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論文

Reactions of the Li$$_{2}$$MnO$$_{3}$$ cathode in an all-solid-state thin-film battery during cycling

引間 和浩*; 日沼 洋陽*; 清水 啓佑*; 鈴木 耕太*; 田港 聡*; 平山 雅章*; 増田 卓也*; 田村 和久; 菅野 了次*

ACS Applied Materials & Interfaces, 13(6), p.7650 - 7663, 2021/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:59.17(Nanoscience & Nanotechnology)

(001)配向したLi$$_{2}$$MnO$$_{3}$$薄膜を正極とした全固体リチウムイオン電池を作成し、表面X線回折法で表面構造を解析した。LiPO$$_{4}$$をコーティングした電極は、徐々に活性化し、活性化が終わると電池容量は維持されることがわかった。LiPO$$_{4}$$をコーティングした正極では、表面におけるMnやOの組成の変化がないためであると結論した。すなわち、本系は充放電に対して安定である特長を有することが判明した。このことはまた、今後の実用化に向け、重要な知見を与える結果である。

論文

Spin-polarized Weyl cones and giant anomalous Nernst effect in ferromagnetic Heusler films

角田 一樹; 桜庭 裕弥*; 増田 啓介*; 河野 嵩*; 鹿子木 将明*; 後藤 一希*; Zhou, W.*; 宮本 幸治*; 三浦 良雄*; 奥田 太一*; et al.

Communications Materials (Internet), 1, p.89_1 - 89_9, 2020/11

Weyl semimetals are characterized by the presence of massless band dispersion in momentum space. When a Weyl semimetal meets magnetism, large anomalous transport properties emerge as a consequence of its topological nature. Here, using in-situ spin- and angle-resolved photoelectron spectroscopy combined with ab initio calculations, we visualize the spin-polarized Weyl cone and flat-band surface states of ferromagnetic Co$$_2$$MnGa films with full remanent magnetization. We demonstrate that the anomalous Hall and Nernst conductivities systematically grow when the magnetization-induced massive Weyl cone at a Lifshitz quantum critical point approaches the Fermi energy, until a high anomalous Nernst thermopower of $$sim$$6.2 $$mu$$VK$$^{-1}$$ is realized at room temperature. Given this topological quantum state and full remanent magnetization, Co$$_2$$MnGa films are promising for realizing high efficiency heat flux and magnetic field sensing devices operable at room temperature and zero-field.

論文

Emergent spin-1 Haldane gap and ferroelectricity in a frustrated spin-$$frac{1}{2}$$ ladder

上田 宏*; 小野田 繁樹*; 山口 泰弘*; 木村 剛*; 吉澤 大智*; 森岡 俊晶*; 萩原 政幸*; 萩原 雅人*; 左右田 稔*; 益田 隆嗣*; et al.

Physical Review B, 101(14), p.140408_1 - 140408_6, 2020/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:27.19(Materials Science, Multidisciplinary)

We report experimental and theoretical evidence that Rb$$_2$$Cu$$_2$$Mo$$_3$$O$$_{12}$$ has a nonmagnetic tetramer ground state of a two-leg ladder comprising antiferromagnetically coupled frustrated spin-$$frac{1}{2}$$ chains and exhibits a Haldane spin gap of emergent spin-1 pairs. Three spin excitations split from the spin-1 triplet by a Dzyaloshinskii-Moriya interaction are identified in inelastic neutron-scattering and electron spin resonance spectra. A tiny magnetic field generates ferroelectricity without closing the spin gap, indicating a unique class of ferroelectricity induced by a vector spin chirality order.

論文

Defect structure analysis of heterointerface between Pt and CeO$$_{rm x}$$ promoter on Pt electro-catalyst

府金 慶介*; 森 利之*; Yan, P.*; 増田 卓也*; 山本 春也; Ye, F.*; 吉川 英樹*; Auchterlonie, G.*; Drennan, J.*

ACS Applied Materials & Interfaces, 7(4), p.2698 - 2707, 2015/02

 被引用回数:30 パーセンタイル:67.28(Nanoscience & Nanotechnology)

白金-酸化セリウム(Pt-CeO$$_{rm x}$$(1.5$$leq$$$$times$$$$leq$$2))は、Ptカソードよりも高い酸素還元反応活性を示すことから、固体高分子形燃料電池のカソード極に使用する電極材料として有望視されている。本研究では、Pt-CeO$$_{rm x}$$の高い酸素還元活性の発現に関係しているとして考えられているPt-CeO$$_{rm x}$$ヘテロ界面の微細構造を明らかにすることを目的に、パルスレーザー蒸着法により導電性を有するNb:SrTiO$$_{3}$$単結晶基板上にCeO$$_{rm x}$$のエピタキシャル膜を形成し、さらにCeO$$_{rm x}$$膜上に含浸法によりPt粒子を形成してPtとCeO$$_{rm x}$$界面構造が単純化されたPt-CeO$$_{rm x}$$薄膜カソードを作製した。透過型電子顕微鏡によるPt-CeO$$_{rm x}$$界面の構造評価及び電気化学測定による酸素還元反応活性評価、さらに格子動力学計算結果との比較により界面構造を調べた結果、Pt-CeO$$_{rm x}$$界面に形成されるPt$$^{2+}$$-O$$^{2-}$$-酸素欠陥-セリウム欠陥構造が高い酸素還元活性の発現に関係していることが示唆された。

論文

Uniaxial-pressure control of magnetic phase transitions in a frustrated magnet CuFe$$_{1-x}$$Ga$$_{x}$$O$$_{2}$$ (x =0, 0.018)

中島 多朗*; 満田 節生*; 高橋 慶一郎*; 吉冨 啓祐*; 増田 一也*; 金子 周史*; 本間 勇紀*; 小林 悟*; 北澤 英明*; 小坂 昌史*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 81(9), p.094710_1 - 094710_8, 2012/09

We have investigated effects of applied uniaxial pressure ($$p$$) on magnetic phase transitions in a triangular lattice antiferromagnet CuFeO$$_{2}$$ (CFO) and a slightly Ga-substituted compound CuFe$$_{1-x}$$Ga$$_{x}$$O$$_{2}$$ (CFGO) with $$x$$ = 0.018. We have performed neutron diffraction, spherical neutron polarimetry, magnetic susceptibility and pyroelectric measurements under $$p$$ up to 100 MPa applied on the [1$$bar1$$0] surfaces of the single crystal samples.

論文

Uniaxial-pressure control of magnetic phase transitions in a frustrated magnet CuFe$$_{1-x}$$Ga$$_{x}$$O$$_{2}$$ ($$x$$ = 0, 0.018)

中島 多朗*; 満田 節生*; 高橋 慶一郎*; 吉冨 啓祐*; 増田 一也*; 金子 周史*; 本間 勇紀*; 小林 悟*; 北澤 英明*; 小坂 昌史*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 81(9), p.094710_1 - 094710_8, 2012/09

 被引用回数:11 パーセンタイル:63.34(Physics, Multidisciplinary)

We have investigated effects of applied uniaxial pressure ($$p$$) on magnetic phase transitions in a triangular lattice antiferromagnet CuFeO$$_{2}$$ (CFO) and a slightly Ga-substituted compound CuFe$$_{1-x}$$Ga$$_{x}$$O$$_{2}$$ (CFGO) with $$x$$ = 0.018 by spherical neutron polarimetry. In both of CFO and CFGO ($$x$$ = 0.018), the application of $$p$$ significantly increases the transition temperature from the paramagnetic phase to a collinear incommensurate antiferromagnetic phase. This suggests that the application of $$p$$ breaks equilateral symmetry of the triangular lattice and partially relieves geometrical spin frustration, which generally suppresses long-range magnetic orderings. Thus we demonstrated that uniaxial pressure can be an effective tool to control magnetic phase transitions in frustrated magnets.

論文

Role of cerium oxide in the enhancement of activity for the oxygen reduction reaction at Pt-CeO$$_{x}$$ nanocomposite electrocatalyst; An in situ electrochemical X-ray absorption fine structure study

増田 卓也*; 福満 仁志*; 府金 慶介*; 戸ヶ崎 寛孝*; 松村 大樹; 田村 和久; 西畑 保雄; 吉川 英樹*; 小林 啓介*; 森 利之*; et al.

Journal of Physical Chemistry C, 116(18), p.10098 - 10102, 2012/05

 被引用回数:117 パーセンタイル:93.8(Chemistry, Physical)

Pt-CeO$$_{x}$$/C触媒上での酸素還元反応におけるCeO$$_{x}$$の役割をXAFS法を用い調べた。その結果、CeO$$_{x}$$中のCe$$^{3+}$$がCe$$^{4+}$$になることによりPt酸化物生成が抑制されることがわかった。

報告書

原子力基礎研究のための球状収束イオンビーム核融合中性子源に関する研究, 原子力基礎研究 H10-050 (委託研究)

吉川 潔*; 井上 信幸*; 山嵜 鉄夫*; 牧野 圭輔*; 山本 靖*; 督 壽之*; 増田 開*; 紀井 俊輝*; 大西 正視*; 堀池 寛*; et al.

JAERI-Tech 2002-020, 63 Pages, 2002/03

JAERI-Tech-2002-020.pdf:4.94MB

球状静電閉じこめ型核融合中性子源(IECF; Inertial-Electrostatic Confinement Fusion)の高度化には、理論で予測されている中空陰極中心に収束するイオンビームが作る空間電位部分の生成機構を実験的に確かめることが重要である。そのため今日まで殆どすべての実験的研究の目的は理論が予測する電位2重井戸分布の存在を証明することにあったが、いずれも間接的な傍証を得たに過ぎず決定的な証拠は得られなかった。本研究では、近年研究の進展が著しいレーザ誘起蛍光法によるシュタルク効果を用いた局所電界分布の直接計測を行い、電位2重井戸分布の存在を初めて明らかにするとともに、30年来の論争に終止符を打つことができた。さらに、理論が予測する低圧力下での大電流イオンビームによる核融合反応率が電流のおおよそ3乗に比例することを検証する予備的研究として、電圧・電流・ガス圧力が独立には変えられないグロー放電によるイオンビーム生成を打破するため、3重グリッドシステムを導入し、グロー放電より低圧力下で放電が持続できることを確かめた。さらに、電位分布との強い相関があり核融合反応断面積を決定する加速イオンのエネルギー分布をドップラーシフト分光法により測定し、現実験条件の下でイオンの最大エネルギーが印加電圧上昇に比例して大きくなることが明らかになり、今後の大電圧化による核融合反応断面積向上の可能性を示した。

論文

房総半島と三浦半島の完新統コアに見られる津波堆積物

藤原 治; 増田 富士雄; 酒井 哲弥*; 入月 俊明*; 布施 圭介*

第四紀研究, 38(1), p.41 - 58, 1999/02

相模湾周辺で過去約1万年間に繰り返し発生した7回のプレート境界地震を、これらの地震にともなう津波の痕跡(津波堆積物)としてボーリングコアから見出した。津波堆積物は、基底に侵食面を持ち上方細粒化する礫質の砂層からなり、水深10m前後の内湾に堆積した泥質の地層に挟まれている。堆積構造や化石の種構成などから、海底の侵食と砂層の運搬が海から陸へ向かう強い流れに起因することが示され、また、これらの砂層の年代が地震で隆起した海岸段丘と近似した値を持つことから、津波堆積物であることが明らかになった。本研究では、露頭調査に限られていた津波堆積物の研究範囲をボーリングコアにも広げ、その一連の調査・分析方法についても言及した。このことは、地震の再来間隔などの推定について、津波堆積物の実用性を高めることに貢献する。本研究は長期安定性研究に反映される。

論文

神奈川県三浦半島西岸の後氷期における古環境変遷; ボーリングコア中の貝形虫化石群集とイベント堆積物

入月 俊明*; 藤原 治; 布施 圭介*; 増田 富士雄*

化石, (64), p.1 - 22, 1998/07

表題地域における過去9,000年間の海水準変動を、ボーリングコアに含まれる微生物(貝形虫)の化石を用いて推定した。化石画示す古環境の推定に多変量解析の一つであるQ-modeクラスター分析を用いることで、塩分濃度や海水準の変化を定量的に見積もることができた。解析結果によると試料の条件が良い場合には、数m程度の海水準の変動を識別でき、従来の研究よりも海水準の推定精度が倍以上も向上した。この分解能の向上の他外洋水が内湾奥の汽水域に流入するイベントが、8,900年前頃と7,800年前頃に発生したことが分かった。このイベントは、相模湾で起こった地震津波の可能性がある。なお、この成果は地質環境の長期安定性に関する研究に反映される。

口頭

Pt-CeO$$_{x}$$モデル界面上での酸素還元反応の検討

府金 慶介*; 森 利之*; 増田 卓也*; 魚崎 浩平*; 山本 春也; 前川 康成

no journal, , 

固体高分子形燃料電池の実用化にあたって克服しなければならない問題の一つに白金触媒の使用量の低減があり、特にカソード正極 における酸素還元反応を促進するカソード材料の開発が重要課題の一つとなっている。本研究は、三機関連携(原子力機構,理化学研究所,物質・材料研究機構)による燃料電池システム用キーマテリアル開発研究の一環として、物材機構が見いだした白金(Pt)-セリア(CeO$$_{x}$$)を研究対象に高性能カソード材料の開発を進めている。今回は、Pt-Ce$$_{x}$$カソード材料の電極特性発現機構を検討するためのPt-Ce$$_{x}$$モデル電極界面の作製を目的に、パルスレーザー蒸着法により導電性を有するNb:SrTiO$$_{3}$$(100)単結晶基板上にCeO$$_{2}$$のエピタキシャル膜を形成し、さらにそのうえにPt粒子を担持した材料の作製を行い、電気化学測定によりその酸素還元反応活性を評価した。発表では、作製したPt/CeO$$_{2}$$(100)膜の構造と酸素還元反応活性について詳細に報告する。

口頭

Pt-CeO$$_{x}$$薄膜電極触媒による電気化学的前処理と酸素還元反応活性向上に与える界面構造の検討

府金 慶介*; 森 利之*; Wu, Y. Y.*; 山本 春也; 前川 康成; 吉川 英樹*; 山下 良之*; 上田 茂典*; Vladimir, M.*; 鈴木 彰*; et al.

no journal, , 

固体高分子形燃料電池は、家庭用や自動車用の二酸化炭素を排出しない発電装置として注目されているが、カソード上での酸素還元反応に起因する電力損失のため、十分な電池出力が得られていない。本研究では、酸素還元活性の高いカソード触媒の開発を目的に、白金-酸化セリウムとカーボンブラック粉体(Pt-CeO$$_{x}$$/CB)を組合せたカソード電極を開発してきた。本電極では、市販のPtカソードよりも白金表面の酸化を抑制するために、高い酸素還元反応活性を示し、さらにPt-CeO$$_{x}$$/CBカソードに電気化学的前処理を行うことで、酸素還元反応活性が向上することを見いだしている。そこで今回は、単結晶SrTiO$$_{3}$$(100)基板上にパルスレーザー蒸着法により作製したCeO$$_{2}$$のエピタキシャル膜を用いて、PtとCeO$$_{x}$$界面構造が単純化されたPt-CeO$$_{x}$$薄膜カソードを作製し、その単純化された界面構造を用いて高い酸素還元活性の発生原因を追究した。発表では、透過型電子顕微鏡と光電子分光法によるPtとCeO$$_{x}$$の界面構造の評価及び電気化学測定により評価した酸素還元反応活性について報告する。

口頭

Co$$_2$$MnGa薄膜におけるスピン偏極ワイル分散と巨大異常ネルンスト効果の観測

角田 一樹; 桜庭 裕弥*; 増田 啓介*; 河野 嵩*; 鹿子木 将明*; 後藤 一希*; Zhou, W.*; 宮本 幸治*; 三浦 良雄*; 奥田 太一*; et al.

no journal, , 

異常ネルンスト効果は強磁性体に熱流を流した際に、温度勾配と磁化の外積方向に電場が生じる現象である。これまで、異常ネルンスト効果による熱電能は磁化の大きさに比例すると考えられてきたが、近年、反強磁性体を含むいくつかの磁性材料でこの経験則が破綻していることが明らかになってきた。特に強磁性ホイスラー合金Co$$_2$$MnGaの室温における熱電能は約6.0$$mu$$V/Kに達しており、Feなどの典型的な強磁性体の約10倍の大きさに匹敵する。このような巨異常ネルンスト効果には、フェルミ準位近傍のトポロジカルに非自明な電子構造が重要な役割を果たしていると考えられている。本研究では、組成比を緻密に制御したCo$$_2$$MnGa薄膜に着目し、スピン・角度分解子電子分光,熱輸送測定,第一原理計算を行うことで異常ネルンスト効果による熱電能と電子構造の対応関係を解明した。

口頭

強磁性Co$$_2$$MnGa薄膜におけるスピン偏極ワイル分散と巨大異常ネルンスト効果の観測

角田 一樹; 桜庭 裕弥*; 増田 啓介*; 河野 嵩*; 鹿子木 将明*; 後藤 一希*; Zhou, W.*; 宮本 幸治*; 三浦 良雄*; 奥田 太一*; et al.

no journal, , 

異常ネルンスト効果は強磁性体に熱流を流した際に、温度勾配と磁化の外積方向に電場が生じる現象である。これまで、異常ネルンスト効果による熱電能は磁化の大きさに比例すると考えられてきたが、近年、反強磁性体を含むいくつかの磁性材料でこの経験則が破綻していることが明らかになってきた。特に強磁性ホイスラー合金Co$$_2$$MnGaの室温における熱電能は約6.0$$mu$$V/Kに達しており、Feなどの典型的な強磁性体の約10倍の大きさに匹敵する。このような巨異常ネルンスト効果には、フェルミ準位近傍のトポロジカルに非自明な電子構造が重要な役割を果たしていると考えられている。本研究では、組成比を緻密に制御したCo$$_2$$MnGa薄膜に着目し、スピン・角度分解子電子分光,熱輸送測定,第一原理計算を行うことで異常ネルンスト効果による熱電能と電子構造の対応関係を解明した。

口頭

Co$$_2$$MnGa薄膜におけるスピン偏極ワイル分散と巨大異常ネルンスト効果

角田 一樹; 桜庭 裕弥*; 増田 啓介*; 河野 嵩*; 鹿子木 将明*; 後藤 一希*; Zhou, W.*; 宮本 幸治*; 三浦 良雄*; 奥田 太一*; et al.

no journal, , 

異常ネルンスト効果は強磁性体に熱流を流した際に、温度勾配と磁化の外積方向に電場が生じる現象である。これまで、異常ネルンスト効果による熱電能は磁化の大きさに比例すると考えられてきたが、近年、反強磁性体を含むいくつかの磁性材料でこの経験則が破綻していることが明らかになった。特に強磁性ホイスラー合金Co$$_2$$MnGaの室温における熱電能は約6.0$$mu$$V/Kに達しており、Feなどの典型的な強磁性体の約10倍の大きさに匹敵する。このような巨大異常ネルンスト効果には、フェルミ準位近傍のトポロジカルに非自明な電子構造が重要な役割を果たしていると考えられている。本研究では、異常ネルンスト効果による熱電能と電子構造の対応関係を明らかにするため、組成比を緻密に制御したCo$$_2$$MnGa薄膜に対してスピン・角度分解光電子分光,熱輸送測定,第一原理計算を行った。その結果、フェルミ準位近傍にスピン偏極した複数のワイルコーンが存在していることが実験的に明らかとなった。第一原理計算との比較により、これらのワイルコーンが波数空間上で巨大な仮想磁場(ベリー曲率)を生み出す源となっていることを突き止め、電子構造と熱電能の対応関係を明らかにした。

口頭

ホイスラー合金Co$$_2$$MnSi薄膜におけるスピン偏極電子構造の温度依存性の観測

角田 一樹; 鹿子木 将明*; 桜庭 裕弥*; 増田 啓介*; 河野 嵩*; 後藤 一希*; 宮本 幸治*; 三浦 良雄*; 宝野 和博*; 奥田 太一*; et al.

no journal, , 

Co$$_2$$MnSiは少数スピン状態にギャップが開いており、多数スピンのみが伝導に寄与するハーフメタル強磁性体であることが理論的に予測されている。実際、Co$$_2$$MnSiを用いたトンネル磁気抵抗素子では2000%もの巨大な出力が報告されている。しかし、巨大磁気抵抗比は低温でのみ観測されており、室温では出力が300%程度に低下することが問題となっている。室温における性能低下の要因は、電子間相互作用に起因した多体効果や熱励起マグノンによる影響などいくつか理論的モデルが提唱されているが、低温から室温までのスピン偏極率を調べる実験手法が限られることから、有限温度におけるスピン偏極率低下のメカニズムは未解明のままである。本研究では、Co$$_2$$MnSi薄膜についてスピン・角度分解光電子分光を行い、バンド分散およびスピン偏極率の温度変化を詳細に追跡した。フェルミ準位近傍ではハーフメタル性を担うバルクバンドと、スピン偏極した表面バンドが混在していることが明らかとなった。また、スピン偏極率は温度の上昇に伴って低下しており、マグノンの熱励起を記述するブロッホの$$T^{3/2}$$則によって現象をよく説明できることが明らかになった。

口頭

Temperature-dependent spin-polarized electronic structure of the half-metallic Heusler alloy Co$$_2$$MnSi films

角田 一樹; 鹿子木 将明*; 桜庭 裕弥*; 増田 啓介*; 河野 嵩*; 後藤 一希*; 宮本 幸治*; 三浦 良雄*; 宝野 和博*; 奥田 太一*; et al.

no journal, , 

Heusler alloy Co$$_2$$MnSi is theoretically predicted to be a half-metal ferromagnet exhibiting 100$$%$$ spin-polarization. In fact, a huge output has been reported for tunnel magnetoresistance (TMR) devices using Co$$_2$$MnSi films. However, such a giant TMR ratio is observed only at low temperatures, and the output drastically decreases at room temperature. Several theoretical models have been proposed for the spin-depolarization at room temperature, but the mechanism remains unclear. In this study, we have fabricated Co$$_2$$MnSi films and performed temperature-dependent spin- and angle-resolved photoelectron spectroscopy. We confirmed a steep hole-band at $$Gamma$$ point and electron-band at X point. Those experimentally observed bands are well reproduced by the calculations. More importantly, the temperature-dependent spin-polarization can be nicely fitted by Bloch $$T^{3/2}$$ law. This implies that the spin-depolarization can be explained by the thermally excited magnon model.

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