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報告書

JRR-3、JRR-4及び再処理特別研究棟から発生した放射性廃棄物に対する放射化学分析,2

飛田 実*; 後藤 勝則*; 大森 剛*; 大曽根 理*; 原賀 智子; 青野 竜士; 今田 未来; 土田 大貴; 水飼 秋菜; 石森 健一郎

JAEA-Data/Code 2023-011, 32 Pages, 2023/11

JAEA-Data-Code-2023-011.pdf:0.93MB

日本原子力研究開発機構の研究施設等から発生する放射性廃棄物は、放射能レベルに応じて将来的にトレンチとピットに分けて浅地中埋設処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討に資するため、JRR-3、JRR-4及び再処理特別研究棟から発生した放射性廃棄物よりコンクリートを試料として採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、令和3年度から令和4年度に取得した23核種($$^{3}$$H、$$^{14}$$C、$$^{36}$$Cl、$$^{41}$$Ca、$$^{60}$$Co、$$^{63}$$Ni、$$^{90}$$Sr、$$^{94}$$Nb、$$^{rm 108m}$$Ag、$$^{137}$$Cs、$$^{133}$$Ba、$$^{152}$$Eu、$$^{154}$$Eu、$$^{rm 166m}$$Ho、$$^{234}$$U、$$^{235}$$U、$$^{238}$$U、$$^{238}$$Pu、$$^{239}$$Pu、$$^{240}$$Pu、$$^{241}$$Am、$$^{243}$$Am、$$^{244}$$Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価法検討のための基礎資料としてまとめたものである。

報告書

JRR-2、JRR-3及びホットラボから発生した放射性廃棄物に対する放射化学分析

青野 竜士; 水飼 秋菜; 土田 大貴; 今田 未来; 原賀 智子; 石森 健一郎; 亀尾 裕

JAEA-Data/Code 2023-002, 81 Pages, 2023/05

JAEA-Data-Code-2023-002.pdf:3.0MB

日本原子力研究開発機構の研究施設等から発生する放射性廃棄物は、放射能レベルに応じて将来的にトレンチとピットに分けて浅地中処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討に資するため、原子力科学研究所内に保管されているJRR-2、JRR-3及びホットラボから発生した放射性廃棄物より分析試料を採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、令和2年度に取得した20核種($$^{3}$$H、$$^{14}$$C、$$^{36}$$Cl、$$^{60}$$Co、$$^{63}$$Ni、$$^{90}$$Sr、$$^{94}$$Nb、$$^{99}$$Tc、$$^{rm 108m}$$Ag、$$^{129}$$I、$$^{137}$$Cs、$$^{152}$$Eu、$$^{154}$$Eu、$$^{234}$$U、$$^{238}$$U、$$^{238}$$Pu、$$^{239}$$Pu、$$^{240}$$Pu、$$^{241}$$Am、$$^{244}$$Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価方法の検討のための基礎資料としてまとめたものである。

報告書

JRR-3、JRR-4及び再処理特別研究棟から発生した放射性廃棄物に対する放射化学分析

飛田 実*; 今田 未来; 大森 剛*; 生天目 勉*; 鬼澤 崇*; 黒澤 勝昭*; 原賀 智子; 青野 竜士; 水飼 秋菜; 土田 大貴; et al.

JAEA-Data/Code 2022-007, 40 Pages, 2022/11

JAEA-Data-Code-2022-007.pdf:1.99MB

日本原子力研究開発機構の研究施設等から発生する放射性廃棄物は、放射能レベルに応じて将来的に浅地中埋設処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討に資するため、JRR-3、JRR-4及び再処理特別研究棟から発生した放射性廃棄物よりコンクリート、焼却灰、セラミックフィルタ及び耐火レンガを試料として採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、令和2年度から令和3年度に取得した24核種($$^{3}$$H、$$^{14}$$C、$$^{36}$$Cl、$$^{41}$$Ca、$$^{60}$$Co、$$^{63}$$Ni、$$^{90}$$Sr、$$^{94}$$Nb、$$^{99}$$Tc、$$^{rm 108m}$$Ag、$$^{129}$$I、$$^{137}$$Cs、$$^{133}$$Ba、$$^{152}$$Eu、$$^{154}$$Eu、$$^{rm 166m}$$Ho、$$^{234}$$U、$$^{238}$$U、$$^{238}$$Pu、$$^{239}$$Pu、$$^{240}$$Pu、$$^{241}$$Am、$$^{243}$$Am、$$^{244}$$Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価法検討のための基礎資料としてまとめたものである。

報告書

JPDR、JRR-3及びJRR-4から発生した放射性廃棄物に対する放射化学分析

土田 大貴; 水飼 秋菜; 青野 竜士; 原賀 智子; 石森 健一郎; 亀尾 裕

JAEA-Data/Code 2022-004, 87 Pages, 2022/07

JAEA-Data-Code-2022-004.pdf:6.73MB

日本原子力研究開発機構の研究施設等から発生する放射性廃棄物は、放射能レベルに応じて将来的に浅地中処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討に資するため、原子力科学研究所内に保管されているJPDR、JRR-3及びJRR-4から発生した放射性廃棄物より分析試料を採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、令和元年度に取得した20核種($$^{3}$$H、$$^{14}$$C、$$^{36}$$Cl、$$^{60}$$Co、$$^{63}$$Ni、$$^{90}$$Sr、$$^{94}$$Nb、$$^{99}$$Tc、$$^{rm108m}$$Ag、$$^{129}$$I、$$^{137}$$Cs、$$^{152}$$Eu、$$^{154}$$Eu、$$^{234}$$U、$$^{238}$$U、$$^{238}$$Pu、$$^{239+240}$$Pu、$$^{241}$$Am、$$^{244}$$Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価方法の検討のための基礎資料としてまとめたものである。

報告書

JPDRから発生した放射性廃棄物に対する放射化学分析

飛田 実*; 原賀 智子; 遠藤 翼*; 大森 弘幸*; 水飼 秋菜; 青野 竜士; 上野 隆; 石森 健一郎; 亀尾 裕

JAEA-Data/Code 2021-013, 30 Pages, 2021/12

JAEA-Data-Code-2021-013.pdf:1.47MB

日本原子力研究開発機構の研究施設等から発生する放射性廃棄物は、放射能レベルに応じて将来的に浅地中埋設処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討に資するため、原子力科学研究所内で保管されているJPDRから発生した放射性廃棄物よりコンクリート試料を採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、平成30年度から令和元年度に取得した21核種($$^{3}$$H, $$^{14}$$C, $$^{36}$$Cl, $$^{41}$$Ca, $$^{60}$$Co, $$^{63}$$Ni, $$^{90}$$Sr, $$^{94}$$Nb, $$^{rm 108m}$$Ag, $$^{137}$$Cs, $$^{152}$$Eu, $$^{154}$$Eu, $$^{rm 166m}$$Ho, $$^{234}$$U, $$^{238}$$U, $$^{238}$$Pu, $$^{239}$$Pu, $$^{240}$$Pu, $$^{241}$$Am, $$^{243}$$Am, $$^{244}$$Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価法検討のための基礎資料としてまとめたものである。

報告書

JRR-3及びJPDRから発生した放射性廃棄物に対する放射化学分析

土田 大貴; 原賀 智子; 飛田 実*; 大森 弘幸*; 大森 剛*; 村上 秀昭*; 水飼 秋菜; 青野 竜士; 石森 健一郎; 亀尾 裕

JAEA-Data/Code 2020-022, 34 Pages, 2021/03

JAEA-Data-Code-2020-022.pdf:1.74MB

日本原子力研究開発機構の研究施設等から発生する放射性廃棄物は、放射能レベルに応じて将来的に浅地中埋設処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討に資するため、原子力科学研究所内で保管されているJRR-3及びJPDRから発生した放射性廃棄物よりコンクリート試料を採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、令和元年度に取得した22核種($$^{3}$$H, $$^{14}$$C, $$^{36}$$Cl, $$^{41}$$Ca, $$^{60}$$Co, $$^{63}$$Ni, $$^{90}$$Sr, $$^{94}$$Nb, $$^{rm 108m}$$Ag, $$^{133}$$Ba, $$^{137}$$Cs, $$^{152}$$Eu, $$^{154}$$Eu, $$^{rm 166m}$$Ho, $$^{234}$$U, $$^{238}$$U, $$^{238}$$Pu, $$^{239+240}$$Pu, $$^{241}$$Am, $$^{243}$$Am, $$^{244}$$Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価法検討のための基礎資料としてまとめたものである。

報告書

JPDR及びJRR-4から発生した放射性廃棄物に対する放射化学分析

青野 竜士; 水飼 秋菜; 原賀 智子; 石森 健一郎; 亀尾 裕

JAEA-Data/Code 2020-006, 70 Pages, 2020/08

JAEA-Data-Code-2020-006.pdf:2.59MB

日本原子力研究開発機構の研究施設等から発生する廃棄物は、放射能レベルに応じて将来的に浅地中埋設処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討のため、原子力科学研究所内に保管されているJPDR及びJRR-4から発生した放射性廃棄物より分析試料を採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、平成30年度に取得した19核種($$^{3}$$H, $$^{14}$$C, $$^{36}$$Cl, $$^{60}$$Co, $$^{63}$$Ni, $$^{90}$$Sr, $$^{94}$$Nb, $$^{99}$$Tc, $$^{rm 108m}$$Ag, $$^{129}$$I, $$^{137}$$Cs, $$^{152}$$Eu, $$^{154}$$Eu, $$^{234}$$U, $$^{238}$$U, $$^{238}$$Pu, $$^{239+240}$$Pu, $$^{241}$$Am, $$^{244}$$Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価方法の検討のための基礎資料としてまとめたものである。

報告書

照射後試験施設から発生した放射性廃棄物に対する放射化学分析

水飼 秋菜; 原賀 智子; 石森 健一郎; 亀尾 裕

JAEA-Data/Code 2019-012, 70 Pages, 2020/02

JAEA-Data-Code-2019-012.pdf:3.86MB

日本原子力研究開発機構の研究施設から発生する放射性廃棄物(研究施設等廃棄物)は、将来的に浅地中埋設処分される計画であり、埋設処分の開始までに、廃棄体の放射能濃度評価方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討に資するため、ホットラボにおいて発生し研究所内で保管されていた放射性廃棄物から分析用試料を採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、平成29年度から30年度に取得した19核種($$^{3}$$H, $$^{14}$$C, $$^{36}$$Cl, $$^{60}$$Co, $$^{63}$$Ni, $$^{90}$$Sr, $$^{94}$$Nb, $$^{99}$$Tc, $$^{rm 108m}$$Ag, $$^{129}$$I, $$^{137}$$Cs, $$^{152}$$Eu, $$^{154}$$Eu, $$^{234}$$U, $$^{238}$$U, $$^{238}$$Pu, $$^{239+240}$$Pu, $$^{241}$$Am, $$^{244}$$Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価方法の検討のための基礎資料としてまとめたものである。

報告書

照射後試験施設から発生した廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討

水飼 秋菜; 原賀 智子; 石森 健一郎; 亀尾 裕

JAEA-Technology 2019-015, 52 Pages, 2019/11

JAEA-Technology-2019-015.pdf:2.46MB

日本原子力研究開発機構の研究施設から発生する研究施設等廃棄物は、将来的に浅地中に埋設処分する予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。原子力科学研究所バックエンド技術部では、照射後試験施設であるホットラボから発生した廃棄物をモデルに、放射性核種(H-3, C-14, Cl-36, Co-60, Ni-63, Sr-90, Mo-93, Nb-94, Tc-99, Ag-108m, Sn-126, I-129, Cs-137, Eu-152, Eu-154, U-233+234, U-238, Pu-238, Pu-239+240, Pu-241, Am-241, Am-243, Cm-244)を対象とした放射化学分析に基づく放射能濃度評価方法の検討を行った。検討の結果、Sr-90, I-129, Eu-154, U-233+234, Pu-238, Pu-239+240, Am-241, Cm-244に対してスケーリングファクタ法が適用できる見込みが得られ、H-3, C-14, Cl-36, Ni-63, Mo-93, Nb-94, Tc-99, Ag-108m, Sn-126, Eu-152, U-238, Pu-241及びAm-243に対して平均放射能濃度法が適用できる見込みが得られた。また、Ni-63, Tc-99, Eu-152及びU-238は追加データが得られれば、スケーリングファクタ法が適用できる可能性がある。

報告書

JRR-2及びJRR-3から発生した放射性廃棄物に対する放射化学分析

原賀 智子; 下村 祐介; 水飼 秋菜; 石森 健一郎; 亀尾 裕

JAEA-Data/Code 2019-004, 48 Pages, 2019/10

JAEA-Data-Code-2019-004.pdf:4.67MB

日本原子力研究開発機構の研究施設から発生する研究施設等廃棄物は、将来的に浅地中埋設処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討に資するため、原子力科学研究所内で保管されているJRR-2及びJRR-3から発生した放射性廃棄物から分析用試料を採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、平成28年度から29年度に取得した19核種($$^{3}$$H, $$^{14}$$C, $$^{36}$$Cl, $$^{60}$$Co, $$^{63}$$Ni, $$^{90}$$Sr, $$^{94}$$Nb, $$^{99}$$Tc, $$^{rm 108m}$$Ag, $$^{129}$$I, $$^{137}$$Cs, $$^{152}$$Eu, $$^{154}$$Eu, $$^{234}$$U, $$^{238}$$U, $$^{238}$$Pu, $$^{239+240}$$Pu, $$^{241}$$Am, $$^{244}$$Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価方法の検討のための基礎資料としてまとめたものである。

論文

First ionization potentials of Fm, Md, No, and Lr; Verification of filling-up of 5f electrons and confirmation of the actinide series

佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Beerwerth, R.*; 金谷 佑亮*; 牧井 宏之; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; 長 明彦; 豊嶋 厚史; et al.

Journal of the American Chemical Society, 140(44), p.14609 - 14613, 2018/11

https://doi.org/10.1021/jacs.8b09068
 被引用回数：27 パーセンタイル：69.46(Chemistry, Multidisciplinary)

第一イオン化エネルギー(IP$$_1$$)は、原子の価電子軌道に関する情報を与える。99番元素アインスタイニウムよりも重いアクチノイドのIP$$_1$$は、一度に一つの原子しか扱うことのできない実験の難しさから、これまでに実験的に測定された例はなかった。我々は表面電離法を応用した新しい測定手法により、103番元素ローレンシウム(Lr)のIP$$_1$$測定に成功し、Lrが弱く束縛された最外殻電子をもつことを強く示唆する結果を得た。一方、Lrとは対象的に、102番元素ノーベリウムは充填された5f軌道および7s軌道をもつために、アクチノイド中最高のIP$$_1$$をもつと考えられている。表面電離法によるIP$$_1$$決定法をNoおよび100番元素フェルミウム, 101番元素メンデレビウムに適用することにより求められた各IP$$_1$$から、5f軌道への電子の充填に伴ってIP$$_1$$が単調に増加し、Noで最も大きくなることを確かめることができた。このことから、f軌道に電子が充填され、アクチノイド系列がLrで終わることを実験的に確かめた。

論文

Extraction behavior of Mo and W from H$$_{2}$$SO$$_{4}$$ and HF/HCl solutions into toluene with Aliquat336; Sulfate and fluoride complex formation of Mo and W towards chemical studies of seaborgium (Sg)

豊嶋 厚史; 水飼 秋菜; 塚田 和明; 大江 一弘*; 羽場 宏光*; 小森 有希子*; 村上 昌史; 金谷 佑亮*; 佐藤 大輔*; 浅井 雅人; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 317(1), p.421 - 430, 2018/07

https://doi.org/10.1007/s10967-018-5882-5
 被引用回数：2 パーセンタイル：20.93(Chemistry, Analytical)

本研究では6族超重元素シーボーギウム(Sg)のオンライン溶媒抽出実験に適切な実験条件を探索するため、その同族元素MoとWの抽出挙動を調べた。第4級アミンAliquat336を用いたキャリアフリー放射性トレーサー$$^{93m}$$Moならびに$$^{177,179,181}$$Wのトルエンへの抽出実験を0.10 - 8.6M H$$_{2}$$SO$$_{4}$$と1.0$$times$$10$$^{-4}$$ - 5.0M HF/1.0M HClの条件で行った。-2の電荷を持つMoとWの陰イオン性硫酸錯体が、H$$_{2}$$SO$$_{4}$$ [H$$_{2}$$SO$$_{4}$$] $$>$$ 2Mの濃度範囲で抽出された。HF/1.0M HCl溶液では、-1の電荷を持つMoとWのオキシフッ化物錯体が形成されAliquat336により抽出されると評価された。これらの結果からSgの抽出に好ましい条件を議論する。

論文

Vacuum chromatography of Tl on SiO$$_{2}$$ at the single-atom level

Steinegger, P.*; 浅井 雅人; Dressler, R.*; Eichler, R.*; 金谷 佑亮*; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; Piguet, D.*; 佐藤 哲也; Sch$"a$del, M.; et al.

Journal of Physical Chemistry C, 120(13), p.7122 - 7132, 2016/04

https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.5b12033
 被引用回数：23 パーセンタイル：60.73(Chemistry, Physical)

超重元素の吸着エンタルピー測定のため、真空クロマトグラフィーという新しい実験手法の開発を行い、短寿命タリウム同位体を用いて実証実験を行った。原子力機構タンデム加速器を用いて短寿命タリウム同位体を合成し、オンライン同位体分離装置を用いてイオン化・質量分離したタリウムイオンビームを真空等温クロマトグラフィー装置に導入し、SiO$$_{2}$$表面に対するタリウム原子の吸着の温度依存性を測定した。その結果から吸着エンタルピーを158KJ/molと決定した。タリウムは113番元素の同族元素であり、本研究で開発した真空クロマトグラフィー法は、半減期1秒オーダーの超重元素の化学研究を可能にすると期待される。

口頭

超アクチノイド元素シーボーギウム(Sg)の還元にむけた同族元素MoとWの電解還元

豊嶋 厚史; 宮下 直*; 大江 一弘*; 北山 雄太*; Lerum, H. V.*; 後藤 尚哉*; 金谷 佑亮; 小森 有希子*; 水飼 秋菜*; Vascon, A.; et al.

no journal, , 

超重元素研究グループでは、超アクチノイド元素シーボーギウム(Sg)の還元実験に向けた準備実験を進めている。本研究では、Sgの同族元素である$$^{93m}$$Moならびに$$^{176}$$Wを用い、これらを電解還元した後、溶媒抽出分離が可能な溶液条件を探索した。原子力機構タンデム加速器施設において$$^{93m}$$Moならびに$$^{176}$$Wを生成した。これらをHe/KClガスジェット法により化学室まで搬送し、3分間捕集した後、数百$$mu$$Lの硫酸水溶液あるいは硫酸と過塩素酸の混合水溶液に溶解した。これを0.4Vから-1.4Vまでの電圧(vs. Ag/AgCl参照電極)を印加したフロー電解カラムに導入した後、溶出液を収集した。さらにこの溶出液をトリイソオクチルアミン(TOA)-トルエン溶液と混合して1分間振とうした後、30秒間遠心分離した。その後、両相から同量分取して$$gamma$$線を測定し、分配比Dを評価した。硫酸/過塩素酸水溶液で電解還元し、0.2M TOAへ抽出した場合、MoのD値は-0.4 V以下で急激な減少を示す一方、WのD値は変化しなかった。このような変化は他の分離条件においても観測されており、WがMoに比べて還元され難いことを示している。討論会では、他の電解条件や抽出条件についても報告する。

口頭

重アクチノイド元素ノーベリウム(No, $$Z$$=102)の第一イオン化エネルギー測定

佐藤 哲也; 浅井 雅人; 金谷 佑亮; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; Vascon, A.; 武田 晋作; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; 市川 進一; et al.

no journal, , 

表面電離過程におけるイオン化効率の第一イオン化エネルギー(IP)依存性を利用して、102番元素ノーベリウム(No)のIPを初めて実験的に決定した。実験ではまず、原子力機構タンデム加速器からのビーム照射により生成した短寿命同位体を用いて、イオン源温度2800Kおよび2900Kについて、5.5eV$$sim$$7eVの範囲でIP決定が可能なIP-イオン化効率相関曲線を取得した。次に$$^{257}$$Noのイオン化効率を求めたところ、2900Kのとき0.8%、2800Kのとき0.6%だった。得られたイオン化効率に相関曲線を適用することにより、NoのIPを6.6eVと求めることができた。本実験値は、これまで軽いアクチノイド元素からの外挿により見積もられたNoのIP値6.65eVとよく一致した。

口頭

重アクチノイド元素ノーベリウム(No, $$Z$$ = 102)の第一イオン化エネルギー測定

佐藤 哲也; 浅井 雅人; 金谷 佑亮; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 武田 晋作; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; 市川 進一; 牧井 宏之; et al.

no journal, , 

原子番号が100を超える元素は、一度の実験操作に原子1個ないし数個しか利用できないため、従来法による第一イオン化エネルギー(IE)測定は非常に難しい。本研究グループでは、高温の金属表面で起きる表面電離過程に着目し、イオン化効率の第一イオン化エネルギー(IE)依存性を利用することで、102番元素ノーベリウムのIEを初めて実験的に決定した。得られた実験値は、アクチノイド元素の系統性から類推される値と、よく一致した。

口頭

Developments towards aqueous phase chemistry of transactinide elements

豊嶋 厚史; 大江 一弘*; 浅井 雅人; Attallah, M. F.*; 後藤 尚哉*; Gupta, N. S.*; 羽場 宏光*; 金子 政志*; 金谷 佑亮; 笠松 良崇*; et al.

no journal, , 

シーボーギウム(Sg)より重い超アクチノイド元素は重イオン核反応で生成されるが、半減期が十秒以下であり、さらに生成率が低いため一時間に一原子しか生成できない。そのため、これらの元素の溶液化学的研究には迅速な化学分離を連続的に行うことができる分析装置が必要となる。本研究ではSgの化学研究に向け、ガスジェット搬送物を溶液に迅速溶解するために新たに開発したメンブレンデガッサー、酸化還元反応を制御するためのフロー電解カラム、そして連続溶媒抽出装置(SISAK)を連結して用い、Sgの軽同族元素であるMoならびにWの模擬実験を行った。学会ではこれらの開発状況について発表する。

口頭

Extraction behavior of Mo and W from H$$_{2}$$SO$$_{4}$$ into toluene with Aliquat336 as model experiments for seaborgium (Sg)

水飼 秋菜; 豊嶋 厚史; 金谷 佑亮; 大江 一弘*; 佐藤 大輔*; 後藤 尚哉*; 津藤 翔平*; 小森 有希子*; 村上 昌史*; 羽場 宏光*; et al.

no journal, , 

106番元素シーボーギウム(Sg)の硫酸錯体形成の解明を目標に、軽同族元素であるモリブデン(Mo)ならびにタングステン(W)の硫酸-Aliquat336系における溶媒抽出挙動を調べた。理化学研究所において、$$^{93m}$$Mo (半減期T$$_{1/2}$$=6.85h)と$$^{181}$$W (T$$_{1/2}$$=121.8d)を生成し、これらを放射性トレーサーとして用いてバッチ抽出実験を行った。分配比${it D}$の硫酸濃度依存性を調べた結果、Mo, Wともに0.10Mから3.0Mの硫酸濃度範囲で${it D}$値が緩やかに減少していき、3.0M以上で急激に増加した。このことから、Mo, Wは3.0M H$$_{2}$$SO$$_{4}$$以下でプロトン付加し、3.0M以上で陰イオン硫酸錯体を形成していると推測される。更に${it D}$値のAliquat336濃度依存性について調べた結果、約3.0M以下では[HMO$$_{4}$$]$$^{-}$$ (M=Mo, W)として、約5.0M以上では[MO$$_{2}$$(SO$$_{4}$$)$$_{2}$$]$$^{2-}$$として抽出されることが示唆された。

口頭

ドブニウム(Db)フッ化物錯体の同定に向けたHF/HNO$$_{3}$$水溶液中におけるNb, Taの陰イオン交換実験

豊嶋 厚史; 水飼 秋菜; 村上 昌史*; 佐藤 大輔*; 本山 李沙*; 大江 一弘*; 小森 有希子*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 塚田 和明; et al.

no journal, , 

本研究の目的は、Dbフッ化物錯体を同定することである。今回、Nbのオキシフッ化物錯体からフッ化物錯体への形成反応に着目し、Dbに対する同様の反応を検証するためのモデル実験として、1.0-24M HF/2.0M HNO$$_{3}$$水溶液中におけるNbとTaの陰イオン交換挙動を調べた。原子力機構タンデム加速器と理化学研究所AVFサイクロトロンにおいて生成した$$^{95g}$$Nbと$$^{179}$$Taをイオン交換法により無担体トレーサーとして調製し、バッチ法により陰イオン交換実験を行った。その結果、調べたHF濃度範囲において、Nbの分配係数($${it K}$$$$_{d}$$値)は3M HFまでほぼ一定で、6M以上で急激な増加を示した。一方、Taの$${it K}$$$$_{d}$$値はHF濃度の増加に対して単調減少を示した。Nbは6M以上のHFでオキシフッ化物錯体からフッ化物錯体を形成し、Taはフッ化物錯体として存在していると考えられる。本実験条件でDbの$${it K}$$$$_{d}$$値の変化を調べる事によりその化学種の情報が得られると期待される。

口頭

硫酸-Aliquat336系におけるMoならびにWの溶媒抽出挙動; 超重元素Sgの硫酸錯体形成に向けたモデル実験

水飼 秋菜; 豊嶋 厚史; 金谷 佑亮; 大江 一弘*; 佐藤 大輔*; 村上 昌史*; 小森 有希子*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 塚田 和明; et al.

no journal, , 

本研究では、シーボーギウム(Sg)の硫酸錯体形成のモデル実験として硫酸-Aliquat336系におけるMoとWの溶媒抽出挙動を調べた。理化学研究所AVFサイクロトロンにおいて半減期6.8時間の$$^{93m}$$Moを合成し、バッチ法により硫酸濃度ならびに抽出剤濃度に対する分配比の変化を調べた。また、原子力機構タンデム加速器において半減期122日の$$^{181}$$Wを合成し、化学分離した後、同様のバッチ抽出実験を行った。その結果、Mo, Wともに約5.0M以上で陰イオン硫酸錯体を急激に形成し、R$$_{2}$$MO$$_{2}$$(SO$$_{4}$$)$$_{2}$$ (R=Aliquat336, M = Mo, W)として抽出されることが分かった。この条件をSgに適応することで、その硫酸錯体形成を明らかにできると期待される。

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