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論文

Development of a method for positron annihilation lifetime measurement in thin polyethylene films using a Na-22 source

山脇 正人*; 上杉 直也*; 岡 壽崇; 長澤 尚胤*; 安藤 太一*; O'Rourke, B. E.*; 小林 慶規*

Japanese Journal of Applied Physics, 59(11), p.116504_1 - 116504_5, 2020/11

15$$mu$$mから2000$$mu$$mの厚みを持つポリエチレンの陽電子消滅寿命測定を行った。試料厚がNa-22からの陽電子の飛程よりも薄い場合、陽電子はポリエチレン試料を突き抜けてしまい、精確な陽電子寿命測定が行えない。そこで、試料の裏にアニールしたSUS基板を配置し、SUS基板中で消滅した陽電子を計測することで、薄膜ポリエチレン試料中での陽電子消滅を分析する手法を開発した。この手法を延伸ポリエチレン試料に適用したところ、延伸に伴う自由体積空孔のサイズの減少と、自由体積空孔内で消滅する陽電子の割合の増加が測定できた。

論文

On-line rapid purification of [$$^{13}$$N]N$$_2$$ gas for visualization of nitrogen fixation and translocation in nodulated soybean

尹 永根*; 石井 里美*; 鈴井 伸郎*; 井倉 将人*; 栗田 圭輔; 三好 悠太*; 長澤 尚胤*; 田口 光正*; 河地 有木*

Applied Radiation and Isotopes, 151, p.7 - 12, 2019/09

 被引用回数:6 パーセンタイル:55.67(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

マメ科作物の窒素固定を正確に解析するためには、無傷の植物体内での窒素利用を測定する必要がある。しかしながら、ほとんどのアプローチでは組織の解体が必要である。我々は、高純度かつ高収率の[$$^{13}$$N]N$$_2$$ガスを簡便かつ迅速に生成する技術を開発し、無傷のダイズ植物体内における窒素固定をリアルタイムで画像化することに成功した。減衰補正後の精製効率は約81.6%であった。

論文

Crosslinking of polysaccharides in room temperature ionic liquids by ionizing radiation

木村 敦; 長澤 尚胤; 島田 明彦; 田口 光正

Radiation Physics and Chemistry, 124, p.130 - 134, 2016/07

 被引用回数:9 パーセンタイル:64.88(Chemistry, Physical)

天然多糖類は有用な資源循環型材料でありながら、溶媒に難溶であり反応性に乏しいため、放射線架橋を行うためには架橋剤の添加あるいは誘導化等の前処理を必要とした。我々はイオン液体を用いて天然多糖類の一種であるセルロースを溶液化し、放射線を照射することで新規ゲル材料の開発に成功した。本研究では、イオン液体中天然多糖類の架橋反応の挙動解明を目的として、セルロースの架橋反応を誘起する活性種およびゲルの化学構造を調べた。放射線照射によるセルロースゲルの収率は、含水率の増加に伴い増大することから、水添加に伴う放射線誘起活性種の増加により、架橋反応が促進したと考えられる。そこで、含水率の異なるイオン液体にOHラジカル捕捉剤であるフェノールを溶解して放射線照射を行った結果、フェノールのOH付加体の生成量が含水率の増加に伴い増加したことから、OHラジカルが架橋反応に寄与することが示唆された。また、XPSによるセルロースゲルの元素分析により、セルロースには含まれない窒素の存在を確認したことから、イオン液体が架橋反応に関与している可能性が考えられる。さらに、イオン液体にキチンを溶解し、放射線照射によりゲル材料を作製することに成功した。

論文

Effect of heavy ion irradiation on optical property of radiation-crosslinked hydroxypropyl cellulose gel containing methacrylate monomers

廣木 章博; 山下 真一*; 木村 敦; 長澤 尚胤; 田口 光正

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 365(Part B), p.583 - 586, 2015/12

放射線架橋ヒドロキシプロピルセルロースゲルと2-ヒドロキシエチルメタクリレート、ポリエチレングリコールジメタクリレートなどのメタクリル酸エステルモノマーから調製したポリマーゲル線量計に150MeV/uヘリウム線、290MeV/u炭素線、500MeV/u鉄線を照射すると、透明だったゲル線量計は白くなった。照射したポリマーゲル線量計の吸光度は、10Gyまでの線量増加に伴い増加した。また、吸光度は、線量率増加に伴い低下した。線量率一定で照射サンプルの吸光度を比較すると、ヘリウム線,炭素線,鉄線の順で低下した。これは、線エネルギー付与(LET)の変化と一致した。LETの増加にともない、重合の開始剤となるOHラジカルや水和電子の濃度が低下し、白濁因子となるポリマーの生成が抑制されたためと考えられる。このように、ポリマーゲル線量計は、線量,線量率やLETに依存した白濁化を示すことが分かった。

論文

放射線で加工したプラスチックが学校教材に

長澤 尚胤; 田口 光正

Isotope News, (736), p.47 - 50, 2015/08

学校教育現場ではプラスチックに対する放射線照射効果を理解するための学校教材が求められていたものの、市場にはほとんど無かった。放射線架橋技術を活用して生分解性プラスチックであるポリ($$varepsilon$$-カプロラクトン)に耐熱性や形状記憶性を持たせた学校教材を企業と共同開発した。本教材を通じて、学生達が放射線の照射効果を体験し、熱収縮チューブ, 電線ケーブル被覆材, 自動車ラジアルタイヤ, 創傷被覆材の製造など放射線加工技術が社会で利用させていることを理解できる。

論文

$$gamma$$線照射によるシルク細胞培養基材の力学特性の変化

河原 豊*; 関口 孝弘*; 西川 幸宏*; 長澤 尚胤

日本シルク学会誌, 23, p.67 - 69, 2015/03

蚕の液状絹を原料として凍結乾燥法により作製した絹エアロゲルは、再生医療用に利用可能な3次元構造を有するシルク細胞培養基材としての利用が期待されている。絹エアロゲルを生体内外で細胞培養する際に、その圧縮強度は重要な物性の一つであることから、絹エアロゲル中の水溶性セリシンの架橋効果を調べた。未処理とセリシンを除去処理した試料に$$gamma$$線を10, 25, 50kGy照射し、照射前後の絹エアロゲルの圧縮強度について評価した。セリシン除去処理した絹エアロゲルは線量の増加とともに圧縮強度が低下したが、未処理絹エアロゲルでは逆に圧縮強度が増加した。50kGy照射した場合、未処理絹エアロゲルの圧縮強度は、未照射の2倍の0.3MPaになった。$$gamma$$線照射によりセリシンに架橋構造が導入され絹エアロゲルの圧縮強度を改善できることから新規シルク細胞培養基材を作製できる手がかりを得た。

論文

Cellulose gels produced in room temperature ionic liquids by ionizing radiation

木村 敦; 長澤 尚胤; 田口 光正

Radiation Physics and Chemistry, 103, p.216 - 221, 2014/10

AA2014-0158.pdf:0.4MB

 被引用回数:19 パーセンタイル:81.57(Chemistry, Physical)

天然高分子の一種である多糖類は、環境にやさしい材料として注目を集めているが、多くの多糖類は水や有機溶媒に難溶性であり、その成形加工には化学処理などの各種プロセスを要する。近年、このような多糖類を高濃度で溶解する溶媒として、イオン液体の利用が検討されている。本研究では、独自に合成したイオン液体を用いて難溶性天然多糖類セルロースの高濃度溶液を作製し、放射線を照射することで、網目状の化学結合を有する新規セルロースゲルの作製に成功した。また、セルロースゲルを高効率で生成する反応条件(初期濃度,照射温度,水分率)を調べた。その結果、セルロースゲルの生成収率は、試料の初期濃度20%、放射線の照射温度298K、含水率18%の条件において、線量10kGyの$$gamma$$線照射により、最大14%であることを明らかにした。さらに、得られたセルロースゲルは、3.0mS cm$$^{-1}$$の電子伝導性を有することから、電子および医療機器への応用が期待される。

論文

LET and dose rate effect on radiation-induced copolymerization in physical gel

中川 清子*; 田口 光正; 木村 敦; 長澤 尚胤; 廣木 章博

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 334, p.64 - 68, 2014/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:19.23(Instruments & Instrumentation)

重粒子線治療に利用可能な3次元ポリマーゲル線量計の開発の一環として、マレイミド-スチレン溶液で膨潤した、ヒドロキシプロピルセルロース(HPC)ゲルへの重イオン照射によるLET効果について調べた。TIARA施設において、透明なHPCゲル試料に20MeV Hイオン(LET=2.2eV/nm)、107MeV Heイオン(7.1eV/nm)、50MeV Heイオン(13eV/nm)、320MeV Cイオン(75eV/nm)を照射したところ、白濁化が観測された。この白濁化の感度(単位線量当りの吸光度の増加率)はLET値の増加に伴い減少した。白濁成分についてGPC(ゲル浸透クロマトグラフ)分析したところ、数平均分子量40,000から45,000の高分子の生成が確認され、分子量は照射イオンのLET値にはほとんど影響を受けなかった。以上の結果から、白濁化のLET依存性は、LETの増加に伴い照射初期に生成した活性種の密度が高くなり、ラジカル再結合により消滅したことが原因と考えられる。また、再結合反応を逃れた活性種は一定回数重合し、白濁成分を生成すると考えられる。

論文

Improvement of endophytic bacteria using ion beams and application of bio-pesticide with plant growth Promoter made from oligo-chitosan

相野 公孝*; 佐藤 勝也; 鳴海 一成*; 長澤 尚胤; 吉井 文男; 田口 光正

JAEA-Review 2013-059, JAEA Takasaki Annual Report 2012, P. 113, 2014/03

The endophytic bacteria produce various kinds of bioactive substances, by which the plants grow well and exhibit resistance to diseases and environmental stress. In this study, 300 isolates that were derived from ${it Pseudomonas fluorescens}$ FPH9601 irradiated with carbon ion beams were tested for inhibitory effect of tomato bacterial wilt. We could successfully obtain 24 mutants that have enhanced suppressiveness against the tomato bacterial wilt. In the meantime, chitosan is a linear polysaccharide composed of randomly distributed $$beta$$-(1-4)-linked D-glucosamine (deacetylated unit) and N-acetyl-D-glucosamine (acetylated unit). Low molecular weight chitosan (oligo-chitosan), which can be obtained by $$gamma$$-ray irradiation of chitosan in diluted solutions, has potential uses in agriculture. In the field condition, the suppression effect against the pathogen significantly increased when tomato was treated with oligo-chitosan and endophytic bacteria.

論文

Micro/nanofabrication of poly($$_{L}$$-lactic acid) using focused ion beam direct etching

大山 智子; 日名田 暢*; 長澤 尚胤; 大島 明博*; 鷲尾 方一*; 田川 精一*; 田口 光正

Applied Physics Letters, 103(16), p.163105_1 - 163105_4, 2013/10

 被引用回数:11 パーセンタイル:44.13(Physics, Applied)

生体適合性と生分解性を併せ持つポリ乳酸をバイオデバイスへ応用するため、集束ガリウムイオンを用いたダイレクトエッチングによる微細加工を試みた。照射イオン数(線量)と電流値(線量率)に依存して、エッチング速度や加工精度が変化することが分かった。ポリ乳酸はガラス転移温度(60$$^{circ}$$C付近)以上で容易に変形してしまうため、照射熱が加工特性に大きく影響したと考えられる。照射条件を制御して熱の影響を抑制することによって、直径約80nmのホールや100nm幅のアルファベットなど任意の微細加工に成功した。微細加工表面をマイクロエリアX線光電子分光で解析したところ、物理スパッタと放射線誘起分解反応によってポリ乳酸表面が炭化し、線量に応じてC=C結合が増えていくことが分かった。C=C結合が多い表面状態は細胞接着性が高いことが報告されており、本研究で得られたポリ乳酸の微細加工体は高い細胞接着性を持つことが期待される。

論文

Preparation of polymer gel dosimeters based on less toxic monomers and gellan gum

廣木 章博; 佐藤 裕一*; 長澤 尚胤; 太田 朗生*; 清藤 一; 山林 尚道*; 山本 幸佳*; 田口 光正; 玉田 正男; 小嶋 拓治

Physics in Medicine & Biology, 58(20), p.7131 - 7141, 2013/10

 被引用回数:17 パーセンタイル:54.54(Engineering, Biomedical)

New polymer gel dosimeters consisting of 2-hydroxyethyl methacrylate (HEMA), triethylene glycol monoethyl ether monomethacrylate (TGMEMA), polyethylene glycol 400 dimethacrylate (9G), tetrakis (hydroxymethyl) phosphonium chloride as an antioxidant, and gellan gum as a gel matrix were prepared. They were optically analyzed by measuring absorbance to evaluate a dose response. The absorbance of the polymer gel dosimeters that were exposed to $$^{60}$$Co$$gamma$$-rays increased with increasing dose. The dosimeters comprising HEMA and 9G showed a linear increase in absorbance in the dose range from 0 to 10 Gy. The dose response depended on the 9G concentration. For others comprising HEMA, 9G, and TGMEMA, the absorbance of the polymer gel dosimeters drastically increased above a certain dose, and then leveled off up to 10 Gy. The optical variations in these polymer gel dosimeters were also induced by X-irradiation from Cyberknife radiotherapy equipment. Furthermore, the exposed region of the latter polymer gel dosimeter exhibited a thermo-responsive behavior.

論文

New polymer gel dosimeters consisting of less toxic monomers with radiation-crosslinked gel matrix

廣木 章博; 山下 真一; 佐藤 裕一*; 長澤 尚胤; 田口 光正

Journal of Physics; Conference Series, 444, p.012028_1 - 012028_4, 2013/06

 被引用回数:10 パーセンタイル:91.72(Physics, Multidisciplinary)

ヒドロキシプロピルセルロース(HPC)ゲルと2-ヒドロキシエチルメタクリレート(HEMA)とポリエチレングリコールジメタクリレート(9G)のような低毒性メタクリル酸系モノマーから成るポリマーゲル線量計を作製した。本研究では、作製したポリマーゲル線量計の線量応答性に及ぼすモノマー組成の影響について検討した。まず、20%HPC水溶液への電子線照射によりポリマーゲル線量計のマトリクスであるHPCゲルを作製した。洗浄・乾燥後のHPCゲルをモノマー溶液に浸漬後、膨潤したゲルを真空パックしてポリマーゲル線量計を作製した。得られたポリマーゲル線量計に$$gamma$$線を照射すると白濁した。その白濁度合いは、10Gyまでの徐々に増加した。同じ線量で比較すると、9G濃度の高いほど白濁度合いが増加し、線量応答性はHEMAと9Gの組成比に依存することがわかった。

論文

オリゴキトサン由来植物増殖促進物質とバイオ農薬の混合利用

相野 公孝*; 松浦 克成*; 長澤 尚胤; 吉井 文男; 田口 光正; 佐藤 勝也; 鳴海 一成

JAEA-Review 2012-046, JAEA Takasaki Annual Report 2011, P. 106, 2013/01

Chitosan is a linear polysaccharide composed of randomly distributed $$beta$$-(1-4)-linked D-glucosamine and N-acetyl-D-glucosamine. By $$gamma$$-irradiation of chitosan in diluted solutions, low molecular weight chitosan (oligo-chitosan) can be obtained. Oligo-chitosan has potential use in agriculture. In this study, the possibility of oligo-chitosan as a plant growth promoter in tomato was investigated. The combination of oligo-chitosan and bio-pesticide was totally ineffective when tomato was treated at same time. On the other hand, the suppression effect against the pathogen significantly increased when tomato was treated with oligo-chitosan one day before transplant to soil contaminated by the pathogen. This result strongly suggests that oligo-chitosan enhances pathogen resistance in tomato seedling treated with bio-pesticide.

論文

$$gamma$$線照射した絹フィブロイン繊維の物性

河原 豊*; 鷲家 真吾*; 池田 善光*; 長澤 尚胤

日本シルク学会誌, 21, p.11 - 13, 2013/00

生体適合性が高いシルクフィブロイン繊維を医療材料に展開するには、滅菌処理方法の評価は不可欠である。医療材料は25kGy程度の$$gamma$$線で滅菌処理して提供されることが望ましいことから、シルク繊維に25kGyの$$gamma$$線を照射して色相や力学特性の変化を調べた。その結果、照射によって酸化劣化による黄変が生じることがわかった。照射後の試料の引張強度と破断伸びは照射前の90%を保持するとともに、結晶化度は、照射前後で0.48でほぼ一定であった。以上、25kGyの$$gamma$$線照射は着色変化を起こすものの、力学的物性に寄与するシルク繊維中の高次構造の変化を起こすほど大きく影響を及ぼさないことがわかった。

論文

放射線加工技術による土壌改良材の開発と砂質土壌への応用

井上 光弘*; 長澤 尚胤; 玉田 正男

日本砂丘学会誌, 59(2), p.61 - 70, 2012/11

放射線加工技術は社会のニーズに応じて研究開発が進められ、さまざまな製品の実用化に成功してきた。この報告は、放射線加工技術で開発された超吸水材の土壌改良材としての砂質土壌への応用例を紹介するものである。特に農学分野での広範囲な適合が期待されることに注目して、著者らが2011年と2012年に出席したアジア原子力協力フォーラム(Forum for Nuclear Cooperation in Asia: FNCA)の電子加速器利用ワークショップで得られた情報に加えて、土壌改良材の今後の展望を述べる。

論文

Micro-/nanofabrication of cross-linked poly($$_{rm L}$$-lactic acid) using electron beam nanoimprint lithography

大久保 聡*; 長澤 尚胤; 小林 亜暢*; 大山 智子*; 田口 光正; 大島 明博*; 田川 精一*; 鷲尾 方一*

Applied Physics Express, 5(2), p.027303_1 - 027303_3, 2012/02

 被引用回数:4 パーセンタイル:18.19(Physics, Applied)

放射線架橋により耐熱性が改善されたポリ-$$_{rm L}$$-乳酸(PLLA)の新たな応用分野開拓を目的として、マイクロ/ナノデバイスに利用可能な微細加工体の作製について、電子線ナノインプリント法(EB-NIL)により検討した。EB-NILは、Siモールド上にPLLA/TAIC(95:5)をクロロホルムで希釈した混合溶液を滴下して作製した薄膜に電子線を10から500kGy照射して行った。その結果、すべての条件でマイクロ/ナノスケールの微細構造体の転写に成功した。それら微細構造体の転写精度及び耐熱性を評価したところ、100kGy照射試料において最も転写精度が高く、またPLLAの軟化点以上の70-120$$^{circ}$$Cで10分間加熱しても形状を保持しており、マイクロ/ナノ構造体においても架橋の効果が十分に現れることが見いだされた。

論文

Synthesis and characterization of carboxymethyl derivatives of kappa-carrageenan

Tranquilan-Aranilla, C.*; 長澤 尚胤; Bayquen, A.*; Dela Rosa, A.*

Carbohydrate Polymers, 87(2), p.1810 - 1816, 2012/01

 被引用回数:88 パーセンタイル:95.14(Chemistry, Applied)

多糖類の放射線架橋技術において利用可能性が高い新規原材料を開発するため、天然多糖類の一つで放射線分解型であるカッパカラギーナンを多段階法により置換度の異なるカルボキシメチル化誘導体を合成し、FTIR, $$^{13}$$C NMRによる構造同定,GPCによる分子量変化,元素分析,電位差滴定による硫酸基定量などの特性評価を行った。得られた誘導体は、80%の2-プロパノール(720mL)中で懸濁したカラギーナン(80g)に40%水酸化ナトリウム(93.5mL)添加して40$$^{circ}$$Cで1時間処理後、モノクロロ酢酸(49.1g)を添加して40$$^{circ}$$Cで3時間処理によるカルボキシメチル化処理を1回から3回へと増やすと、置換度が1.2から1.66まで高くなるとともに、酸性度も2.02から2.43まで増加した。しかしながら、3回処理すると原料のカラギーナンと比べて、硫酸基が約51%まで、分子量が327万Daから142万Daまで減少した。また、FTIRと$$^{13}$$C NMR測定により、カラギーナンの水酸基がカルボキシメチル化していることを確認した。

論文

NMR analysis of fractionated irradiated $$kappa$$-carrageenan oligomers as plant growth promoter

Abad, L.*; 佐伯 誠一; 長澤 尚胤; 工藤 久明*; 勝村 庸介*; Dela Rosa, A. M.*

Radiation Physics and Chemistry, 80(9), p.977 - 982, 2011/09

 被引用回数:15 パーセンタイル:73.97(Chemistry, Physical)

$$gamma$$線照射した$$kappa$$カラギーナンの植物生長促進効果は、固体状態において100kGy、もしくは1%水溶液状態において2kGyの照射を行って得られる平均分子量約10kDaにて最大となる。そこで、本研究では、照射$$kappa$$カラギーナンの分子量分布並びに構造変化について、メンブレンフィルターにより分子量分画し、NMR構造解析を行った。固体状態において100kGy照射した$$kappa$$カラギーナンの分子量分画分布は3-10kDaの分子量範囲の割合が最も大きく、$$^{1}$$H及び$$^{13}$$Cのケミカルシフトから、3-10kDaの範囲では、照射前の$$kappa$$カラギーナンの構造と比較して、硫酸基などの置換基を含めた糖残基単位の構造はほとんど変化がなかった。水溶液状態の試料においても同様の結果が得られた。

論文

Biodegradability of blend hydrogels based on carboxymethyl cellulose and carboxymethyl starch

廣木 章博; Hong, P. T. T.*; 長澤 尚胤; 玉田 正男

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 36(3), p.397 - 400, 2011/09

土壌改良材の開発を目指し、多糖類を原料とした高吸水性材料(ゲル)の生分解性制御に関する研究を行った。カルボキシメチルセルロース(CMC)とカルボキシメチルデンプン(CMS)と水をよく混練りすることで、40wt%のペースト状サンプルを調製した。ペースト状サンプルに所定線量の$$gamma$$線照射を行いCMC/CMSブレンドゲルを得た。ブレンドゲルのゲル分率は、照射線量の増加に伴い増加し、わずか10kGyでほぼ一定となった。10kGyのブレンドゲルを比較すると、組成により膨潤度は30$$sim$$250の範囲となり、CMCのブレンド比が高いほど低下することがわかった。膨潤度がほぼ同じゲル(組成比が異なる5種類)を選択し、微生物酸化分解測定装置により土壌中でのゲルの生分解性を調べた結果、CMSの比率が高いブレンドゲルほど、分解に伴い生成する二酸化炭素の量が増加することがわかった。最も分解したゲルでは、30日で分解率10%に達した。したがって、CMCとCMSのブレンド比を調節することで、生分解性を制御した高吸水性ゲルを作製することができた。

論文

ESR study on radiation-induced radicals in carboxymethyl cellulose aqueous solution

佐伯 誠一; 長澤 尚胤; 廣木 章博; 森下 憲雄; 玉田 正男; 工藤 久明*; 勝村 庸介*

Radiation Physics and Chemistry, 80(2), p.149 - 152, 2011/02

 被引用回数:18 パーセンタイル:77.43(Chemistry, Physical)

多糖類誘導体であるカルボキシメチルセルロース(CMC)は、高濃度水溶液条件下における放射線照射によりゲル化することが知られている。従来、多糖類及びその誘導体は放射線分解型であり、放射線架橋反応は分解反応とは異なる反応機構をたどると考えられる。そこで、本研究ではCMC水溶液の放射線架橋反応機構を明らかとするため、高分子水溶液の放射線架橋反応の起因となるOHラジカルとの反応に焦点を当て、生成するCMCラジカルについてESR法により検討した。まず、過酸化水素の光分解をOHラジカル生成源としてCMCラジカルの生成及びESR測定を行い、スペクトル観測に成功した。超微細結合定数等のスペクトル解析により、同スペクトルはカルボキシメチル基炭素上ラジカルと同定された。次に、亜酸化窒素飽和下にあるCMC水溶液への電子線照射を行い、照射6分後においてESR測定を行ったところ、前述と同様のスペクトルが観測され、長寿命のカルボキシメチル基炭素上ラジカルの生成を見いだした。また、窒素飽和・酸素飽和下における測定においては、スペクトル強度が半減又は0となり、これらの長寿命ラジカルはOHラジカルとの反応により生成すると見いだされた。

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