Modeling of diffusive mass transport in micropores in cement based materials

山口 徹治; 根岸 久美*; 星野 清一; 田中 忠夫

Cement and Concrete Research, 39(12), p.1149 - 1155, 2009/12

https://doi.org/10.1016/j.cemconres.2009.08.012

放射性廃棄物処分の長期安全評価においてセメント系材料からのアルカリ成分の溶出を評価するため、セメント系材料中の微小間隙を介する物質拡散現象をモデル化した。まず、間隙構造に関する既往の知見に基づき、物質移動に有効な間隙の量を評価する物質移動間隙モデルを開発した。セメントペースト硬化体の間隙構造を観察し、画像解析することにより、このモデルの妥当性を提示した。さらに、セメントペースト硬化体中におけるトリチウム水の有効拡散係数を実験的に取得し、物質移動間隙率に比例することを示した。セメント系材料中の拡散係数を、細孔拡散モデルに調和的に評価するモデルを完成した。

Modeling of pH elevation due to the reaction of saline groundwater with hydrated ordinary Portland cement phases

本田 明; 増田 賢太; 中西 博*; 藤田 英樹*; 根岸 久美*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1124, p.365 - 372, 2009/00

The pH elevation due to the reaction of saline groundwaters with hydrated ordinary Portland cement phases was modeled. The pH elevation is attributed to hydroxyil ion generation accompanied with the precipitation of Friedel's salt from the reaction of portlandite and hydrogarnet with chloride ions. The pH elevation was confirmed using actual hydrated OPC phases. However, in this case the pH elevation was lower than expected in this case. This deviation can be explained by the residual aluminum, after being consumed as AFt and AFm, not being wholly assigned to hydrogarnet and a better agreement between the thermodynamic calculations and the experimentally measured results can be made assuming a fraction of aluminum is incorporated into the CSH gel phase.

Development and verification of a reactive transport model for long-term alteration of bentonite-cement-seawater systems

山口 徹治; 山田 文香; 根岸 久美*; 星野 清一; 向井 雅之; 田中 忠夫; 中山 真一

Physics and Chemistry of the Earth, 33(Suppl.1), p.S285 - S294, 2008/00

ベントナイトとセメントが共存する放射性廃棄物処分場の人工バリアシステムの長期的な変質を評価することは安全評価上重要である。これまでに実施してきた研究成果に基づく評価手法整備をさらに進めるため、本研究ではまず、セメント系材料の変質で生成する可能性のある鉱物を既往の知見から選定し、二次鉱物生成モデルを作成した。セメント硬化体の変質試験を実施して、このモデルを検証した。また、既に開発していたベントナイトの透水係数モデルに、温度に依存する粘性項を付加し、この新しいモデルを原環センターが報告していた80Cにおける透水試験の推移と照合することで検証した。さらにこれらのモデルを用いて、セメントとベントナイトが共存する人工バリアシステムの10,000年間に渡る変質を解析し、その計算結果を詳細に検討することにより、温度が変質挙動に強く影響すること、変質はベントナイト中の主要な鉱物の溶解速度が遅いことや、拡散でしか物質が移行しないことにより制限されること、はじめの1,000年間に比べてその後は変質速度が有意に遅くなること、地下水中の塩濃度は変質挙動に複雑な影響を与えることなどを見いだした。

Long-term alteration of bentonite; For safety evaluation of deep geological disposal

田中 忠夫; 坂本 好文; 山口 徹治; 高澤 真由美; 赤井 政信; 根岸 久美; 飯田 芳久; 中山 真一

JAERI-Conf 2005-007, p.105 - 110, 2005/08

https://jopss.jaea.go.jp/pdfdata/JAERI-Conf-2005-007.pdf

放射性廃棄物処分場で使用されるセメント系材料に起因する高アルカリ性環境により、ベントナイト系緩衝材の主要な成分であるモンモリロナイトは溶解変質する。放射性廃棄物地層処分の長期安全評価において求められるのは、放射性廃棄物処分場で使われるベントナイト-砂混合土圧縮体の透水係数の長期的な変化の予測である。「緩衝材透水係数の長期的な変化」の予測を目的としたベントナイト長期変質の定量化は、圧縮体,粉体ベントナイトなど種々の供試体の使用並びにバッチ実験,カラム実験など種々の手法で蓄積した知見に基づき整合性ある検討が行われるべきである。本報告では、実験システムの違いにより得られる知見の特徴や効果的な利用のあり方を整理するとともに、整合性ある実験研究アプローチを提案した。

Experimental and modeling study to predict long-term alteration of bentonite buffer materials with alkaline groundwater

高澤 真由美; 根岸 久美; 坂本 好文; 赤井 政信; 山口 徹治; 飯田 芳久; 田中 忠夫; 中山 真一

JAERI-Conf 2005-007, p.236 - 241, 2005/08

https://jopss.jaea.go.jp/pdfdata/JAERI-Conf-2005-007.pdf

処分場構造材であるセメントの溶出に起因するアルカリ性地下水はベントナイト系緩衝材を変質させ、その物理的隔離機能である止水性を長期的に低下させる可能性がある。そこで、高アルカリ水溶液によるベントナイトの変質を定量化し、止水性の変化を把握することを目的に、変質試験,アルカリ拡散試験,透水係数測定・調査を実施した。また、セメントの二次鉱物生成モデルとセメント内の空隙モデルを明らかにする実験を始めた。これらの試験・検討から得られる知見を結びつけて、ベントナイト系緩衝材の透水性について長期的な予測解析を行う。これらの、ベントナイト系緩衝材における地球化学的反応とベントナイト系緩衝材が変質することによる物理的パラメータの変化を考慮した物質移行を連成させた解析コードを整備した。

セメント系材料の水理・力学特性の変遷に関する研究II(概要)

武井 明彦*; 大和田 仁*; 藤田 英樹*; 根岸 久美*; 日比谷 啓介*; 横関 康祐*; 渡邉 賢三*

JNC TJ8400 2003-047, 120 Pages, 2003/02

JNC-TJ8400-2003-047.pdf:4.46MB

セメント系材料の変遷はベントナイトや岩盤の変遷にも大きな影響を与える。本研究ではニアフィールド水理場の長期的変遷評価システムモデル構築のためのデータ取得を目的とし、通水法ならびに浸漬法によってセメント系材料の変質供試体を作製しその物理的・化学的特性を評価した。また、モデル化に必要な「変遷指標間の関係」を確認した。研究成果を以下に示す。1 水セメント比85%ならびに105%のセメントペーストを試料として、通水法による劣化過程での各特性の変化を取得した。液固比500 にて試料全体のCa の約60%が溶出し、ポルトランダイトの溶脱が固相の力学特性や空隙率の変遷に大きく寄与していることがわかった。しかしながら、劣化部のCa 溶出率は通水初期の段階から60%以上の高い値となり、力学特性との間には信頼性の高い関係を導くことは困難であった。一方、空隙率および透水係数と圧縮強度との間には高い相関性が認められ、モデル化に有効である可能性が示された。またビッカース硬度もCa 溶出率との間の相関性は低かったが、圧縮強度や水理特性との間には相関性が認められた。2 水セメント比が40%から105%までのセメントペースト試料をイオン交換水に浸漬し、拡散による物理特性(透水係数、圧縮強度)変化について実験的に検討した。その結果、空隙率は、浸漬64 週で初期値より1020%程度増加することが分かった。また、カルシウム溶出率と空隙率の関係と、空隙率と透水係数の既往の検討結果を用い、カルシウム溶出時の透水係数を推定した。ビッカース硬度は、水と接していた表面近傍で低下する結果となり、浸漬期間が長く、水セメント比の大きい方がその低下領域が大きいことが分かった。また、ビッカース硬度や空隙率と力学特性(圧縮強度、ヤング係数)の関係を用い、カルシウム溶出時の力学特性を推定する手法を提案した。これらの結果から、通水法と浸漬法相互のデータを補完する可能性が示された。また、各変遷指標間の関係から、水理・力学特性に関するモデル化手法の方向性を示した。

セメント系材料に対する硝酸塩等の影響評価II; 概要

武井 明彦*; 大和田 仁*; 藤田 英樹*; 根岸 久美*

JNC TJ8400 2003-042, 67 Pages, 2003/02

JNC-TJ8400-2003-042.pdf:4.7MB

セメント系材料に対する硝酸塩およびその変遷物質の影響を評価するため、1M NaNO3または1M NaNO3-0.5M NH3混合水溶液による液透過試験を実施した。pHが約12.5でポルトランダイトと平衡していると考えられる期間中、1M NaNO3の場合は、イオン交換水の場合に比べてCaの溶出が促進され、浸出液中のCa濃度は約1.5倍であった。NH3の影響は認められなかった。固相側のCa溶脱領域には、Naの濃集が認められた。

Development of a coupled mass-transport/chemical reaction code for simulating variation in hydraulic conductivity of bentonite buffer in radioactive waste disposal

山田 文香; 山口 徹治; 前田 敏克; 水野 大; 坂本 好文*; 根岸 久美*; 田中 忠夫; 飯田 芳久

no journal, , 

放射性廃棄物処分場で使用されるセメント系材料を起源とする高アルカリ環境では、廃棄物処分システムにおいて重要な人工バリアとして期待されるベントナイト系緩衝材の長期的な劣化が懸念されている。本研究では、緩衝材の重要なバリア機能である止水性の長期的な変動を予測するため、ベントナイトの変質速度,アルカリ成分の拡散挙動,透水係数に及ぼす溶液組成の影響等を実験により定式化するとともに、緩衝材内における物質移動現象と化学反応現象を連成解析するためのコード(MC-BENT)を開発した。MC-BENTは、実験で得られた定量式を用いて、緩衝材内における止水性の時間・空間的な分布を解析可能とする。ベントナイトの変質速度等で得られた溶液組成や鉱物組成の変遷をMC-BENTで再現計算するなど、コードの検証を実施している。

放射性廃棄物処分の長期的評価のための実験的研究; 2006年の現状

田中 忠夫; 山口 徹治; 飯田 芳久; 木村 祐一郎; 瀧 洋; 藤原 武; 上田 正人*; 向井 雅之; 山田 文香; 水野 大; et al.

no journal, , 

地層処分の安全評価における評価期間は数千年以上の長期に及ぶため、評価結果には種々の不確かさが含まれる。本研究は、安全評価結果との相関が高く、しかも現在の知見では不確かさが大きいパラメータについてデータを取得し、パラメータの不確かさを定量化して確率論的安全評価の信頼性向上に資することを目的に実施している。本報告では平成17年度に得た主な成果を発表する。核種移行データ取得に関する研究では、ニオブ溶解度試験及びベントナイト内ヨウ素等拡散試験を進め、地下水や間隙水の組成変動に伴う溶解度及び拡散係数の不確かさを定量的に示した。また、岩石に対するセシウムの分配係数への硝酸塩及び塩水の影響を評価するためのデータを取得した。人工バリア材の長期変質に関する研究では、セメント変質に伴う間隙水組成及び間隙構造の変化を調べるセメント浸漬・拡散試験を実施するとともに、変質挙動及び拡散挙動をモデル化した。また、ベントナイト系緩衝材の長期バリア性能を評価するために整備した計算コード及び実験的に決定した評価パラメータ変動の定量式を用いて、緩衝材中透水係数の時間空間的変動の予測計算結果を例示した。

放射性廃棄物処分の長期的評価のための実験的研究; 2007年の現状, セメント系材料の変質評価モデルの構築に関する取り組み

星野 清一; 山田 文香; 根岸 久美*; 向井 雅之; 飯田 芳久; 山口 徹治; 田中 忠夫; 中山 真一

no journal, , 

地層処分システムやTRU廃棄物処分システムにおいてバリア材として期待されているベントナイト系緩衝材の長期性能は、廃棄物固型化材や充てん材等で多用されるセメント系材料から浸出する高アルカリ等セメント成分との反応によって低下することが懸念されている。本研究では、セメント成分の時間,空間的な浸出挙動を評価するため、セメント系材料の長期的な変質とそれに伴う物質移動性の変遷をモデル化するとともに、実験結果との比較によるモデルの検証を進めてきた。セメント系材料の長期的な変質については、地下水による鉱物相及び液相組成の変化を評価可能な二次鉱物生成モデルを構築するとともに、実験結果との整合性から妥当なモデルであることを示した。また、物質の移動性を評価するため、セメント系材料の変質と間隙率等の変化を評価できる間隙変遷モデルを開発した。これら2つのモデルを組み込んだ地球化学反応-物質移動連成解析コードにより、炭酸イオンによって徐々に変質するセメント硬化体の物質移動性(水の有効拡散係数)の変遷を評価した。コードで計算した有効拡散係数の絶対値は、実験結果とおおむね整合している一方で、その経時変化は必ずしも再現されておらず、現状モデルの改良の必要性が示唆された。本報告では、平成18年度までに得られたこれら一連の成果について発表する。