ポリマーに添加された酸化防止剤の作用機構を調べた。従来、ポリマーの酸化反応は、ポリマーから生成したラジカルが別のポリマーと反応して酸化生成物を作るとともに、ラジカルが新たに生成して酸化反応を連鎖的に進行させると考えられてきた。酸化防止剤の働きは、このラジカルを失活させることであると考えられてきたが、この考え方が正しければ、酸化防止剤は熱劣化に対してだけでなく放射線劣化に対しても効果を発揮するはずである。しかしながら本研究の結果、酸化防止剤は熱劣化に対してのみ顕著な効果を発揮することがわかった。この事実は、ポリマーの酸化反応が連鎖的に進行するという従来の定説を覆すものである。酸化防止剤の作用は、ラジカルを失活させることではなく、ラジカルのエネルギーの一部を別の分子に移動させ、熱酸化によるラジカル生成を抑制することであると考えられる。
島田 明彦; 杉本 雅樹; 工藤 久明*; 田村 清俊; 瀬口 忠男*
IEEE Transactions on Dielectrics and Electrical Insulation, 19(5), p.1768 - 1773, 2012/10
被引用回数：14 パーセンタイル：59.03(Engineering, Electrical & Electronic)原子力発電所に敷設されているケーブルは事前に劣化試験が行われる。この劣化試験を短期間で精度よく行うため、ケーブルの実環境の低線量率,長時間照射によるケーブル材料の劣化の再現に必要な高線量率,短時間照射の条件を調べた。ケーブル材料として使われている高分子材料(架橋ポリエチレンとエチレンプロピレンゴム)を室温、0.25kGy/h、及び100C、1kGy/hで、400kGyまで照射した。劣化させた試料の酸化物の分布をFTIRで調べて、機械特性の変化と比較した。その結果、(1)劣化試験の際に照射温度を100Cまで上昇させてもその熱劣化は無視できること、(2)100Cで厚さ1mmの架橋ポリエチレンシートを0.8kGy/h、厚さ1mmのエチレンプロピレンゴムを10kGy/hで照射することにより、高分子材料全体を酸化劣化させることができ、室温での劣化試験と比べ、試験期間が1/15に短縮されることがわかった。
113 of the 113th element森田 浩介*; 森本 幸司*; 加治 大哉*; 羽場 宏光*; 大関 和貴*; 工藤 祐生*; 住田 貴之*; 若林 泰生*; 米田 晃*; 田中 謙伍*; et al.
Journal of the Physical Society of Japan, 81(10), p.103201_1 - 103201_4, 2012/10
被引用回数：167 パーセンタイル：97.27(Physics, Multidisciplinary)113番元素である113を
Bi標的に
Znビームを照射する実験により合成した。観測したのは6連鎖の崩壊で、そのうち連鎖の5番目と6番目は既知であるDb及びLrの崩壊エネルギーと崩壊時間と非常によく一致した。この意味するところは、その連鎖を構成する核種が113, 
Rg (Z=111), 
Mt (Z=109), Bh (Z=107), Db (Z=105)及びLr (Z=103)であることを示している。本結果と2004年, 2007年に報告した結果と併せて、113番元素である113を曖昧さなく生成・同定したことを強く結論付ける結果となった。
瀬口 忠男*; 田村 清俊; 工藤 久明*; 島田 明彦; 杉本 雅樹; 出崎 亮; 大島 武; 吉川 正人
JAEA-Review 2012-027, 46 Pages, 2012/08
JAEA-Review-2012-027.pdf:5.87MB
平成18年度から22年度までの5か年にわたり、ケーブル劣化のメカニズムに関する研究が、経済産業省原子力安全保安院の原子力発電所高経年化対策事業として、実施された。本研究の終了にあたり、劣化メカニズム研究に焦点を絞りレビューした。1970年以降の研究報告について、実験的な裏付けがなされている報告を選定し、確証されている事象、解釈が合理的なもの、未だ解釈が定まっていない事項等を検討した。本研究を含めて、その後に得られた新たな事実をもとに、過去のデータの解釈を改定し、劣化メカニズムの新たなモデルを提案した。
SO
/HNO
mixed solutionLi, Z.*; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 佐藤 望; 菊池 貴宏; 永目 諭一郎; Sch
del, M.; Pershina, V.*; et al.
Radiochimica Acta, 100(3), p.157 - 164, 2012/03
被引用回数：13 パーセンタイル：69.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)The cation-exchange behavior of 
Rf (
= 78 s) produced in the Cm(O, 5) reaction was studied on a one-atom-at-a-time scale in 0.15-0.69 M HSO/HNO mixed solutions ([H
] = 1.0 M) using an automated ion-exchange separation apparatus coupled with the detection system for alpha-spectroscopy (AIDA). It was found that adsorption probabilities (
ads) of Rf on cation-exchange resin decrease with an increase of [HSO
], showing a successive formation of Rf sulfate complexes. Rf exhibits a weaker complex formation tendency compared to the lighter homologues Zr and Hf. This is in good agreement with theoretical predictions including relativistic effects.
Sg in the Cm(
Ne,5)Sg reaction and decay properties of two isomeric states in Sg羽場 宏光*; 加治 大哉*; 工藤 祐生*; 森本 幸司*; 森田 浩介*; 大関 和貴*; 酒井 隆太郎*; 住田 貴之*; 米田 晃*; 笠松 良崇*; et al.
Physical Review C, 85(2), p.024611_1 - 024611_11, 2012/02
被引用回数：52 パーセンタイル：91.35(Physics, Nuclear)気体充填型反跳分離装置(GARIS)によって前段分離された超重元素を化学分析装置へ導入するという、新たな実験システムの開発を行っている。本論文では、106番元素シーボーギウム(Sg)の化学実験対象核種Sgの2つのアイソマー状態すなわちSg
及びSg
の崩壊特性について報告する。実験では、理化学研究所線型加速器RILACを用いCm(Ne,5)反応にてSgを合成し、GARISにより質量分離した後に低バックグラウンド環境下へとガスジェット搬送し、そこで崩壊並びに自発核分裂イベントを測定した。各アイソマー状態における半減期と粒子エネルギーは、Sgが
s及び
MeV, Sgが
s及び
MeVであった。
石井 康雄; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 浅井 雅人; Li, Z.*; 永目 諭一郎; 宮下 直*; 森 友隆*; 菅沼 英夫*; 羽場 宏光*; et al.
Bulletin of the Chemical Society of Japan, 84(9), p.903 - 911, 2011/09
被引用回数：17 パーセンタイル：49.33(Chemistry, Multidisciplinary)本研究では、HF/HNO水溶液中における104番元素ラザホージウム(Rf)の陽イオン交換挙動を4族同族元素Zr, Hf並びに擬同族元素Thとともに調べた。その結果、HF/0.10M HNO水溶液中におけるRfの分配係数(
)はフッ化物イオン濃度([F])の増加に対して減少することがわかった。これはRfフッ化物錯体の逐次錯形成を示している。また、Rfと同族元素の値の変化を水素イオン濃度([H])の関数として調べた。log値はlog[H]に対して直線的に減少し、その傾きは-2.1から-2.5の間であった。この結果はこれらの元素が同じ錯イオン、おそらく[MF]
と[MF]
の混合物として溶液中に存在することを示している。またそのフッ化物錯体形成の強さはZr
Hf
RfThの順であった。
-carrageenan oligomers as plant growth promoterAbad, L.*; 佐伯 誠一; 長澤 尚胤; 工藤 久明*; 勝村 庸介*; Dela Rosa, A. M.*
Radiation Physics and Chemistry, 80(9), p.977 - 982, 2011/09
被引用回数：15 パーセンタイル：73.97(Chemistry, Physical)線照射したカラギーナンの植物生長促進効果は、固体状態において100kGy、もしくは1%水溶液状態において2kGyの照射を行って得られる平均分子量約10kDaにて最大となる。そこで、本研究では、照射カラギーナンの分子量分布並びに構造変化について、メンブレンフィルターにより分子量分画し、NMR構造解析を行った。固体状態において100kGy照射したカラギーナンの分子量分画分布は3-10kDaの分子量範囲の割合が最も大きく、
H及び
Cのケミカルシフトから、3-10kDaの範囲では、照射前のカラギーナンの構造と比較して、硫酸基などの置換基を含めた糖残基単位の構造はほとんど変化がなかった。水溶液状態の試料においても同様の結果が得られた。
白木 文也*; 吉川 妙子*; 大島 明博*; 大島 雄二*; 高澤 侑也*; 福武 直之*; 大山 智子*; 裏川 達也*; 藤田 創*; 高橋 朋宏*; et al.
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 269(15), p.1777 - 1781, 2011/08
被引用回数：8 パーセンタイル：53.37(Instruments & Instrumentation)イオン照射時のブラッグピーク付近での化学反応の局所性を利用して、傾斜的に親水基が導入された燃料電池用新規プロトン交換膜材料を創製し、燃料電池特性を評価した。フッ素系高分子材料にXe
照射を真空・室温下で行い、ブラッグカーブに沿ったLETの違いを利用して傾斜的なラジカル生成を誘起した。照射後、スチレンモノマーをグラフト反応させ、スルホン化処理することで親水基の傾斜的な分布を有するプロトン交換膜を得た。これを用いて作製した膜/電極接合体は、特に電圧の安定性が従来のものよりも優れていることが明らかとなり、燃料電池の性能向上に繋がると期待される。
島田 明彦; 工藤 久明*; 出崎 亮; 杉本 雅樹; 吉川 正人; 田村 清俊; 瀬口 忠男*
Proceedings of 12th International Conference on Radiation Curing in Asia (RadTech Asia 2011) (Internet), p.244 - 247, 2011/06
The lifetime of cables for a nuclear power plant has been estimated by accelerated ageing testing. It is necessary for the accurate lifetime estimation of cables to study thermal and radiation degradation mechanisms of cable insulation. EPR (ethylene propylene rubber), XLPE (crosslinked polyethylene), and SiR (silicon rubber) as the typical insulation polymers were selected and the degradation mechanisms were studied by the accelerated thermal and radiation ageing. The tensile properties, the decomposition product content by FT-IR analysis and crosslinking or chain scission by gel fraction measurement were investigated. An antioxidant as a stabilizer formulated in EPR and XLPE has a significant influence on the degradation rate. The antioxidant is much effective for thermal oxidation, but not for radiation oxidation. The content of AX (antioxidant) decreases with radiation decomposition and also with evaporation during thermal ageing. An increase in Arrhenius activation energy over 100 C is caused by decreasing of AX content. The degradation mechanism of SiR is different from EPR and XLPE, that is, crosslinking by oxidation at any ageing. For radiation oxidation, the dose rate determines the oxidation profile in polymer materials. The irradiation at elevated temperature around 100 C is the useful technique in radiation ageing testing to increase the oxidation depth.
佐伯 誠一; 長澤 尚胤; 廣木 章博; 森下 憲雄; 玉田 正男; 工藤 久明*; 勝村 庸介*
Radiation Physics and Chemistry, 80(2), p.149 - 152, 2011/02
被引用回数：18 パーセンタイル：77.43(Chemistry, Physical)多糖類誘導体であるカルボキシメチルセルロース(CMC)は、高濃度水溶液条件下における放射線照射によりゲル化することが知られている。従来、多糖類及びその誘導体は放射線分解型であり、放射線架橋反応は分解反応とは異なる反応機構をたどると考えられる。そこで、本研究ではCMC水溶液の放射線架橋反応機構を明らかとするため、高分子水溶液の放射線架橋反応の起因となるOHラジカルとの反応に焦点を当て、生成するCMCラジカルについてESR法により検討した。まず、過酸化水素の光分解をOHラジカル生成源としてCMCラジカルの生成及びESR測定を行い、スペクトル観測に成功した。超微細結合定数等のスペクトル解析により、同スペクトルはカルボキシメチル基炭素上ラジカルと同定された。次に、亜酸化窒素飽和下にあるCMC水溶液への電子線照射を行い、照射6分後においてESR測定を行ったところ、前述と同様のスペクトルが観測され、長寿命のカルボキシメチル基炭素上ラジカルの生成を見いだした。また、窒素飽和・酸素飽和下における測定においては、スペクトル強度が半減又は0となり、これらの長寿命ラジカルはOHラジカルとの反応により生成すると見いだされた。
