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論文

A Science-based mixed oxide property model for developing advanced oxide nuclear fuels

加藤 正人; 沖 拓海; 渡部 雅; 廣岡 瞬; Vauchy, R.; 小澤 隆之; 上羽 智之; 生澤 佳久; 中村 博樹; 町田 昌彦

Journal of the American Ceramic Society, 107(5), p.2998 - 3011, 2024/05

Herein, a science-based uranium and plutonium mixed oxide (MOX) property model (Sci-M Pro) is derived for determining properties of MOX fuel and analyzing their performance as functions of Pu content, minor-actinide content, oxygen-to-metal ratio, and temperature. The property model is constructed by evaluating the effect of phonons and electronic defects on heat capacity and thermal conductivity of MOX fuels. The effect of phonons was evaluated based on experimental datasets related to lattice parameter, thermal expansion, and sound speeds. Moreover, the effect of electronic defects was determined by analyzing oxygen-potential data based on defect chemistry. Furthermore, the model evaluated the effect of the Bredig transition on the thermal properties of MOX fuel by analyzing the irradiation test results. The derived property model is applied to the performance code to analyze fast reactor fuel pins.

論文

Uranium-plutonium-americium cation interdiffusion in polycrystalline (U,Pu,Am)O$$_{2 pm x}$$ mixed oxides

Vauchy, R.; 松本 卓; 廣岡 瞬; 宇野 弘樹*; 田村 哲也*; 有馬 立身*; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*; 中村 博樹; 町田 昌彦; et al.

Journal of Nuclear Materials, 588, p.154786_1 - 154786_13, 2024/01

Diffusion couples made of dense polycrystalline (U,Pu,Am)O$$_{2 pm x}$$ oxides were annealed in various thermodynamic conditions (temperature, oxygen partial pressure), and for different durations. The associated actinide redistribution was quantified using Electron Probe Micro-Analysis (EPMA). Average diffusion profiles were obtained from elemental U, Pu, and Am X-ray maps and the resulting interdiffusion coefficients were calculated, then analyzed at the light of our model of point defect chemistry.

論文

Machine learning molecular dynamics reveals the structural origin of the first sharp diffraction peak in high-density silica glasses

小林 恵太; 奥村 雅彦; 中村 博樹; 板倉 充洋; 町田 昌彦; 浦田 新吾*; 鈴谷 賢太郎

Scientific Reports (Internet), 13, p.18721_1 - 18721_12, 2023/11

非晶質物質の構造因子に現れる鋭い第一ピークはFSDPと呼ばれ、非晶質物質中の中距離秩序構造を反映したものであると考えられているが、その構造的起源に関しては現在まで議論が続いている。今回、第一原理計算と同等の精度を持つ機械学習分子動力学を用いることにより、高密度シリカガラスにおけるFSDPの構造起源を解析した。まず、機械学習分子動力学を用いることにより、高密度シリカガラスの様々な実験データの再現に成功した。また、高密度シリカガラスにおけるFSDPの発達(減少)は、ガラス構造の圧縮に伴う、Si-O共有結合ネットワーク中のリング構造の変形挙動によって特徴付けられることを明らかにした。

論文

Level structures of $$^{56,58}$$Ca cast doubt on a doubly magic $$^{60}$$Ca

Chen, S.*; Browne, F.*; Doornenbal, P.*; Lee, J.*; Obertelli, A.*; 角田 佑介*; 大塚 孝治*; 茶園 亮樹*; Hagen, G.*; Holt, J. D.*; et al.

Physics Letters B, 843, p.138025_1 - 138025_7, 2023/08

$$^{57,59}$$Scからの1陽子ノックアウト反応を用いて、$$^{56}$$Caと$$^{58}$$Caのガンマ崩壊を観測した。$$^{56}$$Caでは1456(12)keVの$$gamma$$線遷移が、$$^{58}$$Caでは1115(34)keVの遷移が観測された。どちらの遷移も暫定的に$$2^{+}_{1} rightarrow 0^{+}_{gs}$$と割り当てられた。有効核子間相互作用をわずかに修正した広い模型空間での殻模型計算では、$$2^{+}_{1}$$準位エネルギー、2中性子分離エネルギー、反応断面積が実験とよく一致し、N=34閉殻の上に新しい殻が形成されていることを裏付けた。その構成要素である$$0_{f5/2}$$$$0_{g9/2}$$軌道はほぼ縮退しており、これは$$^{60}$$Caが二重魔法核である可能性を排除し、Ca同位体のドリップラインを$$^{70}$$Caあるいはそれ以上にまで広げる可能性がある。

論文

Superconducting spin reorientation in spin-triplet multiple superconducting phases of UTe$$_2$$

金城 克樹*; 藤林 裕己*; 松村 拓輝*; 堀 文哉*; 北川 俊作*; 石田 憲二*; 徳永 陽; 酒井 宏典; 神戸 振作; 仲村 愛*; et al.

Science Advances (Internet), 9(30), p.2736_1 - 2736_6, 2023/07

Superconducting (SC) state has spin and orbital degrees of freedom, and spin-triplet superconductivity shows multiple SC phases because of the presence of these degrees of freedom. However, the observation of spin-direction rotation occurring inside the SC state (SC spin rotation) has hardly been reported. Uranium ditelluride, a recently found topological superconductor, exhibits various SC phases under pressure: SC state at ambient pressure (SC1), high-temperature SC state above 0.5 gigapascal (SC2), and low-temperature SC state above 0.5 gigapascal (SC3). We performed nuclear magnetic resonance (NMR) and ac susceptibility measurements on a single-crystal uranium ditelluride. The b axis spin susceptibility remains unchanged in SC2, unlike in SC1, and decreases below the SC2-SC3 transition with spin modulation. These unique properties in SC3 arise from the coexistence of two SC order parameters. Our NMR results confirm spin-triplet superconductivity with SC spin parallel to b axis in SC2 and unveil the remaining of spin degrees of freedom in SC uranium ditelluride.

論文

Low-temperature magnetic fluctuations investigated by $$^{125}$$Te-NMR on the uranium-based superconductor UTe$$_2$$

藤林 裕己*; 金城 克樹*; 仲嶺 元輝*; 北川 俊作*; 石田 憲二*; 徳永 陽; 酒井 宏典; 神戸 振作; 仲村 愛*; 清水 悠晴*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 92(5), p.053702_1 - 053702_5, 2023/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Physics, Multidisciplinary)

To investigate the static and dynamic magnetic properties on the uranium-based superconductor UTe$$_2$$, we measured the NMR Knight shift $$K$$ and the nuclear spin lattice relaxation rate 1/$$T_1$$ in $$H//a$$ by $$^{125}$$Te-NMR on a $$^{125}$$Te-enriched single-crystal sample. 1/$$T_1$$$$T$$ in $$H//a$$ is much smaller than 1/$$T_1$$$$T$$ in $$H //b$$ and c, and magnetic fluctuations along each axis are derived from the 1/$$T_1$$$$T$$ measured in $$H$$ parallel to all three crystalline axes. The magnetic fluctuations are almost identical at two Te sites and isotropic at high temperatures, but become anisotropic below 40 K, where heavy-fermion state is formed.

論文

Large reduction in the $$a$$-axis knight shift on UTe$$_2$$ with $$T_c$$ = 2.1 K

松村 拓輝*; 藤林 裕己*; 金城 克樹*; 北川 俊作*; 石田 憲二*; 徳永 陽; 酒井 宏典; 神戸 振作; 仲村 愛*; 清水 悠晴*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 92(6), p.063701_1 - 063701_5, 2023/05

Spin susceptibility in the superconducting (SC) state was measured in the higher-quality sample of uranium-based superconductor UTe$$_2$$ by using Knight-shift measurements for a magnetic field $$H$$ along all three crystalline axes. In the higher-quality sample, the SC transition temperature $$T_c$$ is about 2.1 K, and the residual electronic term in the specific heat is almost zero. The NMR linewidth becomes narrower and is almost half of that in the previous sample with $$T_csim$$1.6 K when $$H//a$$ and $$c$$. Although the Knight-shift behavior was not so different from the previous results for $$H//b$$, and $$c$$, a large reduction in Knight shift along the $$a$$ axis was observed, in contrast with the previous $$a$$-axis Knight shift result. We discuss the origin of the difference between the previous and present results, and the possible SC state derived from the present results.

論文

機械学習分子動力学法による核燃料物質の高温物性評価

小林 恵太; 中村 博樹; 板倉 充洋; 町田 昌彦; 奥村 雅彦

まてりあ, 62(3), p.175 - 181, 2023/03

核燃料の研究開発において、原子炉運転時からシビアアクシデント時の融点付近に至る温度領域まで、核燃料物質の高温物性を把握することが必須となるが、その取扱いの困難さから、実験研究を行うことは容易ではない。一方、シミュレーション研究は安全に実施可能であるが、高温物性評価のために必要である、高精度な大規模構造の長時間シミュレーションは、従来のシミュレーション手法では、実施が難しかった。我々は、最近開発された機械学習技術を応用して高精度な大規模構造の長時間シミュレーションが実施可能な「機械学習分子動力学法」を用いて、酸化トリウムの高温熱物性評価に成功した。本稿は、機械学習分子動力学法と我々の研究成果について概説する。

論文

Change of superconducting character in UTe$$_{2}$$ induced by magnetic field

金城 克樹*; 藤林 裕己*; 北川 俊作*; 石田 憲二*; 徳永 陽; 酒井 宏典; 神戸 振作; 仲村 愛*; 清水 悠晴*; 本間 佳哉*; et al.

Physical Review B, 107(6), p.L060502_1 - L060502_5, 2023/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:92.2(Materials Science, Multidisciplinary)

UTe$$_2$$ is a recently discovered spin-triplet superconductor. One of the characteristic features of UTe$$_2$$ is a magnetic field ($$H$$)-boosted superconductivity above 16 T when H is applied exactly parallel to the $$b$$ axis. To date, this superconducting (SC) state has not been thoroughly investigated, and the SC properties as well as the spin state of this high-$$H$$ SC (HHSC) phase are not well understood. In this letter, we performed AC magnetic susceptibility and nuclear magnetic resonance measurements and found that, up to 24.8 T, the HHSC state has bulk nature and is quite sensitive to the $$H$$ angle and that its SC character is different from that in the low-$$H$$ SC (LHSC) state. The dominant spin component of the spin-triplet pair is along the $$a$$ axis in the LHSC state but is changed in the HHSC state along the $$b$$ axis. Our results indicate that $$H$$-induced multiple SC states originate from the remaining spin degrees of freedom.

論文

Correlations for the specific heat capacity of (U$$_x$$Pu$$_{1-x}$$)$$_{1-y}$$Gd$$_y$$O$$_{2-z}$$ derived from molecular dynamics

Galvin, C. O. T.*; 町田 昌彦; 中村 博樹; Andersson, D. A.*; Cooper, M. W. D.*

Journal of Nuclear Materials, 572, p.154028_1 - 154028_8, 2022/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Materials Science, Multidisciplinary)

UO$$_2$$は多くの原子炉で使用される主要燃料で、運転開始時に炉心の出力分布を平準化するためにGd$$_2$$O$$_3$$を燃焼吸収体として加えるのが一般的である。本研究では、分子動力学シミュレーションにより、酸素空孔形成とU$$^{4+}$$からU$$^{5+}$$への酸化という二つの電荷保存機構を介して、カチオンサイトにGd$$^{3+}$$をドープしたPuO$$_2$$, UO$$_2$$, (U,Pu)O$$_2$$ MOxについて比熱の計算を行った。PuO$$_2$$とUO$$_2$$の比熱は、1800K以上の高温で明確なピークを示し、他の研究とよく一致することが示された。Gd$$^{3+}$$を加えたところ、ピークの高さはそれぞれの成分のものより低下した。さらに、(U$$_x$$Pu$$_{1-x}$$)$$_{1-y}$$Gd$$_y$$O$$_{2-z}$$の比熱に対して解析的なフィット式を作成し、分子動力学データと比較することにより、この式を検証した。

論文

"Southwestern" boundary of the $$N = 40$$ island of inversion; First study of low-lying bound excited states in $$^{59}$$V and $$^{61}$$V

Elekes, Z.*; Juh$'a$sz, M. M.*; Sohler, D.*; Sieja, K.*; 吉田 数貴; 緒方 一介*; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; Achouri, N. L.*; 馬場 秀忠*; et al.

Physical Review C, 106(6), p.064321_1 - 064321_10, 2022/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Physics, Nuclear)

$$^{59}$$Vと$$^{61}$$Vの低励起準位構造を初めて探索した。$$^{61}$$Vについては中性子ノックアウト反応と陽子非弾性散乱が、$$^{59}$$Vについては中性子ノックアウト反応データが得られた。$$^{59}$$Vについては4つ、$$^{61}$$Vについては5つの新たな遷移が確認された。Lenzi-Nowacki-Poves-Sieja (LNPS)相互作用に基づく殻模型計算との比較によって、それぞれの同位体について確認されたガンマ線のうち3つが、first 11/2$$^{-}$$状態とfirst 9/2$$^{-}$$状態からの崩壊と決定された。$$^{61}$$Vについては、($$p$$,$$p'$$)非弾性散乱断面積は四重極変形と十六重極変形を想定したチャネル結合法により解析されたが、十六重極変形の影響により、明確に反転の島に属するとは決定できなかった。

論文

Extended $$p_{3/2}$$ neutron orbital and the $$N = 32$$ shell closure in $$^{52}$$Ca

Enciu, M.*; Liu, H. N.*; Obertelli, A.*; Doornenbal, P.*; Nowacki, F.*; 緒方 一介*; Poves, A.*; 吉田 数貴; Achouri, N. L.*; 馬場 秀忠*; et al.

Physical Review Letters, 129(26), p.262501_1 - 262501_7, 2022/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:29.72(Physics, Multidisciplinary)

$$sim$$230MeV/nucleonでの$$^{52}$$Caからの中性子ノックアウト反応が$$gamma$$線分光と行われ、$$1f_{7/2}$$$$2p_{3/2}$$軌道からの中性子ノックアウト反応の運動量分布が測定された。断面積は$$N=32$$の閉殻と整合し、Ca同位体での$$N=28$$$$N=34$$閉殻と同程度に強い閉殻であることが確認された。運動量分布の分析から$$1_{f7/2}$$$$2p_{3/2}$$軌道の平均二乗根半径の差は0.61(23)fmと決定され、これはmodified-shell-modelによる予言の0.7fmと整合した。これは、中性子過剰なCa同位体での$$2p_{3/2}$$軌道半径が大きいことが、中性子数にしたがって線形的に荷電半径が増える意外な現象の原因であることを示唆している。

論文

Materials science and fuel technologies of uranium and plutonium mixed oxide

加藤 正人; 町田 昌彦; 廣岡 瞬; 中道 晋哉; 生澤 佳久; 中村 博樹; 小林 恵太; 小澤 隆之; 前田 宏治; 佐々木 新治; et al.

Materials Science and Fuel Technologies of Uranium and Plutonium mixed Oxide, 171 Pages, 2022/10

プルトニウム燃料を使用した革新的で先進的な原子炉が各国で開発されている。新しい核燃料を開発するためには、照射試験が不可欠であり、核燃料の性能と安全性を実証する必要がある。照射試験を補完する技術として、照射挙動を正確にシミュレートする技術を開発できれば、核燃料の研究開発にかかるコスト,時間,労力を大幅に削減でき、核燃料の照射挙動をシミュレーションすることで、安全性と信頼性を大幅に向上させることができる。核燃料の性能を評価するためには、高温での燃料の物理的および化学的性質を知る必要がある。そして、照射中に発生するさまざまな現象を記述した行動モデルの開発が不可欠である。以前の研究開発では、モデル開発の多くの部分で、フィッティングパラメータを使用した経験的手法が使用されてきた。経験的手法では、データがない領域では非常に異なる結果が得られる可能性がある。したがって、この研究では、燃料の基本的な特性を組成と温度に外挿できる科学的記述モデルを構築し、モデルが適用される照射挙動分析コードの開発を行った。

論文

Machine learning molecular dynamics simulations toward exploration of high-temperature properties of nuclear fuel materials; Case study of thorium dioxide

小林 恵太; 奥村 雅彦; 中村 博樹; 板倉 充洋; 町田 昌彦; Cooper, M. W. D.*

Scientific Reports (Internet), 12(1), p.9808_1 - 9808_11, 2022/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:73.76(Multidisciplinary Sciences)

核燃料の一つであるトリウム酸化物に対し、機械学習分子動力学法を用い、その高温物性を調査した。様々な交換汎関数により第一原理計算を実施し、ニューラルネットによりその結果を学習することにより機械学習力場を構築した。特にSCANと呼ばれる交換汎関数を用いた第一原理計算結果を学習することにより得られた機械学習力場は、ラムダ転移温度や融点を含め、比較可能な実験データの多くに対し高精度な結果を示した。

論文

ふげん及びもんじゅの廃止措置への取組みについて

伊藤 健司; 近藤 哲緒; 中村 保之; 松野 広樹; 長沖 吉弘; 佐久間 祐一

デコミッショニング技報, (63), p.1 - 26, 2022/05

新型転換炉原型炉ふげんは、平成20年2月に廃止措置計画の認可を受け廃止措置段階に移行した。高速増殖原型炉もんじゅは、平成30年3月に廃止措置計画の認可を受け廃止措置段階に移行した。平成30年4月に敦賀地区の廃止措置業務を統括する敦賀廃止措置実証本部を新設し、ユニークな2つの原子炉の廃止措置を安全かつ着実に進めている。本報告では、「ふげん」及び「もんじゅ」における廃止措置計画の概要及び廃止措置工事等の実施状況について紹介する。

論文

Drastic change in magnetic anisotropy of UTe$$_2$$ under pressure revealed by $$^{125}$$Te-NMR

金城 克樹*; 藤林 裕己*; 仲嶺 元輝*; 北川 俊作*; 石田 憲二*; 徳永 陽; 酒井 宏典; 神戸 振作; 仲村 愛*; 清水 悠晴*; et al.

Physical Review B, 105(14), p.L140502_1 - L140502_5, 2022/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:69.66(Materials Science, Multidisciplinary)

To investigate the normal-state magnetic properties of UTe$$_2$$ under pressure, we perform $$^{125}$$Te nuclear magnetic resonance (NMR) measurements up to 2 GPa. Below 1.2 GPa, the b-axis NMR Knight shift shows a broad maximum at the so-called $$T_{chi, max}$$ on cooling, which is consistent with the magnetization measurement under pressure. $$T_{chi, max}$$ decreases with increasing pressure and disappears at the critical pressure $$P_c$$= 1.7 GPa, above which superconductivity is destroyed.

論文

A First glimpse at the shell structure beyond $$^{54}$$Ca; Spectroscopy of $$^{55}$$K, $$^{55}$$Ca, and $$^{57}$$Ca

小岩井 拓真*; Wimmer, K.*; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; Barbieri, C.*; Duguet, T.*; Holt, J. D.*; 宮城 宇志*; Navr$'a$til, P.*; 緒方 一介*; et al.

Physics Letters B, 827, p.136953_1 - 136953_7, 2022/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:54.36(Astronomy & Astrophysics)

中性子過剰核$$^{54}$$Caでは、新魔法数34が発見されて以来、その構造を知るために多くの実験がなされてきたが、それを超える中性子過剰核の情報は全く知られてこなかった。本論文では、理化学研究所RIBFにて$$^{55}$$K, $$^{55}$$Ca, $$^{57}$$Caの励起状態から脱励起するガンマ線を初めて観測した結果を報告した。それぞれ1つのガンマ線しか得られなかったものの、$$^{55}$$Kおよび$$^{55}$$Caのデータは、それぞれ、陽子の$$d_{3/2}$$$$s_{1/2}$$軌道間のエネルギー差、中性子の$$p_{1/2}$$$$f_{5/2}$$軌道間のエネルギー差を敏感に反映し、両方とも最新の殻模型計算によって200keV程度の精度で再現できることがわかった。また、1粒子状態の程度を特徴づける分光学的因子を実験データと歪曲波インパルス近似による反応計算から求め、その値も殻模型計算の値と矛盾しないことがわかった。

論文

第3回日本放射線安全管理学会・日本保健物理学会合同大会印象記

渡邊 裕貴; 辻 智也; 廣田 誠子*; 外間 智規; 中嶌 純也; 辻口 貴清*; 木村 建貴*; 小池 弘美*; 中村 夏織*; 桑田 遥*; et al.

保健物理(インターネット), 57(1), p.54 - 64, 2022/03

本報告は、2021年12月1日から12月3日の3日間にかけて開催された第3回日本放射線安全管理学会・日本保健物理学会合同大会の概要について報告するものである。なお、本大会は、日本放射線安全管理学会第20回学術大会、日本保健物理学会第54回研究発表会にあたり、金沢市で実施される予定であったが、COVID-19の感染状況を鑑み、Webでの開催となった。

論文

Defect equilibria and thermophysical properties of CeO$$_{2-x}$$ based on experimental data and density functional theory calculation result

渡部 雅; 中村 博樹; 鈴木 紀一; 町田 昌彦; 加藤 正人

Journal of the American Ceramic Society, 105(3), p.2248 - 2257, 2022/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:7.37(Materials Science, Ceramics)

CeO$$_{2}$$のバンドギャップ,フレンケル欠陥生成エネルギー及び欠陥移動エネルギーを決定するため、DFTシュミュレーションによる評価を行った。バンドギャップ及びフレンケル欠陥生成エネルギーは欠陥平衡を解析するために使用した。欠陥平衡の酸素分圧依存性は酸素ポテンシャルの実験データとDFT計算に基づいて評価し、Brouwer図を導出した。フレンケル欠陥、電子-正孔対等の欠陥形成エネルギーを決定し、酸素拡散係数,電気伝導率,比熱容量及び熱伝導率の評価に用いた。これらの物性値のメカニズムについての理解を深めるため欠陥化学に基づく議論を行い、物性値の関係を系統的に記述した。

論文

Slow electronic dynamics in the paramagnetic state of UTe$$_2$$

徳永 陽; 酒井 宏典; 神戸 振作; 芳賀 芳範; 常盤 欣文; Opletal, P.; 藤林 裕己*; 金城 克樹*; 北川 俊作*; 石田 憲二*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 91(2), p.023707_1 - 023707_5, 2022/02

 被引用回数:11 パーセンタイル:92.14(Physics, Multidisciplinary)

ウラン系の強磁性超伝導体で議論されてきた、「強磁性ゆらぎによるスピン三重項超伝導対の形成」および「強磁性ゆらぎを介した磁場による対形成引力の制御」というコンセプトがUTe$$_2$$においても成り立つことを期待させる。しかしその一方、$$_2$$では静的な強磁性秩序は存在せず、低温の磁気状態がこれまでのウラン系強磁性超伝導体にどこまで近いのかという点については疑問を持たれていた。実際、最近の中性子散乱実験では、比較的高温側から反強磁性に近いq=0.57という波数を持った磁気ゆらぎの発達が示されている。本研究では$$^{125}$$Te-NMR実験により低温で非常に遅いゆっくりとした揺らぎが発達する様子を捉えることに成功した。このことはこの系の低温における強い相関の発達を示唆している。

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