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森 悠一郎*; 鍵 裕之*; 青木 勝敏*; 高野 将大*; 柿澤 翔*; 佐野 亜沙美; 舟越 賢一*
Earth and Planetary Science Letters, 634, p.118673_1 - 118673_8, 2024/05
水素による鉄の体積膨張に対するケイ素の効果を調べるため、高圧高温下でのhcp-FeSiの中性子回折実験とX線回折実験を行った。中性子回折実験は重水素化hcp-FeSiに対して13.5GPa, 900K及び12.1GPa, 300Kで行い、得られたプロファイルからリートベルト解析を用いて水素占有率を決定した。hcp-Fe-SiのP-V-T状態方程式を組み合わせることにより、hcp-FeSiの水素による体積膨張が純粋なhcp鉄の体積膨張よりも10%大きいことを示した。得られた値を用いて、内核の密度欠損を再現できる水素量を見積もったところ、シリコンの影響がない場合に比べて50%減少した。hcp-FeSiで内核の密度欠損を再現した場合、内核と外核で可能な水素量xはそれぞれ0.07と0.12-0.15と計算された。
Yakushev, A.*; Lens, L.*; Dllmann, Ch. E.*; Khuyagbaatar, J.*; Jger, E.*; Krier, J.*; Runke, J.*; Albers, H. M.*; 浅井 雅人; Block, M.*; et al.
Frontiers in Chemistry (Internet), 10, p.976635_1 - 976635_11, 2022/08
被引用回数:9 パーセンタイル:79.28(Chemistry, Multidisciplinary)114番元素フレロビウム(Fl)は現在その化学的性質が研究されている最も重い元素である。Flに関する最初の化学実験では、Flは貴ガス的な性質を持つ元素であると報告された。一方、2番目の研究では、Flは揮発性金属の性質を示すと報告された。より信頼性の高い結論を得るため、我々は更なる実験的研究を行い、二酸化ケイ素と金表面におけるFlの吸着挙動を調べた。その結果、Flは揮発性金属の水銀よりも高い揮発性と低い反応性を示し、一方、貴ガスのラドンよりは反応性が高いことを明らかにした。
飯塚 理子*; 後藤 弘匡*; 市東 力*; 福山 鴻*; 森 悠一郎*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 舟越 賢一*; 鍵 裕之*
Scientific Reports (Internet), 11(1), p.12632_1 - 12632_10, 2021/06
被引用回数:3 パーセンタイル:32.31(Multidisciplinary Sciences)FeNi合金からなる地球核は、H, C, O, Si, Sなどの軽元素を含んでいると考えられている。その中でHは、宇宙に最も存在する元素であり、最も有望な候補である。これまでの我々の中性子回折実験から、鉄-水系において、水素が他の元素より優先的に鉄に取り込まれることが分かっている。今回、初期地球の組成で水を含んだ鉄-ケイ酸塩系において、Sが及ぼす影響を調べた。その結果、一連の鉄の相転移、含水ケイ酸塩の脱水酸基およびカンラン石・輝石の形成を観察した。またFeの共存相としてFeSが現れた。Hがいる条件でもFeSの格子体積が一定であることから、FeSに水素は入らず、FeSはむしろFeの水素化を阻害することがわかった。高温高圧下から回収された試料を観察すると、FeにはHとSが入っており、HおよびSはFe(H)-FeS系の融点を下げる効果があることが分かった。一方回収試料には、C, O, Siなどの他の軽元素は含まれていないため、地球核形成時には、まずFeHおよびFeSができ、その後さらに高温高圧下でFeHxやFeSが融解した後でないと、それらは核に取り込まれないことが分かった。
北里 宏平*; Milliken, R. E.*; 岩田 隆浩*; 安部 正真*; 大竹 真紀子*; 松浦 周二*; 高木 靖彦*; 中村 智樹*; 廣井 孝弘*; 松岡 萌*; et al.
Nature Astronomy (Internet), 5(3), p.246 - 250, 2021/03
被引用回数:43 パーセンタイル:96.93(Astronomy & Astrophysics)2019年4月「はやぶさ2」ミッションは、地球に近い炭素質の小惑星(162173)リュウグウの人工衝撃実験を成功させた。これは露出した地下物質を調査し、放射加熱の潜在的な影響をテストする機会を提供した。はやぶさ2の近赤外線分光器(NIRS3)によるリュウグウの地下物質の観測結果を報告する。発掘された材料の反射スペクトルは、表面で観測されたものと比較して、わずかに強くピークがシフトした水酸基(OH)の吸収を示す。これは、宇宙風化や放射加熱が最上部の表面で微妙なスペクトル変化を引き起こしたことを示している。ただし、このOH吸収の強度と形状は、表面と同様に、地下物質が300Cを超える加熱を経験したことを示している。一方、熱物理モデリングでは、軌道長半径が0.344AUに減少しても、推定される掘削深度1mでは放射加熱によって温度が200Cを超えて上昇しないことが示されている。これは、リュウグウ母天体が放射加熱と衝撃加熱のいずれか、もしくは両方により熱変化が発生したという仮説を裏付けている。
森 悠一郎*; 鍵 裕之*; 柿澤 翔*; 小松 一生*; 市東 力*; 飯塚 理子*; 青木 勝敏*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 舟越 賢一*; et al.
Journal of Mineralogical and Petrological Sciences, 116(6), p.309 - 313, 2021/00
被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Mineralogy)地球のコアは、対応する圧力温度条件下で純鉄よりも密度が10%低いため、いくつかの軽元素を含んでいると考えられている。水素はその有力候補であるため、これまで主にFe-H系の相平衡関係や物性が調べられてきた。この研究では、14.7GPaおよび800Kでのhcp-FeSi水素化物の重水素のサイト占有率を調べるために、その場中性子回折実験によりFe-Si-Hシステムを具体的に調べた。リートベルト解析の結果、hcp-FeSi水素化物はhcp格子の格子間八面体サイトにのみ重水素(D)が0.24(2)占有することが判明した。Feに2.6wt%Siを添加する(つまりFeSi)ことによるDのサイト占有率への影響は、Fe-D系の先行研究で得られた結果と比較して無視できる程度であった(Machida et al., 2019)。
Lens, L.*; Yakushev, A.*; Dllmann, Ch. E.*; 浅井 雅人; Ballof, J.*; Block, M.*; David, H. M.*; Despotopulos, J.*; Di Nitto, A.*; Eberhardt, K.*; et al.
Radiochimica Acta, 106(12), p.949 - 962, 2018/12
被引用回数:8 パーセンタイル:62.99(Chemistry, Inorganic & Nuclear)半減期449秒の短寿命同位体を用いて、水銀(Hg), タリウム(Tl), 鉛(Pb)の単一原子レベルでのSiO及びAu表面への固体吸着挙動をオンライン気相実験により調べた。超重元素Cn, Nh, Flの吸着エンタルピー測定のためのモデル実験として実施した。短寿命同位体はドイツ重イオン研究所の反跳核分離装置TASCAを用いて生成・分離した。生成核はヘリウムガス中に捕集された後、SiOあるいはAuで表面を覆われたSi検出器で作製されたガスクロマトグラフィーカラムへと導入した。短寿命Tl及びPb同位体は室温においてSiO表面に吸着し、Si検出器で測定することに成功した。一方、HgはSiO表面には吸着せず、Au表面に吸着した。この結果より、本実験のセットアップを用いることで短寿命Hg, Tl, Pb同位体の吸着特性を調べることができると証明され、この手法がCn, Nh, Flの実験にも適用できることが確認された。
豊嶋 厚史; 水飼 秋菜; 塚田 和明; 大江 一弘*; 羽場 宏光*; 小森 有希子*; 村上 昌史; 金谷 佑亮*; 佐藤 大輔*; 浅井 雅人; et al.
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 317(1), p.421 - 430, 2018/07
被引用回数:2 パーセンタイル:20.93(Chemistry, Analytical)本研究では6族超重元素シーボーギウム(Sg)のオンライン溶媒抽出実験に適切な実験条件を探索するため、その同族元素MoとWの抽出挙動を調べた。第4級アミンAliquat336を用いたキャリアフリー放射性トレーサーMoならびにWのトルエンへの抽出実験を0.10 - 8.6M HSOと1.010 - 5.0M HF/1.0M HClの条件で行った。-2の電荷を持つMoとWの陰イオン性硫酸錯体が、HSO [HSO] 2Mの濃度範囲で抽出された。HF/1.0M HCl溶液では、-1の電荷を持つMoとWのオキシフッ化物錯体が形成されAliquat336により抽出されると評価された。これらの結果からSgの抽出に好ましい条件を議論する。
Eichler, R.*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Chiera, N. M.*; Di Nitto, A.*; Dressler, R.*; Dllmann, Ch. E.*; Even, J.*; Fangli, F.*; Goetz, M.*; et al.
EPJ Web of Conferences, 131, p.07005_1 - 07005_7, 2016/12
被引用回数:3 パーセンタイル:72.98(Chemistry, Inorganic & Nuclear)近年、物理的な前段分離装置を活用することにより、超重元素の比較的不安定な単一分子の合成と研究が気相化学研究によって可能になった。非常に揮発性の高い106番元素のヘキサカルボニル錯体Sg(CO)の合成は最近の大きな成果である。この成功を受けて、中心金属原子と周囲の配位子間の第一乖離エネルギーの測定を第2世代の実験として実施した。管状の分解反応装置を用いた手法を開発し、短寿命のMo(CO), W(CO), Sg(CO)錯体に適用することに成功した。
大江 一弘*; Attallah, M. F.*; 浅井 雅人; 後藤 尚哉*; Gupta, N. S.*; 羽場 宏光*; Huang, M.*; 金谷 淳平*; 金谷 佑亮*; 笠松 良崇*; et al.
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1317 - 1320, 2015/02
被引用回数:10 パーセンタイル:64.63(Chemistry, Analytical)超重元素化学にむけ、ガスジェット法によって搬送された核反応生成物を連続溶解する新規方法を開発した。本方法では、疎水性メンブレンフィルターを用い、気相と水相を分離する。本手法を用いて短寿命放射性核種MoならびにWの溶解効率を測定した結果、水溶液流速0.1-0.4mL/minで80%以上の収率が得られた。一方、1.0-2.0L/minの範囲内では、ガス流速への依存性は観測されなかった。以上の結果から、本手法が超重元素の溶液化学研究に適用可能であることが示された。
Li, Z.*; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 佐藤 望; 菊池 貴宏; 永目 諭一郎; Schdel, M.; Pershina, V.*; et al.
Radiochimica Acta, 100(3), p.157 - 164, 2012/03
被引用回数:13 パーセンタイル:69.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)The cation-exchange behavior of Rf ( = 78 s) produced in the Cm(O, 5) reaction was studied on a one-atom-at-a-time scale in 0.15-0.69 M HSO/HNO mixed solutions ([H] = 1.0 M) using an automated ion-exchange separation apparatus coupled with the detection system for alpha-spectroscopy (AIDA). It was found that adsorption probabilities (ads) of Rf on cation-exchange resin decrease with an increase of [HSO], showing a successive formation of Rf sulfate complexes. Rf exhibits a weaker complex formation tendency compared to the lighter homologues Zr and Hf. This is in good agreement with theoretical predictions including relativistic effects.
石井 康雄; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 浅井 雅人; Li, Z.*; 永目 諭一郎; 宮下 直*; 森 友隆*; 菅沼 英夫*; 羽場 宏光*; et al.
Bulletin of the Chemical Society of Japan, 84(9), p.903 - 911, 2011/09
被引用回数:17 パーセンタイル:49.33(Chemistry, Multidisciplinary)本研究では、HF/HNO水溶液中における104番元素ラザホージウム(Rf)の陽イオン交換挙動を4族同族元素Zr, Hf並びに擬同族元素Thとともに調べた。その結果、HF/0.10M HNO水溶液中におけるRfの分配係数()はフッ化物イオン濃度([F])の増加に対して減少することがわかった。これはRfフッ化物錯体の逐次錯形成を示している。また、Rfと同族元素の値の変化を水素イオン濃度([H])の関数として調べた。log値はlog[H]に対して直線的に減少し、その傾きは-2.1から-2.5の間であった。この結果はこれらの元素が同じ錯イオン、おそらく[MF]と[MF]の混合物として溶液中に存在することを示している。またそのフッ化物錯体形成の強さはZrHfRfThの順であった。
大河内 拓雄*; 利光 孝文*; 山上 浩志; 藤森 伸一; 保井 晃; 竹田 幸治; 岡根 哲夫; 斎藤 祐児; 藤森 淳; 宮内 裕一朗*; et al.
Journal of the Physical Society of Japan, 78(8), p.084802_1 - 084802_6, 2009/08
被引用回数:10 パーセンタイル:54.6(Physics, Multidisciplinary)結晶構造に空間反転対称性を持たない超伝導体CeIrSiに対してCe 34共鳴角度分解光電子分光を行い、4バンド構造とフェルミ面を得た。その結果、Ce 4状態はフェルミ準位近傍に位置することがわかり、フェルミ準位を横切る伝導バンドが共鳴増大を示した。さらに、CeIrSiのバンド分散とフェルミ面は、4電子を持たない参照物質LaIrSiのそれとは異なり、その違いは局所密度近似(LDA)による電子状態計算によりよく説明できることを見いだした。これらの結果は、CeIrSiの4電子は伝導電子とよく混成し、遍歴的な電子状態を形成していることを示唆している。
石井 康雄; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 浅井 雅人; 當銘 勇人; 西中 一朗; 永目 諭一郎; 宮下 直*; 森 友隆*; 菅沼 英夫*; et al.
Chemistry Letters, 37(3), p.288 - 289, 2008/03
被引用回数:20 パーセンタイル:55.03(Chemistry, Multidisciplinary)104番元素ラザホージウム(Rf)の低次フッ化物錯体の形成を調べるため、HF/HNO水溶液系におけるRfの陽イオン交換挙動を4価の陽イオンであるZr, Hf及びThの挙動と比較を行った。AIDA(線測定装置結合型自動迅速イオン交換分離装置)を用いた加速器オンライン実験でRfの陽イオン交換挙動を調べた。原子力機構タンデム加速器施設において、Cm(O,5)により合成したRf(半減期: 78s)をHe/KClガスジェット搬送法によりAIDAへ搬送し130秒間捕集した。これを250LのHF/0.1M HNO水溶液で溶解し、1.6mm i.d.7.0mm又は1.0mm i.d.3.5mmの陽イオン交換カラムへ溶離展開させ、その溶出液をTa皿に捕集した。その後、0.1M HF/0.1M HNOによってカラム中の残留物を溶出させ、別のTa皿に捕集した。これらを蒸発乾固させた後、600mmのPIPS検出器でRfの線を測定しその分配係数を求めた。HF/0.1M HNOにおいてZr, Hf, Th及びRfは、フッ化物イオン濃度の増加に従いその 値が減少した。これは、これらのイオンにフッ化物イオンが配位することによって、陽イオン交換樹脂への吸着性能が減少したものと考えられる。陽イオン交換樹脂への吸着の強さの順序はZrHfRfThとなり、これは各元素のイオン半径の大きさの順序と一致した。
塙 悟史; 佐藤 智徳; 森 雄一郎; 扇柳 仁; 加治 芳行; 内田 俊介
Journal of Power and Energy Systems (Internet), 1(2), p.123 - 133, 2007/00
照射誘起応力腐食割れ(IASCC)は、照射,応力,腐食の環境が複合的に作用し生じる現象であるため、IASCCの現象解明を目的とした照射試験では金属の腐食環境を支配する水質の評価、特に照射試料のある照射場の水質評価が重要となる。そこで、IASCC照射試験中の照射場の水質を評価するために、照射試験ループ用ラジオリシスコードを開発した。ラジオリシスコードでは、中性子線及び線による分解生成種の直接生成,分解生成種の二次反応による化学種の生成・消失及び金属表面との相互作用を考慮した。開発したラジオリシスコードを検証するために、照射装置の水質を測定しラジオリシスコードによる解析結果と比較した。なお、検証では初期水質条件をパラメータとし、酸素,水素,過酸化水素の濃度を測定値と解析結果の比較対象とした。その結果、予測結果は実測結果によく一致し、開発したコードは照射場の水質評価に有用であることを確認した。
塙 悟史; 佐藤 智徳; 森 雄一郎; 扇柳 仁; 加治 芳行; 内田 俊介*
Proceedings of 14th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-14) (CD-ROM), 9 Pages, 2006/07
照射試験中における照射場の水質を評価するために、照射ループ用ラジオリシスコードを開発した。ラジオリシスコードでは、中性子線及び線による放射線分解生成種の直接生成,二次反応による化学種の生成・消失及び金属壁面との相互作用を考慮した。また、温度の分布や中性子線・線の吸収線量の分布をもつ照射ループを取り扱うために、複数ノードモデルを用いた。開発したラジオリシスコードの適用性を確認するため、幾つかの水質条件下で照射装置の水質を測定し、測定結果とラジオリシスコードによる解析結果を比較した。さらに、開発したラジオリシスコードを用いて照射領域における水質の分布を評価した。
塙 悟史; 扇柳 仁; 森 雄一郎*; 齋藤 順市; 塚田 隆
JAEA-Conf 2006-003, p.350 - 357, 2006/05
JMTRでは、軽水炉(BWR)環境下のIASCC照射試験を行うための照射ループを設置し、照射試験を進めている。IASCC照射試験では、中性子照射量とともに金属の腐食環境を支配する水質が重要なパラメータとなる。そのため、JMTRの照射ループでは、試験片が装荷されるキャプセルへの供給水の温度・圧力に加えて溶存酸素濃度,溶存水素濃度の制御が可能である。また、キャプセルへの供給水及び戻り水の溶存酸素濃度,溶存水素濃度及び導電率をオンラインで測定するとともに、過酸化水素濃度をバッチサンプリング方式で測定している。照射試験で非常に重要となるキャプセル内の水質を評価するために、JMTR照射ループ用ラジオリシスコードを開発した。コードでは、水の放射線分解による分解生成種の生成,二次反応による化学種の生成/消滅及び壁面との相互作用を考慮している。本報告では、JMTRに設置した照射ループの水質制御特性について述べるとともに、ラジオリシスコードによる解析結果と実測結果の比較を示す。
森 雄一郎*; 井手 広史; 鍋谷 栄昭; 塚田 隆
JAERI-Tech 2002-003, 32 Pages, 2002/02
高経年軽水炉の信頼性・安全性を確保するうえで、炉内構造物に発生するおそれのある照射誘起応力腐食割れ(IASCC:Irradiation Assisted Stress Corrosion Cracking)は、重要かつ緊急な検討課題とされており、このための材料照射研究が計画されている。また、原子炉材料の照射研究の進展に伴い、照射試験中の環境を高精度に制御することが要求されており、特にIASCC研究のための照射試験では、中性子照射量や照射温度に加えて、水質の制御が重要である。このような状況から原研では、沸騰水型軽水炉(BWR:Boiling Water Reactor)の炉内環境を模擬した条件下での材料照射試験が可能な高度材料環境照射装置を材料試験炉(JMTR:Japan Materials Testing Reactor)に設置するための設計検討を行った。高度材料環境照射装置は、試験片を収納し炉内へ装荷される飽和温度キャプセル、同キャプセルへ水質調整した高温高圧水を供給する水環境制御装置などから構成される。本報告書は、1999年度に行った水環境制御装置の水質調整系に関する設計検討の内容をまとめたものである。
菅野 勝; 鍋谷 栄昭; 森 雄一郎*; 松井 義典; 飛田 正浩*; 井手 広史; 板橋 行夫; 小森 芳廣; 塚田 隆; 辻 宏和
JAERI-Tech 2001-080, 57 Pages, 2001/12
高経年軽水炉の信頼性,安全性を確保するうえで、炉内構造物に発生するおそれのある照射誘起応力腐食割れ(IASCC)は、重要かつ緊急な検討課題とされており、このための材料照射研究が計画されている。このために、軽水炉(BWR)の炉内環境を模擬した照射試験を行うことができる高度材料環境照射装置をJMTRに設置するための設計検討を進めている。高度材料環境照射装置は、照射試験片を収納し炉内に装荷される飽和温度キャプセル,飽和温度キャプセルに高温高圧水を供給する水環境制御装置から構成される。本報告は、このうち、水質制御機能を備えた水環境制御装置に関し、各構成機器の仕様・性能等,主に、1999年に行った設計検討の結果をまとめたものである。
森 雄一郎*; 塙 悟史; 佐藤 智徳; 扇柳 仁; 鍋谷 栄昭; 内田 俊介*
no journal, ,
JMTRインパイルループを用いたIASCC照射下試験における材料試験片近傍の水化学環境評価用に開発したラジオリシスコード(WRAC-JM)の検証を行うため、ループ内の水質を計算し、ループから採取したサンプル水の実測値との比較を行ったところ、計算結果は実測値とほぼ一致することを確認した。
塙 悟史; 扇柳 仁; 佐藤 智徳; 森 雄一郎*; 三輪 幸夫; 内田 俊介*
no journal, ,
JMTRでは軽水炉(BWR)環境下におけるIASCC照射研究を進めている。IASCC研究を目的とした照射試験では、照射試料の近傍の水質が重要となる。そのため、照射キャプセル内の水質を評価できるJMTRインパイルループ用ラジオリシスコードWRAC-JMを開発した。本研究では、WRAC-JMにより照射中の照射キャプセル内の水質分布を解析的に評価するとともに、その結果から照射試料部の腐食電位(ECP)を推測した。その結果、給水中の溶存酸素濃度,溶存水素濃度及び過酸化水素濃度の初期値をゼロとした場合の照射試料部のECPは、飽和値の0V-SHEであると推算された。