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論文

Unusually kinetically inert monocationic neptunyl complex with a fluorescein-modified 1,10-phenanthroline-2,9-dicarboxylate ligand; Specific separation and detection in gel electrophoresis

山縣 和仁*; 大内 和希; 丸茂 和樹*; 半田 友衣子*; 原賀 智子; 齋藤 伸吾*

Inorganic Chemistry, 62(2), p.730 - 738, 2023/01

https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.2c02908
 被引用回数：2 パーセンタイル：78.4(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

ネプツニルイオン(NpO$$_{2}$$$$^{+}$$)に対し解離不活性な錯体を見出すため、蛍光プローブ化学ライブラリーの中からポリアクリルアミドゲル電気泳動(PAGE)を用いる速度論的手法により、安定なNpO$$_{2}$$$$^{+}$$錯体の選抜を試みた。フルオレセイン修飾フェナントロリン-2,9-ジカルボン酸錯体は、自己解離速度定数8$$times$$10$$^{-6}$$ s$$^{-1}$$と非常に解離不活性であることを見出した。この速度定数は、これまで報告されているNpO$$_{2}$$$$^{+}$$錯体の解離速度より100万倍遅い。この特異性を利用しPAGEによるNpO$$_{2}$$$$^{+}$$錯体の蛍光検出を試みたところ、検出限界68pmol dm$$^{-3}$$(17fg)の極微量検出を達成した。模擬使用済み核燃料及び高レベル放射性廃棄物試料への適用にも成功した。

論文

Stoichiometry between humate unit molecules and metal ions in supramolecular assembly induced by Cu$$^{2+}$$ and Tb$$^{3+}$$ measured by gel electrophoresis techniques

中野 純佳*; 丸茂 和樹*; 風見 綸太郎*; 斉藤 拓巳*; 原賀 智子; 半田 友衣子*; 齋藤 伸吾*

Environmental Science & Technology, 55(22), p.15172 - 15180, 2021/11

https://doi.org/10.1021/acs.est.1c03993
 被引用回数：5 パーセンタイル：35.21(Engineering, Environmental)

環境中に存在する不定形有機高分子であるフミン酸(HA)は、環境中の有害重金属イオンや放射性金属イオンと強く錯形成し、超分子集合体を形成することによって、金属イオンの移行挙動に影響を与えている。そのため、土壌や河川の環境評価や放射性廃棄物処分の安全評価において、HAと金属イオンとの超分子化挙動を解明することが重要である。本研究では、環境中に広く存在する金属イオンとしてCu$$^{2+}$$、3価のアクチノイドイオンのモデルとしてTb$$^{3+}$$を対象として、ポリアクリルアミドゲル電気泳動法(PAGE)を基盤とする独自に開発した分析法を用いて、深層地下水由来および泥炭由来のHAと強く錯形成したCu$$^{2+}$$およびTb$$^{3+}$$がHAのどの分子量帯に多く分布しているかを調査した。超分子化したHAをPAGEで分離後、HAと結合していた金属イオンを検出し、さらにUV-Vis測定および励起蛍光マトリクス-平行因子分析を組み合わせることにより、超分子が形成されたHAの分子量帯およびHAと金属イオンとの化学量論比を算出することに成功した。その結果、金属イオンやHAの由来によってそれぞれ異なる超分子化挙動を示すとともに、その原因がHA中の硫黄原子の存在量に関係していることを明らかにした。

論文

Advanced gel electrophoresis techniques reveal heterogeneity of humic acids based on molecular weight distributions of kinetically inert Cu$$^{2+}$$-humate complexes

丸茂 和樹*; 松本 篤正*; 中野 純佳*; 渋川 雅美*; 斉藤 拓巳*; 原賀 智子; 齋藤 伸吾*

Environmental Science & Technology, 53(24), p.14507 - 14515, 2019/12

https://doi.org/10.1021/acs.est.9b05169
 被引用回数：7 パーセンタイル：29.01(Engineering, Environmental)

フミン酸(HA)は環境中に存在する不定形有機高分子であり、環境中の有害重金属や放射性金属イオンと錯形成し、それらの動態を制御している。そのため、土壌や河川の環境評価や放射性廃棄物処分の安全評価において、HAによる金属イオンの保持挙動を解明することが重要である。本研究では、HAに保持された銅イオンの分子量分布を評価するため、ポリアクリルアミドゲル電気泳動法(PAGE)を基盤とした新規分析法を開発した。本法により、HAに対して高い分離能を有し、かつ泳動場の汚染金属イオンを抑制することが可能となり、HAの分子量に対する精確な金属イオン分布を得ることに成功した。また、PAGE, UV-Vis測定および励起蛍光マトリクス-平行因子分析を組み合わせることにより、HAの分子量,金属イオン分布およびHA蛍光成分分布の相関を評価することにも成功した。本研究により、HA中の金属イオン配位サイトやHA蛍光成分はHAの分子量に対して不均一に分布しており、HAによる金属イオンの保持挙動は金属イオンの電荷や立体配位座によって大きく異なることを明らかにした。

口頭

二次元ゲル電気泳動法を用いる金属-フミン酸超分子錯体の凝集反応追跡

丸茂 和樹*; 斉藤 拓巳*; 原賀 智子; 渋川 雅美*; 齋藤 伸吾*

no journal, , 

フミン酸は環境中に普遍的に存在する不定形有機高分子であり、環境中の有害重金属イオンや放射性金属イオンの保持媒体となることでそれらの動態を制御している。そのため、土壌や河川の環境評価や放射性廃棄物の地層処分の安全評価において、フミン酸による金属イオンの保持挙動を解明することが重要となる。本研究では、複雑な混合物であるフミン酸のどの分子量成分に金属イオンが強く保持されているのかを調べるため、二次元ゲル電気泳動法と分光法を組み合わせた新規分析法を開発した。本法により、ウラニルイオンおよびテルビウムイオン(多座配位のアクチノイドのモデル金属イオン)と強く結合するフミン酸の分子量成分を特定するとともに、フミン酸がこれらの金属イオンと錯形成することによって凝集する反応のメカニズムを解明することに成功した。本研究結果より、フミン酸による金属イオンの保持挙動は、金属イオンの電荷や配位座の違いによって大きく異なることを明らかにできた。特に、テルビウムイオンのような多座配位の金属イオンは、フミン酸と錯形成することによって拡散が抑制される可能性が示唆された。

口頭

二次元ゲル電気泳動法によるランタノイドおよびアクチノイドイオン-フミン酸超分子錯体の凝集反応追跡

丸茂 和樹*; 斉藤 拓巳*; 原賀 智子; 渋川 雅美*; 齋藤 伸吾*

no journal, , 

フミン酸は環境中に普遍的に存在する不定形有機高分子であり、環境中の有害重金属や放射性金属イオンと錯形成し保持媒体となることでそれらの動態を制御している。そのため、土壌や河川の環境評価や放射性廃棄物処分の安全評価において、フミン酸による金属イオンの保持挙動の解明が重要である。本研究では、二次元ゲル電気泳動法と分光法を組み合わせた新規分析法を開発し、複雑な混合物であるフミン酸からテルビウム, ウラニル, キュリウムおよびトリウムイオンと強く結合する成分の分子量分画を特定した。また、テルビウムイオンはフミン酸との錯形成によって超分子錯体として存在することが明らかとなり、環境中での拡散はフミン酸によって抑制されることが示唆された。また、キュリウムやトリウムはテルビウムと同様の傾向を示したが、ウラニルは超分子錯体を形成しないことがわかった。本研究結果より、金属イオンの電荷および配位座の違いによってフミン酸による金属イオンの保持挙動が大きく異なることが明らかとなった。

口頭

ゲル電気泳動法を基盤とするフミン酸結合型アクチノイドイオンの分子量分布評価

原賀 智子; 丸茂 和樹*; 斉藤 拓巳*; 渋川 雅美*; 齋藤 伸吾*

no journal, , 

フミン酸(HA)は環境中に普遍的に存在する不定形の有機高分子であり、環境中の有害重金属や放射性金属イオンと錯形成し、保持媒体となることによってこれらの動態を制御している。そのため、土壌や河川の環境評価や放射性廃棄物処分の安全評価において、HAによる金属イオンの保持挙動の解明が重要である。本研究では、アクチノイド(An)のうち、UO$$_{2}$$$$^{2+}$$, Pu$$^{4+}$$, NpO$$_{2}$$$$^{2+}$$, Cm$$^{3+}$$を対象として、ゲル電気泳動法を基盤とする新しい分析法を開発し、複雑な混合物であるHAにおいてAnイオンが強く結合する分子量成分を特定することに成功した。本研究により、UO$$_{2}$$$$^{2+}$$は2kDa程度の低分子量帯に、NpO$$_{2}$$$$^{2+}$$は10kDa程度の中分子量帯に、Pu$$^{4+}$$は主に30-40kDa程度の高分子量帯に、Cm$$^{3+}$$は50kDaを超える高分子量帯に分布し、Anイオンの種類によって分布するHAの分子量帯が異なることを明らかにした。Anイオンは、分布するHAの分子量帯によって、環境中での拡散等の挙動が大きく異なる可能性があることから、Anイオンの種類によってHAによる保持挙動が異なることが示唆された。

口頭

ゲル電気泳動法を用いる泥炭由来フミン酸結合型アクチノイドイオンの分子量分布

中野 純佳*; 丸茂 和樹*; 原賀 智子; 半田 友衣子*; 齋藤 伸吾*

no journal, , 

環境中に存在する不定形有機高分子であるフミン酸(HA)は、環境中の有害重金属イオンや放射性金属イオンと強く錯形成し、超分子集合体を形成することによって、金属イオンの移行挙動に影響を与えている。そのため、土壌や河川の環境評価や放射性廃棄物処分の安全評価において、HAと金属イオンの錯形成挙動の解明は重要である。本発表では、放射性金属イオンであるアクチノイド(An)イオンと泥炭土壌由来のHAに対して、ポリアクリルアミドゲル電気泳動法(PAGE)を基盤とする独自に開発した分析法を適用し、HAと強く錯形成したAnイオンがHAのどの分子量帯に多く分布するかを調査することにより、種々のAnイオン(Th$$^{4+}$$, UO$$_{2}$$$$^{2+}$$, NpO$$_{2}$$$$^{2+}$$, Pu$$^{4+}$$及びCm$$^{3+}$$)とHAとの錯形成挙動の違いについて考察した。その結果、Th$$^{4+}$$やCm$$^{3+}$$はモデル金属イオンとして用いたランタノイド(Ln)イオンであるNd$$^{3+}$$及びTb$$^{3+}$$と類似した錯形成挙動を示したが、UO$$_{2}$$$$^{2+}$$, NpO$$_{2}$$$$^{2+}$$及びPu$$^{4+}$$はLnイオンとは異なり、それぞれ特徴的な錯形成挙動を示すことがわかった。

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