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論文

Molecular geochemistry of radium; A key to understanding cation adsorption reaction on clay minerals

山口 瑛子; 栗原 雄一*; 永田 光知郎*; 田中 万也; 桧垣 正吾*; 小林 徹; 谷田 肇; 小原 義之*; 横山 啓一; 矢板 毅; et al.

Journal of Colloid and Interface Science, 661, p.317 - 332, 2024/05

ラジウム(Ra)は放射性元素であり、放射性廃棄物処理やウラン鉱山周辺の環境問題で重要なため、環境中Ra挙動の解明は急務である。しかし、Raは安定同位体が存在しないため分子レベルの実験が難しく、環境中で重要と考えられる粘土鉱物への吸着反応についても詳細なデータは得られていない。本研究では、広域X線吸収微細構造(EXAFS)法によりRaの分子レベルの情報を得る手法を確立し、さらに第一原理計算を利用することでRaの粘土鉱物への吸着構造を明らかにした。また、同族元素との比較を行い、粘土鉱物への吸着反応の系統的な理解に資する結果を得た。

論文

Extended X-ray absorption fine structure spectroscopy measurements and ${it ab initio}$ molecular dynamics simulations reveal the hydration structure of the radium(II) ion

山口 瑛子; 永田 光知郎*; 小林 恵太; 田中 万也; 小林 徹; 谷田 肇; 下条 晃司郎; 関口 哲弘; 金田 結依; 松田 晶平; et al.

iScience (Internet), 25(8), p.104763_1 - 104763_12, 2022/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:54.33(Multidisciplinary Sciences)

ラジウム(Ra)は環境汚染やがん治療の観点から注目を集めている元素である。しかし、安定同位体が存在せず扱いが難しいことから、物理化学的に重要な水和構造さえも原子レベルでの観測が行われていない。本研究では、世界で初めて、広域X線吸収微細構造(EXAFS)法を用いたRa水和構造の解明を行った。また、第一原理計算による水和構造解明も実施し、実験ではわからない水分子のダイナミクスの解明を行った。両者の比較も行ったところ、実験と計算の結果はよく一致し、Raの第一水和圏における配位数や酸素との距離を解明した他、アナログ元素であるバリウムに比べて水分子の配位が弱いことがわかった。これらはRaの環境挙動解明やがん治療開発等に資する結果である。

論文

EXAFSによるRaの水和状態と粘土鉱物への吸着状態の解明

山口 瑛子; 永田 光知郎*; 田中 万也; 小林 恵太; 小林 徹; 下条 晃司郎; 谷田 肇; 関口 哲弘; 金田 結依; 松田 晶平; et al.

放射化学, (45), p.28 - 30, 2022/03

ラジウム(Ra)は環境挙動の解明が急務な元素であるが、安定同位体を持たないため分光法の適用が難しく、水和構造でさえも十分に解明されていない。本研究では、Raの広域X線吸収微細構造(EXAFS)を測定し、世界で初めてRaの水和状態及び粘土鉱物への吸着状態を分子レベルで解明した。水和構造について第一原理計算を実施した結果、実験値と計算値は整合した。粘土鉱物において、Raは内圏錯体を形成し、環境中でRaが粘土鉱物に固定されることが示唆された。本稿では特に水和構造の結果について詳細に述べる。

論文

Short- and middle-ranges order structures of KNbO$$_3$$ nanocrystals

米田 安宏; 國定 諒一*; 近田 司*; 上野 慎太郎*; 藤井 一郎*; 永田 肇*; 尾原 幸治*; 和田 智志*

Japanese Journal of Applied Physics, 58(SL), p.SLLA03_1 - SLLA03_7, 2019/11

 被引用回数:4 パーセンタイル:22.27(Physics, Applied)

We studied KNbO$$_3$$ nanocrystals grown by a solvothermal method. Average and local structures were refined by combining Rietveld and PDF analysis. We found that a rhombohedrally distorted NbO$$_6$$ octahedron was maintained in short-range order region, even in the nanocrystals with a cubic average structure. The cubic structure of KNbO$$_3$$ nanocrystals were observed as a disordered phase of the rhombohedral structure. The disordered feature can be understood that the structural transformation owing to the particle-size effect is analogous to the temperature-driven phase transition.

論文

Local structure and phase transitions of KNbO$$_3$$

米田 安宏; 尾原 幸治*; 永田 肇*

Japanese Journal of Applied Physics, 57(11S), p.11UB07_1 - 11UB07_6, 2018/11

 被引用回数:13 パーセンタイル:57.76(Physics, Applied)

非鉛圧電体材料の母相として期待されているニオブ酸カリウムの局所構造解析をX線二体相関分布関数法を用いて行った。広い温度領域で局所構造解析フィッティングを行った結果、ユニットセル以下の短距離構造は菱面体晶構造だけが、唯一実験的に得られたデータを再現できるモデルであることがわかった。この菱面体歪みは4つの相をまたいで維持されていることがわかった。

論文

Local structure analysis of KNbO$$_3$$ nanocubes by solvothermal synthesis

米田 安宏; 小原 真司*; 中島 光一*; 永田 肇*; 和田 智志*

Japanese Journal of Applied Physics, 54(10S), p.10NC01_1 - 10NC01_6, 2015/10

 被引用回数:4 パーセンタイル:18.73(Physics, Applied)

高エネルギーX線回折実験で得られたデータを元に、2体相関分布関数法を用いてソルボサーマル法で合成されたニオブ酸カリウム(KNbO$$_3$$)ナノパウダーの局所構造解析を行った。ナノ粒子の局所構造は原子揺らぎのために平均構造とは一致していないことがわかった。平均構造は正方晶系でありながら、局所構造は菱面体晶構造を有し、ニオブ原子がNbO$$_6$$八面体ユニットの中心位置からずれており、この原子変位はアニールによる粒成長後も保持されていた。

論文

Local structure analysis of Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3$$

米田 安宏; 永田 肇*; 竹中 正*

Journal of the Korean Physical Society, 66(9), p.1339 - 1343, 2015/05

 被引用回数:4 パーセンタイル:40.64(Physics, Multidisciplinary)

Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3$$ (BNT)は非鉛圧電体として極めて有望視されている強誘電体材料である。BNTは、室温で菱面体$$R3c$$の対称性を有するとされている。最近になって、BNTの平均構造は単斜晶$$Cc$$であるという報告があった。そこで、2体相関分布関数法(PDF)を使ってBNTの局所構造解析を行った。BNTの基底状態は、ペロブスカイト構造においてビスマス原子とナトリウム原子が${it A}$-サイトを交互に占めた菱面体構造であると示すことができた。

論文

Local structure analysis of Nb-related perovskite materials

米田 安宏; 小原 真司*; 永田 肇*; Fu, D.*; 竹中 正*

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 39(4), p.455 - 458, 2014/12

Nb系ペロブスカイト酸化物は豊田中央研究所で開発されたLF4に代表されるように非常に大きな自発分極を有する強誘電体材料の有力なエンドメンバーである。しかしながら、LF4のような特性を示す材料の発見がごく最近であるため、その特性発現機構は未だ明らかにはされていない。また、Nb系ペロブスカイト酸化物はAサイトにアルカリ金属を有するために合成が困難で、良質のサンプルを得ることが困難であった。近年、合成法の改善により各種のNb系ペロブスカイト酸化物の高品位サンプルが入手できるようになった。そこで、これらのNb系ペロブスカイト酸化物の中から、NaNbO$$_3$$, KNbO$$_3$$、およびAgNbO$$_3$$の3種類のNb系ペロブスカイト化合物を選択し、2体相関分布関数法(pair-distribution function: PDF)を用いた局所構造解析を行うこととした。これらの局所構造は、平均構造で概ね再現できる。しかし、Nbが占める${it B}$サイト周辺の相関が非常に強固であり、${it A}$サイトを占めるアルカリ金属のイオンサイズに応じて相関長が変化することがわかった。

論文

Local structure of Li-substituted (Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$)TiO$$_3$$

米田 安宏; 晝間 裕二*; 永田 肇*; 竹中 正*

Japanese Journal of Applied Physics, 49(9), p.09ME09_1 - 09ME09_4, 2010/10

 被引用回数:12 パーセンタイル:45.91(Physics, Applied)

(Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$)TiO$$_3$$(BNT)はrhombohedral-tetragonal相転移温度以下において脱分極温度(T$$_d$$=200$$^{circ}$$C)が存在する。脱分極がtetragonal相において起こるため、平均構造はtetragonal構造のままである。一方、局所構造も脱分極温度においてはほとんど変化していないことから、ドメイン構造の変化だけが起こっていると考えられる。脱分極温度の低さが応用上のネックにもなりうるため、T$$_d$$を上昇させる試みがなされている。しかし、実際にはT$$_d$$を上昇させることは非常に困難である。数少ない成功例の一つがAサイトのLi置換である。BNTのLi置換効果のミクロスコピックな機構を明らかにするためにLi置換BNTの構造解析を行った。BNTをLiで置換することによってAサイトイオン周辺の局所構造が変化することがわかった。Li置換によってAサイトのランダムネスが消失し、オーダーした構造が出現する。このオーダーした構造によってrhombohedral構造が安定化し脱分極温度を押し上げる要因になったと考えられる。

論文

The H-Invitational Database (H-InvDB); A Comprehensive annotation resource for human genes and transcripts

山崎 千里*; 村上 勝彦*; 藤井 康之*; 佐藤 慶治*; 原田 えりみ*; 武田 淳一*; 谷家 貴之*; 坂手 龍一*; 喜久川 真吾*; 嶋田 誠*; et al.

Nucleic Acids Research, 36(Database), p.D793 - D799, 2008/01

 被引用回数:51 パーセンタイル:71.37(Biochemistry & Molecular Biology)

ヒトゲノム解析のために、転写産物データベースを構築した。34057個のタンパク質コード領域と、642個のタンパク質をコードしていないRNAを見いだすことができた。

論文

High performance tokamak experiments with a ferritic steel wall on JFT-2M

都筑 和泰; 木村 晴行; 川島 寿人; 佐藤 正泰; 神谷 健作; 篠原 孝司; 小川 宏明; 星野 克道; Bakhtiari, M.; 河西 敏; et al.

Nuclear Fusion, 43(10), p.1288 - 1293, 2003/10

 被引用回数:39 パーセンタイル:74.34(Physics, Fluids & Plasmas)

JFT-2Mでは、原型炉のブランケット構造材料の候補である低放射化フェライト鋼とプラズマとの適合性を調べる実験を進めてきている。昨年度にはフェライト鋼内壁を真空容器内に全面的に設置する作業を行い、今年度より実験を開始している。プラズマ生成,制御は問題なく行われ、金属不純物の放出も検出限界以下であった。改善閉じ込め(Hモード)も実現され、そのしきいパワーもこれまでと同等であった。プラズマ安定性に関してもこれまでの所悪影響は観測されておらず、規格化$$beta$$が3を超える放電との共存性も示された。高速イオンのリップル損失に関しても顕著な低減が実証された。以上のように、フェライト鋼の悪影響は小さく、有望な結果を得ている。JFT-2Mでは、その他にも先進的、基礎的な研究を行っている。先進的粒子供給手法であるコンパクトトロイド(CT)入射実験においては、再現性よくプラズマ中へ入射が行われ、CT入射に伴う密度の急上昇が初めて明確に観測された。

口頭

Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3$$のLiドープ効果

米田 安宏; 晝間 裕二*; 永田 肇*; 竹中 正*

no journal, , 

Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3$$は圧電振動子としてPbTiO$$_3$$の代替材料として注目されている。圧電振動子としての利用上の問題点は脱分極温度(T$$_d$$)が低いことで、T$$_d$$を上げるために多くの試みがなされてきた。Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3$$への添加剤として唯一脱分極温度を上げることができたのがリチウムである。脱分極温度上昇の起源を突き止めるため、LiをドープしたBi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3$$の構造解析を行った。その結果、LiをドープしているにもかかわらずBi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3$$の構造からランダムネスが減少しており、オーダー構造が支配的となっていることがわかった。

口頭

Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3$$の局所構造解析

米田 安宏; 永本 健留*; 永田 肇*; 小舟 正文*

no journal, , 

Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3$$は非鉛圧電体材料として期待されているペロブスカイト型の強誘電体である。室温における構造は、菱面体晶構造であるとされてきたが、最近になって、焼結温度を高くすると、単斜晶構造になることがわかった。我々は、Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3$$結晶を作製し、2体相関分布関数法(atomic pair-distribution function, PDF)を用いた局所構造解析と、リートベルト解析を用いた平均構造解析を行った。リートベルト解析では確かに単斜晶モデルでフィットできたが、局所構造は単斜晶モデルでは再現できず、なおも菱面体晶構造を維持している結果が得られた。

口頭

高エネルギーX線回折を用いたKNbO$$_3$$の局所構造解析

米田 安宏; 尾原 幸治*; 永田 肇*

no journal, , 

非鉛圧電体材料のエンドメンバーとして有力なニオブ酸カリウム(KNbO$$_3$$)の局所構造解析を高エネルギー放射光X線を用いて行った。ペロブスカイト酸化物強誘電体では、従来変位型相転移と考えられていたBaTiO$$_3$$, PbTiO$$_3$$, NaNbO$$_3$$などにおいて、秩序-無秩序型のコンポーネントが見出されている。そこで、KNbO$$_3$$においても局所構造解析を広範囲な温度領域で行うことによって、秩序-無秩序型のコンポーネントを見出すことを試みた。KNbO$$_3$$の最低温相は菱面体晶構造であるが、この菱面体歪は3度の相転移を経た立方晶相においても存在することがわかった。

口頭

KNbO$$_3$$の局所構造と相転移

米田 安宏; 尾原 幸治*; 永田 肇*

no journal, , 

非鉛強誘電体材料のエンドメンバーとして有力視されているニオブ酸カリウムの構造解析を行った。高エネルギーX線を用いて幅広い温度領域で得られた粉末X線回折パターンをリートベルト解析と2体相関分布関数法によって、平均構造と局所構造を求めた。その結果、最低温相の菱面体晶構造では平均構造と局所構造がほぼ一致していたが、斜方晶、正方晶、立方晶の各相では5${AA}$以上の中距離レンジ構造は比較的平均構造とよく一致しているが、ユニットセル以下の領域で大きなズレがあることがわかった。このズレは局所構造領域においては菱面体晶構造が保持されているためと考えられ、相転移機構が秩序-無秩序型であることを示唆している。

口頭

EXAFSによるRaの水和状態と粘土鉱物への吸着状態の解明

山口 瑛子; 永田 光知郎*; 田中 万也; 小林 恵太; 奥村 雅彦; 小林 徹; 下条 晃司郎; 谷田 肇; 関口 哲弘; 金田 結依; et al.

no journal, , 

ラジウム(Ra)は環境挙動の解明が急務な元素であるが、安定同位体を持たないため分光法の適用が難しく、水和構造でさえも十分に解明されていない。本研究では、Raの広域X線吸収微細構造を測定し、世界で初めてRaの水和状態及び粘土鉱物への吸着状態を解明した。水和構造について第一原理計算を実施した結果、実験値と計算値は整合した。粘土鉱物において、Raは内圏錯体を形成し、環境中でRaが粘土鉱物に固定されることが示唆された。

口頭

ラジウムの水和構造及び粘土鉱物への吸着構造の解明

山口 瑛子; 永田 光知郎*; 田中 万也; 小林 恵太; 奥村 雅彦; 小林 徹; 下条 晃司郎; 谷田 肇; 関口 哲弘; 金田 結依; et al.

no journal, , 

ラジウム(Ra)は環境挙動の解明が急務な元素であるが、安定同位体を持たず希ガスのラドンを生成するといった取り扱いの難しさから分光法の適用が難しく、水和構造でさえも十分に解明されていなかった。本研究では、Raの広域X線吸収微細構造(EXAFS)を測定し、世界で初めてRaの水和状態及び粘土鉱物への吸着状態を解明した。水和構造について第一原理計算を実施した結果、実験値と計算値は整合的であり、さらに第一原理計算ではアナログ元素であるバリウムについても計算を実施し、両者の比較も行った。これらの結果を比較したところ、Raは粘土鉱物に対して内圏錯体を形成し、環境中でRaが粘土鉱物に固定されることが示唆された。

口頭

分子レベルの情報に基づいたラジウムの環境挙動解明

山口 瑛子; 永田 光知郎*; 小林 恵太; 田中 万也; 小林 徹; 谷田 肇; 矢板 毅; 吉村 崇*; 奥村 雅彦; 高橋 嘉夫*

no journal, , 

環境化学や核医学などの分野で重要な元素であるラジウム(Ra)については、安定同位体が存在しないため分光法の適用が難しく、水和構造でさえも十分に解明されていなかった。本研究では、Raの広域X線吸収微細構造(EXAFS)を測定し、Raの水和状態及び粘土鉱物への吸着状態を解明した。さらに人形峠旧ウラン鉱床周辺のコア試料分析を行い、環境中Raの挙動を調べた結果、分子レベルの吸着構造と整合する結果を得た。

口頭

In vitroで形成させたヒドロキシアパタイトに吸着したRa-226の局所構造解析

永田 光知郎*; 山口 瑛子; 小林 徹; 下条 晃司郎; 横山 啓一; 谷田 肇; 矢板 毅; 高橋 嘉夫*; 吉村 崇*

no journal, , 

ラジウム(Ra)はカルシウムと同族のアルカリ土類金属であるため、体内に取り込まれると骨に特異的に吸着する。Raを用いたがん治療はこの性質を利用しており、骨に転移したがんをターゲットに治療が行われる。今後、より効果的な薬を開発するには、骨に吸着したRaの化学状態の解明が必須である。本研究では、骨芽細胞を培養して得られたヒドロキシアパタイト(HAp)にRaを吸着させ、RaのL吸収端で広域X線吸収微細構造(EXAFS)測定を行うことで、その局所構造の情報を得た。また、合成Hapや同族のバリウムでの局所構造と比較した結果についても併せて報告する。

口頭

ラジウムの粘土鉱物への吸着構造解明とそのラジウムの環境挙動への示唆

山口 瑛子; 栗原 雄一*; 永田 光知郎*; 小林 恵太; 田中 万也; 小林 徹; 谷田 肇; 矢板 毅; 吉村 崇*; 奥村 雅彦; et al.

no journal, , 

ラジウム(Ra)は環境汚染や放射性廃棄物処理の観点から重要な元素である。しかし、安定同位体が存在せず扱いが難しいことから、比較的高濃度の試料が必要な分光法は適用できず、分子レベルでの情報は殆ど得られていなかった。本研究では、Raの広域X線吸収微細構造(EXAFS)を測定し、さらに第一原理計算を実施することで、Raは粘土鉱物の層間に脱水して吸着していることを明らかにした。この結果は、これまでの研究結果である環境試料の分析と整合的である。以上の結果は、粘土鉱物にRaが強く固定されることを示唆しており、Raの環境動態解明や環境中Raの除去手法開発等に資する。

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