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報告書

令和3年度福島第一原子力発電所の炉内付着物サンプル等の分析; 令和3年度開始廃炉・汚染水対策事業費補助金に係る補助事業(燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発)

池内 宏知; 佐々木 新治; 大西 貴士; 仲吉 彬; 荒井 陽一; 佐藤 拓未; 多木 寛; 関尾 佳弘; 山口 祐加子; 森下 一喜; et al.

JAEA-Data/Code 2023-005, 418 Pages, 2023/12

JAEA-Data-Code-2023-005-01.pdf:24.59MB
JAEA-Data-Code-2023-005-02.pdf:32.18MB

東京電力ホールディングス(株)福島第一原子力発電所(1F)の廃炉作業を安全かつ着実に実施するためには、炉内で生成した燃料デブリの組成や物理的・化学的特性等の性状を把握し、燃料デブリの取り出しや収納・保管等の実際の廃炉作業を検討するプロジェクトに提供していく必要がある。この目的から、1F2号機の内部調査で取得された付着物や堆積物等の汚染物サンプルを用いて、サンプル中の成分の把握及び燃料由来のウランを含む微粒子(U含有粒子)の詳細観察を行った。本報告書は、サンプルの成分由来やU含有粒子の生成過程等の解析評価に供するため、2021年度に得られた分析結果として、FE-SEM/WDX、FE-SEM/EDX、TEM/STEM-EDXによる詳細観察画像や元素分析結果、放射線測定結果及びICP-MSによる元素分析結果をデータベースとしてまとめたものである。

論文

Estimation of the activity median aerodynamic diameter of plutonium particles using image analysis

高崎 浩司; 安宗 貴志; 山口 祐加子; 橋本 周; 前田 宏治; 加藤 正人

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(11), p.1437 - 1446, 2023/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

空気力学的放射能中央径(AMAD)は内部被ばくの評価に必要な情報である。2017年6月6日に日本原子力研究開発機構の大洗サイトのプルトニウム取扱施設において、核燃料物質を収納した貯蔵容器の調査作業中に事故的な汚染が発生し、5名の作業者がプルトニウムを含む放射性物質を吸入した。線量評価のために、いくつかのスミアろ紙と空気サンプリングフィルタをイメージングプレートで測定し、硝酸プルトニウムと二酸化プルトニウムの2つのケースの最小AMADを保守的に推定した。AMADの指定の結果、スミアろ紙の極端に大きな粒子を除いても、塗抹紙からの硝酸プルトニウムの最小AMADは4.3-11.3$$mu$$m、二酸化プルトニウムのそれは5.6-14.1$$mu$$mであった。また、空気サンプリングフィルタからの硝酸プルトニウムの最小AMADは3.0$$mu$$mで、二酸化プルトニウムは3.9$$mu$$mであった。

論文

Reaction of Np, Am, and Cm ions with CO$$_{2}$$ and O$$_{2}$$ in a reaction cell in triple quadrupole inductively coupled plasma mass spectrometry

風間 裕行; 小無 健司*; 鈴木 達也*; 小山 真一; 前田 宏治; 関尾 佳弘; 大西 貴士; 阿部 千景*; 鹿籠 康行*; 永井 康介*

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 38(8), p.1676 - 1681, 2023/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Chemistry, Analytical)

Ultratrace analysis is crucial for understanding fuel debris in a nuclear reactor core after severe accidents. Triple quadrupole inductively coupled plasma mass spectrometry measured the ion-molecule reactions of actinides ($$^{237}$$Np, $$^{241}$$Am, and $$^{244}$$Cm) in a reaction cell. These nuclides were included in the fuel debris. A gas-phase ion-molecule reaction model has been developed to simulate the gas-phase reactions in the reaction cell. The model simulation results correlate well with the flow rate dependence of experimental data accurately. Reaction constants derived from the model were compared with those reported values by Fourier transform ion-cyclotron resonance mass spectrometry to evaluate the performance of the model. The similarity between the two reaction constants was found.

論文

Data processing and visualization of X-ray computed tomography images of a JOYO MK-III fuel assembly

Tsai, T.-H.; 佐々木 新治; 前田 宏治

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(6), p.715 - 723, 2023/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:31.61(Nuclear Science & Technology)

A method for processing and visualizing X-ray computed tomography (CT) images of a fuel assembly is developed and applied to a JOYO MK-III fuel assembly. The method provides vertical-section-like images to observe the spatial distribution of CT values in fuel pins and also supplies images that show the relationship between the linear heat rate (LHR) and radial CT-value distribution. In addition, an attempt to analyze the radial cracks in the CT images is proposed, and the results demonstrate the correlation between LHR and the radial cracks.

報告書

燃料デブリの分析精度向上のための技術開発2020年度成果報告(廃炉・汚染水対策事業費補助金)

池内 宏知; 小山 真一; 逢坂 正彦; 高野 公秀; 中村 聡志; 小野澤 淳; 佐々木 新治; 大西 貴士; 前田 宏治; 桐島 陽*; et al.

JAEA-Technology 2022-021, 224 Pages, 2022/10

JAEA-Technology-2022-021.pdf:12.32MB

燃料デブリ試料の核種・元素量の分析に向けて、酸溶解を含む一連の分析技術を確立する必要がある。本事業では、分析精度の現状レベルの把握と不溶解性残渣発生時の代替手法の確立を目的として、ブラインド試験が実施された。模擬燃料デブリ(特定の組成を持つ均質化された粉末)を対象に、日本国内の4分析機関においてそれぞれが有する溶解・分析技術を用いて、全体組成の定量値が取得された。各技術の特徴(長所・短所)を評価した結果に基づき、燃料デブリの暫定的な分析フローを構築した。

論文

Materials science and fuel technologies of uranium and plutonium mixed oxide

加藤 正人; 町田 昌彦; 廣岡 瞬; 中道 晋哉; 生澤 佳久; 中村 博樹; 小林 恵太; 小澤 隆之; 前田 宏治; 佐々木 新治; et al.

Materials Science and Fuel Technologies of Uranium and Plutonium mixed Oxide, 171 Pages, 2022/10

プルトニウム燃料を使用した革新的で先進的な原子炉が各国で開発されている。新しい核燃料を開発するためには、照射試験が不可欠であり、核燃料の性能と安全性を実証する必要がある。照射試験を補完する技術として、照射挙動を正確にシミュレートする技術を開発できれば、核燃料の研究開発にかかるコスト,時間,労力を大幅に削減でき、核燃料の照射挙動をシミュレーションすることで、安全性と信頼性を大幅に向上させることができる。核燃料の性能を評価するためには、高温での燃料の物理的および化学的性質を知る必要がある。そして、照射中に発生するさまざまな現象を記述した行動モデルの開発が不可欠である。以前の研究開発では、モデル開発の多くの部分で、フィッティングパラメータを使用した経験的手法が使用されてきた。経験的手法では、データがない領域では非常に異なる結果が得られる可能性がある。したがって、この研究では、燃料の基本的な特性を組成と温度に外挿できる科学的記述モデルを構築し、モデルが適用される照射挙動分析コードの開発を行った。

論文

Sodium-cooled Fast Reactors

大島 宏之; 森下 正樹*; 相澤 康介; 安藤 勝訓; 芦田 貴志; 近澤 佳隆; 堂田 哲広; 江沼 康弘; 江連 俊樹; 深野 義隆; et al.

Sodium-cooled Fast Reactors; JSME Series in Thermal and Nuclear Power Generation, Vol.3, 631 Pages, 2022/07

ナトリウム冷却高速炉(SFR: Sodium-cooled Fast Reactor)の歴史や、利点、課題を踏まえた安全性、設計、運用、メンテナンスなどについて解説する。AIを利用した設計手法など、SFRの実用化に向けた設計や研究開発についても述べる。

報告書

平成29, 30年度福島第一原子力発電所の炉内付着物の分析; 平成28年度補正予算「廃炉・汚染水対策事業費補助金」(燃料デブリの性状把握・分析技術の開発)

仲吉 彬; 三次 岳志; 佐々木 新治; 前田 宏治

JAEA-Data/Code 2021-011, 279 Pages, 2022/03

JAEA-Data-Code-2021-011.pdf:37.76MB

東京電力福島第一原子力発電所(1F)において、炉内調査が行われ、燃料デブリの取り出し工法、取り出し後の収納・保管等の検討が進められている。この廃炉作業を安全かつ着実に実施するためには、炉内で生じている燃料デブリの性状を把握する必要がある。このため、平成28年度補正予算「廃炉・汚染水対策事業費補助金(燃料デブリの性状把握・分析技術の開発)」プロジェクトにおいて、模擬物質を用いて取り出し装置の検討に有用な硬さや、収納・保管の検討に必要な燃料デブリ乾燥時挙動などの燃料デブリの性状を調査・推定し、実際の廃炉作業を検討するプロジェクトに提供している。このプロジェクトの一環で、1F1号機から3号機の炉内調査時に取得した調査装置の付着物や原子炉格納容器内の堆積物等のサンプルに含まれるU含有領域の分析を実施した。本報告書は、U含有粒子の生成メカニズム等の解析評価に供するため、得られた分析結果のうちFESEM/WDX、FE-SEM/EDS、STEM/EDS及びTEM分析の結果をデータベースとして取りまとめたものである。なお、分析はJAEA大洗研究所及び日本核燃料開発株式会社にて実施した。

論文

「廃炉・汚染水対策事業費補助金(燃料デブリの分析精度の向上及び熱挙動の推定のための技術開発)」に係る補助事業; 2020年度最終報告

小山 真一; 中桐 俊男; 逢坂 正彦; 吉田 啓之; 倉田 正輝; 池内 宏知; 前田 宏治; 佐々木 新治; 大西 貴士; 高野 公秀; et al.

廃炉・汚染水対策事業事務局ホームページ(インターネット), 144 Pages, 2021/08

令和2年度に原子力機構が補助事業者となって実施した「廃炉・汚染水対策事業費補助金(燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発(燃料デブリの分析精度の向上及び熱挙動の推定のための技術開発))」の成果概要を、最終報告として取りまとめた。本報告資料は、廃炉・汚染水対策事業事務局ウェブサイトにて公開される。

論文

Leaching behavior of radionuclides from samples prepared from spent fuel rod comparable to core debris in the 1F NPS

大西 貴士; 前田 宏治; 勝山 幸三

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.383 - 398, 2021/04

 被引用回数:9 パーセンタイル:75.92(Nuclear Science & Technology)

To investigate the leaching behavior of radioactive nuclides in leaching samples comparable to core debris (partially molten ZrO$$_{2}$$/UO$$_{2}$$ between fuel rods) in 1F NPS, the concentration of radionuclides in the leaching solution was measured. Leaching behaviors of actinides (U, Pu, Np) and Cs from the samples were similar to those from spent fuel. Leaching of U and Pu depends on pH in the cooling water of the core debris as predicted from the present thermodynamic database. While, if Mo and Tc are surrounded by zircaloy in the core debris, their leaching amount may become higher by one order of magnitude than those from spent fuel.

報告書

燃料研究棟の汚染に係る空気力学的放射能中央径の評価; イメージングプレートを用いたPu粒子径の分析

高崎 浩司; 安宗 貴志; 橋本 周; 前田 宏治; 加藤 正人; 吉澤 道夫; 百瀬 琢麿

JAEA-Review 2019-003, 48 Pages, 2019/03

JAEA-Review-2019-003.pdf:3.81MB

平成29年6月6日に大洗研究開発センター燃料研究棟の管理区域内において、貯蔵容器の点検等作業中、貯蔵容器内にある核燃料物質が入った容器を封入した樹脂製の袋が破裂した。室内で作業をしていた作業員5名は半面マスクを着用していたが、5名全員が飛散したPu等のダストで汚染され、体内摂取による内部被ばくが生じた。国際放射線防護委員会は作業者による放射性核種の吸入摂取について、空気力学的放射能中央径(AMAD)の1$$mu$$mと5$$mu$$mの実効線量係数を示しており、内部被ばく線量の評価において、放射性粒子のAMADは重要な情報である。事象発生後に採取した室内のスミヤ試料14枚とPuダストモニタのサンプリングろ紙1枚について、イメージングプレートで測定し、画像解析により室内に飛散したPu等の粒子のAMADを評価した。評価の結果、スミヤ試料からは硝酸Pu塩と仮定した場合のAMADは4.3$$sim$$11$$mu$$m以上、酸化Puと仮定した場合のAMADは5.6$$sim$$14$$mu$$m以上と評価された。また、Puダストモニタの集塵ろ紙については、硝酸Pu塩とした場合のAMADは3.0$$mu$$m以上、酸化Puとした場合は3.9$$mu$$m以上と評価された。

論文

Irradiation performance of sodium-bonded control rod for the fast breeder reactor

佐々木 新治; 前田 宏治; 古屋 廣高*

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(3), p.276 - 282, 2018/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:30.05(Nuclear Science & Technology)

The lifetime of control rods is limited by the absorber (B$$_{4}$$C pellets)-cladding mechanical interaction (ACMI). Therefore, sodium (Na)-bonded control rods were developed for long-life control rods. Na-bonded control rods have been irradiated in the experimental fast breeder reactor, JOYO MK-III, and the diametrical changes of the Na-bonded absorber pins after the irradiation were measured in detail. In this paper, these detailed measurements were compared with the results obtained in helium (He)-bonded control rods with and without the shroud tube in a wide burn-up range. From the comparison, it was concluded that the Na-bonded absorber pins are very effective for achieving long-life control rods.

論文

Distributions of density and fission products in the reaction product between irradiated MOX fuel and molten zircaloy-2

石見 明洋; 勝山 幸三; 前田 宏治; 古屋 廣高*

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(11), p.1274 - 1276, 2017/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:10.62(Nuclear Science & Technology)

X線CTによってMOX燃料とジルカロイ反応生成物の2次元、3次元画像を取得した。また、Cs-137とEu-154のFP核種とCo-60の放射化核種の$$gamma$$線強度分布を取得した。2次元画像から、金属層領域において燃料と被覆管の平均密度が得られた。また、3次元画像から、燃料片とポアの状況を明確に把握することができた。$$gamma$$線測定より、Cs-137は未反応燃料領域と金属層領域内のポア部分において観察され、Eu-154は全ての領域に観察された。Co-60は金属層領域にのみ観察された。

論文

Oxide-metal ratio dependence of central void formation of mixed oxide fuel irradiated in fast reactors

生澤 佳久; 前田 宏治; 加藤 正人; 宇埜 正美*

Nuclear Technology, 199(1), p.83 - 95, 2017/07

 被引用回数:4 パーセンタイル:37.06(Nuclear Science & Technology)

照射挙動解析コードの計算結果に基づき、高速実験炉常陽で照射されたB14照射試験燃料のPIE結果から得られた組織変化のO/M比依存性について評価した。解析の結果、定比組成の酸化物燃料の組織変化は、低O/M比の酸化物燃料と比べ燃料温度が低いにもかかわらず、組織変化が進展していた。これは、以下のように考えられる。第一に、定比組成の燃料は熱伝導が高いため、燃料温度が低下する。第二に高い酸素ポテシャルによりUO$$_{3}$$の蒸気圧が高くなり、ポア移動速度が速くなったものと考えられる。加えて、本解析結果は、中心空孔径は燃料温度だけでなく蒸気圧にも強く依存すること示した。

論文

Application of FE-SEM to the measurement of U, Pu, Am in the irradiated MA-MOX fuel

佐々木 新治; 丹野 敬嗣; 前田 宏治

Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 6 Pages, 2017/00

高速炉での照射中には、径方向の温度勾配により、径方向に組織変化と径方向の元素分布の変化が発生する。このため、マイナーアクチノイドが含まれるMOX燃料の照射による振る舞いを研究することは、高速炉燃料の開発に重要である。燃料試料の詳細な観察と元素分析を行うために、FE-SEM/WDXを用いて、照射済のMA-MOX燃料の照射後試験を実施した。試料は高い放射能量と$$alpha$$線を有するため、装置は改造している、(1)放射性物質の漏洩を防ぐため、FE-SEMとシールドを遠隔でコントロールする試料移送装置を取り付けた。(2)装置と作業者の被ばくを防止するため、装置は遮へい体の内部にインストールし、制御系は外部に移設した。照射されたMA-MOXには組織変化が観察され、特性X線のピークを検出することに成功した。特性X線の強度を用いて、U, Pu, AmのMA-MOX試料の径方向に沿った定量的な評価を試みた。これにより、Um, Pu, Amの径方向の分布の変化を掴むことができた。この方法は、微細組織の変化とMA-MOX燃料の元素分布の変化を解明することに大きな利点がある。

論文

Electrochemical corrosion tests for core materials utilized in BWR under conditions containing seawater

静川 裕太; 関尾 佳弘; 佐藤 勇*; 前田 宏治

Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 5 Pages, 2017/00

本研究では、福島第一原子力発電所(1F)事故時における使用済燃料プールへの海水投入事象を踏まえて、燃料集合体部材のすきま腐食が発生する可能性の有無を調査するため、BWR炉心材料として使用されている304Lステンレス鋼を用いた電気化学腐食試験を塩水条件下において実施した。特にSUS304Lのすきま構造部を有する上部端栓部に注目し、基礎データを取得するため、簡易的な構造であるSUS304Lの板状すきま試験片に対し腐食すきま再不動態化電位測定を行った。その結果、SFP内の水質条件として含まれる温度80$$^{circ}$$Cかつ塩化物イオン濃度2500ppm以上または温度50$$^{circ}$$Cかつ塩化物イオン濃度2500ppm以上の条件において、すきま再不動態化電位$$E_{rm R,CREV}$$は自然浸漬電位$$E_{rm SP}$$よりも卑となることから、すきま腐食が発生する可能性があることがわかった。

報告書

高線量照射済燃料の観察のための走査型電子顕微鏡の整備

磯崎 美咲; 佐々木 新治; 前田 宏治; 勝山 幸三

JAEA-Technology 2015-058, 28 Pages, 2016/03

JAEA-Technology-2015-058.pdf:23.51MB

高速炉で使用されるウラン-プルトニウム混合酸化物燃料(以下、MOX燃料)は、照射中のペレット径方向の急峻な温度勾配により中心空孔等の形成を伴う組織変化が生じ、ウランやプルトニウムといった元素の再分布が発生する。高速炉燃料の高性能化では、詳細な照射挙動として、燃料ペレット内の微細部の組織変化やウランやプルトニウムといった元素の再分布挙動を把握しておくことが必要不可欠である。そこで、高い分解能での照射済燃料の微細部の組織観察及び元素分析を行うため、エネルギー分散型X線分光器(EDS)及び波長分散型X線分光器(WDS)を取り付けた電界放射走査型電子顕微鏡(以下、FE-SEM)を、高速炉燃料集合体の照射後試験施設である照射燃料集合体試験施設(以下、FMF)に導入した。今回導入したFE-SEMで測定対象とする試料は、核燃料物質(ウラン, プルトニウム等)、核分裂生成物(セシウム, ロジウム等)、中性子照射による放射化物(コバルト, マンガン等)の放射性物質を含むため、その放射能が非常に高く、その取扱時には放射線による作業者の被ばくの低減と、放射性物質(特に法令上厳しい管理を求められる$$alpha$$放出核種(ウラン, プルトニウム等))の漏えい防止を考慮する必要がある。このため、今回のFE-SEMの整備では、日本電子製のJSM-7001Fを基本機器とし、以下の改造を行った。(1)放射性物質からの放射線を遮蔽するためにFE-SEMの周辺にメンテナンス性を考慮した遮へい体を設置した。(2)放射性物質の漏えいを避けるために金相セルと装置間に試料移送機構を設置及び防振ダンパーの撤去と剛構造による固定をした。本報告書では、FE-SEMの概要と改造内容、導入整備手順、性能試験の結果について報告する。

論文

Penetration behavior of water solution containing radioactive species into dried concrete/mortar and epoxy resin materials

佐藤 勇; 前田 宏治; 須藤 光雄; 逢坂 正彦; 臼杵 俊之; 小山 真一

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(4), p.580 - 587, 2015/04

 被引用回数:6 パーセンタイル:45.92(Nuclear Science & Technology)

乾燥したコンクリート、乾燥したモルタル及びエポキシ塗料中への$$^{137}$$Csのような放射性核種の浸透挙動を照射済燃料から抽出した核分裂生成物を含む溶液を用いて観察し、放射性核種の浸透速さや深さに関する基礎的な知見を得た。放射性核種は、エポキシ塗料へほとんど浸透しなかった。放射性核種溶液は、数十日でコンクリートやモルタル材料に数ミリメートルの深さで浸透した。コンクリートやモルタル材料の表面近くで観察される浸透挙動は、水溶液を膨潤したコンクリート、ベントナイトやセメント材料のような媒質における核種の拡散と酷似したものであった。

論文

Seawater immersion tests of irradiated Zircaloy-2 cladding tube

関尾 佳弘; 山県 一郎; 山下 真一郎; 井上 賢紀; 前田 宏治

Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 10 Pages, 2014/10

福島第一原子力発電所では、東日本大震災による電源喪失に伴い、使用済燃料プール内の燃料を冷却するために海水が注入された。これらの燃料集合体の健全性評価に資するため、燃料集合体部材であるジルカロイ-2被覆管の腐食挙動や強度特性に及ぼす塩化物イオン等の影響を評価する目的で、ジルカロイ-2燃料被覆管の照射材及び非照射材に対して海水(人工海水及び天然海水)を用いた約1,000時間までの浸漬試験及び浸漬後の引張試験を実施した。これらの結果、照射の有無や海水の違いによらず、材料表面の腐食やジルカロイ-2被覆管の強度特性の劣化が生じなかったことから、腐食挙動や強度特性に及ぼす塩化物イオン等(実海水特有成分)の影響は小さいと考えられる。

論文

Development of science-based fuel technologies for Japan's Sodium-Cooled Fast Reactors

加藤 正人; 廣岡 瞬; 生澤 佳久; 武内 健太郎; 赤司 雅俊; 前田 宏治; 渡部 雅; 米野 憲; 森本 恭一

Proceedings of 19th Pacific Basin Nuclear Conference (PBNC 2014) (USB Flash Drive), 12 Pages, 2014/08

ウラン-プルトニウム混合酸化物(MOX)はナトリウム冷却高速炉の燃料として開発が進められている。MOXペレットの焼結挙動や照射挙動を解析するために、サイエンスベース燃料技術の開発を進めてきた。この技術は、適切な燃料製造条件や照射挙動解析結果について、機構論的なモデルを用いて計算し、供給することができる。

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