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論文

$$beta$$-MoO$$_{3}$$ whiskers in $$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc radioisotope production and $$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc extraction using hot atoms

Ngo, M. C.*; 藤田 善貴; 鈴木 達也*; Do, T. M. D.*; 関 美沙紀; 中山 忠親*; 新原 晧一*; 末松 久幸*

Inorganic Chemistry, 62(32), p.13140 - 13147, 2023/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

テクネチウム-99m($$^{rm 99m}$$Tc)は放射性医薬品として最も用いられるラジオアイソトープである。$$^{rm 99m}$$Tcは$$^{99}$$Moの娘核種であり、$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcの生成には核分裂(n, f)法と中性子捕獲(n, $$gamma$$)法が存在する。この内、(n, f)法は世界の生産量の約90%で使用されているが、高濃縮ウランの使用、高放射性廃棄物の発生、核不拡散の観点からも問題となっている。そこで、(n, $$gamma$$)法は、(n, f)法の代替法として開発が進められている。本研究では、熱蒸着法で作製した$$beta$$-MoO$$_{3}$$ウィスカーと$$alpha$$-MoO$$_{3}$$粒子を中性子照射して$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcを生成し、水に分散させることで$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcを抽出した。その結果、$$alpha$$-MoO$$_{3}$$と比較して、$$beta$$-MoO$$_{3}$$ウィスカーでは高い$$^{99}$$Mo抽出率が得られた。また、水に溶解した$$^{98}$$Mo濃度を比較した結果、サンプルから$$^{99}$$Moが水に移動するホットアトム効果を$$beta$$-MoO$$_{3}$$ウィスカーではより顕著に示した。本研究は、中性子捕捉法の照射ターゲットとして$$beta$$-MoO$$_{3}$$の使用を初めて実証したものであり、$$beta$$-MoO$$_{3}$$は、中性子捕捉によって$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcを生成し、水による放射性同位体抽出するための有望な照射ターゲットになると期待される。

論文

Two-step-pressurization method in pulsed electric current sintering of MoO$$_{3}$$ for production of $$^{99m}$$Tc radioactive isotope

末松 久幸*; 佐藤 壮真*; 中山 忠親*; 鈴木 達也*; 新原 晧一*; 南口 誠*; 土谷 邦彦

Journal of Asian Ceramic Societies (Internet), 8(4), p.1154 - 1161, 2020/12

 被引用回数:3 パーセンタイル:17(Materials Science, Ceramics)

$$^{99}$$Moと$$^{rm 99m}$$Tc核医学の製造として、照射ターゲットを製造するために三酸化モリブデン(MoO$$_{3}$$)ペレットが、一段および二段の加圧法によりパルス電流焼結で行われた。二段加圧法による550$$^{circ}$$Cでの相対密度は93.1%、一段加圧法による相対密度は76.9%であった。試料の温度は、パンチに熱電対を挿入することで直接測定した。二段加圧法により、ほぼ同じ金型でも試料温度は一段加圧法よりも高くなった。これは、電圧波形と電流波形から、2段階加圧法により試料の導電率が増加し、試料温度と相対密度が上昇すると考えられた。二段加圧法により、リサイクルされた粗粒$$^{98}$$Mo濃縮MoO$$_{3}$$粉末から低温でも高密度ターゲットを製作できる見通しを得た。

論文

Pyroelectric power generation with ferroelectrics (1-x)PMN-xPT

Kim, J.*; 山中 暁*; 中島 啓*; 加藤 孝典*; Kim, Y.*; 福田 竜生; 吉井 賢資; 西畑 保雄; 馬場 将亮*; 武田 雅敏*; et al.

Ferroelectrics, 512(1), p.92 - 99, 2017/08

 被引用回数:14 パーセンタイル:56.08(Materials Science, Multidisciplinary)

We have been investigating a novel electrothermodynamic cycle based on temporal temperature variations using the pyroelectric effect to utilize the waste heat as renewable energy. An improved generating performance with relaxer ferroelectric ceramics was achieved using 75Pb(Mg$$_{2/3}$$Nb$$_{1/3}$$)O$$_3$$-25PbTiO$$_3$$ which is well known for the high dielectric and pyroelectric properties. The potential was evaluated by using the hysteresis loops and generating properties are analyzed both in laboratory and engine dynamometer. Results showed 0.48 mW/cm$$^3$$ in engine dynamometer assessment, which is 3 times larger than the previous study using Pb(Zr,Ti)O$$_3$$.

論文

Relationship between the material properties and pyroelectric-generating performance of PZTs

山中 暁*; Kim, J.*; 中島 啓*; 加藤 孝典*; Kim, Y.*; 福田 竜生; 吉井 賢資; 西畑 保雄; 馬場 将亮*; 山田 昇*; et al.

Advanced Sustainable Systems (Internet), 1(3-4), p.1600020_1 - 1600020_6, 2017/04

プロジェクトとして取り組んできている自動車排ガスを用いた温度変化発電に関し、変換素子の材料選定等に重要となる性能指数について、素子の物理量の温度変化の測定を行うことで調べた。測定結果を用い、これまで提案されていたいくつかの性能指数の温度変化を詳しく調べて比較することで、$$F_D$$と呼ばれる指数が最も発電量との相関が高いことを示した。この指数には唯一誘電正接($$tandelta$$)が含まれており、誘電体内での電気エネルギー損失が重要であることを示唆する結果となっている。

論文

Novel electrothermodynamic power generation

Kim, Y.*; Kim, J.*; 山中 暁*; 中島 啓*; 小川 孝*; 芹沢 毅*; 田中 裕久*; 馬場 将亮*; 福田 竜生; 吉井 賢資; et al.

Advanced Energy Materials, 5(13), p.1401942_1 - 1401942_6, 2015/07

 被引用回数:18 パーセンタイル:60.39(Chemistry, Physical)

空中に廃棄されている自動車排ガスの廃熱の再利用は、現在社会のエネルギー問題の重要な位置を占めるが、その一つとして強誘電体(焦電体)の誘電・焦電効果を応用したエネルギー回生技術の研究が進められている。焦電体を自動車排ガス中に設置するとともに、エンジン運転に伴う熱振動に同期した電場を外部から加えることで、回生エネルギーは大幅に上昇する。本研究ではこの時用いる取り出し電気回路の改良を行うとともに、典型的な焦電体PbZr$$_x$$Ti$$_{1-x}$$O$$_3$$(PZT)を用いて実際に有効活用できる回生エネルギーが非常に小さいながらもプラスであることを初めて確認した。また回生運転と同時測定した時分割X線回折により、焦電体の結晶構造の変化やドメイン比といったミクロな機構に関する知見を得るとともに、さらに実機エンジンを用いた試験でも実際に有効活用できる回生エネルギーの取得を確認できた。

論文

The Self-regenerative "intelligent" catalyst for automotive emissions control

丹 功*; 谷口 昌司*; 田中 裕久*; 上西 真里*; 梶田 伸彦*; 西畑 保雄; 水木 純一郎; 新原 晧一*

Key Engineering Materials, 317-318, p.833 - 836, 2006/08

Pdが自己再生する、Coを使わないLaFePdO$$_{3}$$ペロブスカイト触媒が開発された。その金属粒子成長抑制能力と触媒活性がLaFeCoPdO$$_{3}$$と比較された。900$$^{circ}$$Cの排ガス中での耐久後にXAFSとTEMで観察し、LaFePdO$$_{3}$$のPdはナノサイズを維持しており、ライトオフ試験の結果も優秀であることが確認された。さらに触媒変換器のデザインも、実環境下において自己再生機能が最大限に発揮できるように検討された。

口頭

Spark plasma sintering of MoO$$_{3}$$ for production of $$^{99m}$$Tc by neutron irradiation

末松 久幸*; 佐藤 壮真*; 南口 誠*; 土谷 邦彦; 西方 香緒里; 鈴木 常生*; 中山 忠親*; 新原 晧一*

no journal, , 

プラズマ焼結MoO$$_{3}$$が、試験研究炉を用いた(n,$$gamma$$)法による$$^{98}$$Moから$$^{99m}$$Tc製造のために行われた。試験は、平均粒子径0.8$$mu$$m、純度99.99%のMoO$$_{3}$$粉末を用いて、直径20mmの黒鉛ダイの中に装荷し、加圧した。これを、プラズマ焼結装置に装着し、真空中、100$$sim$$200$$^{circ}$$C/minで500$$sim$$600$$^{circ}$$Cで焼結した。焼結体は、結晶構造同定のためのXRD分析、化学結合状態の分析のためのEELS分析及び結晶粒子径測定のためのSEM観察を行った。550$$^{circ}$$Cで焼結した試料について、焼結密度98%を得るとともに、$$^{99m}$$Tc抽出やMoリサイクルに適した十分な特性が得られた。

口頭

放射性同位元素製造用のための粗粒MoO$$_{3}$$粉末を用いた焼結評価

佐藤 壮真*; 南口 誠*; 鈴木 常生*; 中山 忠親*; 末松 久幸*; 新原 晧一*; 土谷 邦彦

no journal, , 

$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造のための照射ターゲットの開発として、粒径の細かい天然同位体存在比MoO$$_{3}$$粉末(平均粒径: 0.7$$mu$$m)を用いた、パルス通電加圧焼結法(PECS法)による高密度MoO$$_{3}$$ペレット製造の見通しが得られた。本研究は、リサイクルMoO$$_{3}$$粉末(平均粒径: 12.5$$mu$$m)を用いた焼結特性を把握するため、リサイクル粉末と同等の粒径を持つMoO$$_{3}$$粉末(平均粒径: 12.3$$mu$$m)を使用し、高密度MoO$$_{3}$$ペレットの試作を行った。その結果、PECS法により、真空中にて焼結温度575$$^{circ}$$C、焼結圧力40MPaの条件で、焼結密度90%以上となるMoO$$_{3}$$ペレットの製造が可能であることが確認できた。また、試作したMoO$$_{3}$$ペレットの結晶構造解析結果より、焼結体はMoO$$_{3}$$単相であることが分かった。

口頭

Two step pressurization in pulsed electric current sintering of MoO$$_{3}$$ for production of radioactive isotopes

末松 久幸*; 関 美沙紀*; 佐藤 壮真*; 南口 誠*; 土谷 邦彦; 西方 香緒里; 鈴木 常生*; 中山 忠親*; 新原 晧一*

no journal, , 

放射性同位元素である$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcは、核医学検査で多く使用されている。本研究では、(n, $$gamma$$)法による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造のための照射ターゲットとなる高密度MoO$$_{3}$$ペレットについて、パルス通電焼結法を用いた製造試験を行った。焼結条件として、加熱速度を100$$^{circ}$$C/分、焼結雰囲気を真空、焼結温度を450$$sim$$500$$^{circ}$$C、焼結圧力を0$$sim$$40MPaとして行った。その結果、焼結温度500$$^{circ}$$C、焼結圧力を二段階で変更することで、焼結密度94%以上の高密度ペレットの製作が可能であることを明らかとした。

口頭

Pulsed Electric Current Sintering of MoO$$_{3}$$ for Production of Radioactive Isotopes

末松 久幸*; 佐藤 壮真*; 関 美沙紀*; 南口 誠*; 西方 香緒里; 鈴木 善貴; 土谷 邦彦; 鈴木 常生*; 中山 忠親*; 新原 晧一*

no journal, , 

$$^{99m}$$Tcは核医学検査で使用されている放射性同位元素である。本研究では(n, $$gamma$$)法による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造開発として、パルス通電焼結法を用いた高密度MoO$$_{3}$$ペレットの製造開発を行っている。試験は、加熱速度100$$^{circ}$$C/分(真空中)、焼結温度500-600$$^{circ}$$C、焼結保持時間5分を基本的条件とし、焼結圧力10及び40MPaの2ステップ負荷法及び40MPaの単一ステップ焼結を行った。その結果、焼結温度550$$^{circ}$$Cにて、2ステップ負荷法では焼結密度93%、単一ステップ焼結では焼結密度78%となり、2ステップ負荷法にて目標焼結密度(90%)を達成する高密度ペレットの製造が可能であることを明らかとした。

口頭

Nuclide separation by water for development of $$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc generator for medical

関 美沙紀*; 末松 久幸*; 中山 忠親*; 鈴木 常生*; 新原 晧一*; 鈴木 達也*; 土谷 邦彦; Duong Van, D.*

no journal, , 

テクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)は、核医学検査として世界で広く用いられており、放射化法によって製造する計画がある。照射ターゲットとして、三酸化モリブデン(MoO$$_{3}$$)が使用され、水酸化ナトリウムで溶解し、分離することが考えられている。本研究では、MoO$$_{3}$$から直接純水で抽出する方法を考案し、その特性を調べた。その結果、照射したMoO$$_{3}$$の純水への溶解率は16.7%と、未照射MoO$$_{3}$$より高くなることを明らかにした。

口頭

Isotope production using novel MoO$$_{3}$$ targets; Contribution by vietnamese institutes, staffs and students

末松 久幸*; Ngo, M. C.*; Quach, N. M.*; 藤田 善貴; Do, T. M. D.*; 中山 忠親*; 鈴木 達也*; Nguyen, V. T.*; 新原 晧一*

no journal, , 

放射性医薬品はさまざまな医療診断/治療に使用されており、その市場は15年間で10倍に成長している。その中でガンマ線診断に広く使用される$$^{99m}$$Tcの原料である$$^{99}$$Moは、現在高濃縮ウランを原子炉で照射することで核分裂生成物として生成されている。しかし、核不拡散の観点からウランの低濃縮化が世界的に進んでおり、$$^{98}$$Mo(n,$$gamma$$)$$^{99}$$Mo反応による$$^{99}$$Mo製造が注目されている。本研究では、中性子照射ターゲットとしてMoO$$_{3}$$の低温相である$$beta$$-MoO$$_{3}$$が、ホットアトム効果によりターゲットから水への$$^{99}$$Moの拡散を促進することを明らかにした。この現象を利用することで、$$^{99}$$Moおよび$$^{99m}$$Tcの安定供給に貢献できる。本成果では、ベトナム原子力研究所のダラット原子炉において$$alpha$$-MoO$$_{3}$$粉末ターゲットを用いた初の核反応中・水分散実験を実施し、ホットアトム効果を確認した後、ベトナムの学生と職員が新たに$$beta$$-MoO$$_{3}$$ウィスカーターゲットを用いることで水への拡散効率を飛躍的に向上させた。本研究における彼らの貢献についてプレゼンテーションで説明する。

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