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鳥越 秀平*; 服部 崇幸*; 樹神 克明; 本田 孝志*; 佐賀山 基*; 池田 一貴*; 大友 季哉*; 仁谷 浩明*; 阿部 仁*; 村川 寛*; et al.
Physical Review B, 98(13), p.134443_1 - 134443_7, 2018/10
被引用回数：11 パーセンタイル：52.03(Materials Science, Multidisciplinary)In the spinel titanate MgTi
O
, the tetragonal phase collapses upon substitution of a tiny amount of Mg ion at the Ti site, and the cubic phase with the geometrical frustration is resurrected. The atomic pair distribution function (PDF) and the extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) reveal the nanoscale structural fluctuation, in which the Ti atomic displacement has the two-in two-out configuration in the cubic phase. We argue that the geometrical frustration plays an essential role in the collapse of the tetragonal phase and the resultant nanoscale ice-type structural fluctuation.
林 好一*; 大山 研司*; 八方 直久*; 松下 智裕*; 細川 伸也*; 原田 正英; 稲村 泰弘; 仁谷 浩明*; 宍戸 統悦*; 湯葢 邦夫*
Science Advances (Internet), 3(8), p.e1700294_1 - e1700294_7, 2017/08
Local structures around impurities in solids provide important information for understanding the mechanisms of material functions, because most of them are controlled by dopants. For this purpose, the X-ray absorption fine structure method, which provides radial distribution functions around specific elements, is most widely used. However, a similar method using neutron techniques has not yet been developed. If one can establish a method of local structural analysis with neutrons, then a new frontier of materials science can be explored owing to the specific nature of neutron scattering-that is, its high sensitivity to light elements and magnetic moments. Multiple-wavelength neutron holography using the time-of-flight technique with pulsed neutrons has great potential to realize this. We demonstrated multiple-wavelength neutron holography using a Eu-doped CaF
single crystal and obtained a clear three-dimensional atomic image around trivalent Eu substituted for divalent Ca, revealing an interesting feature of the local structure that allows it to maintain charge neutrality. The new holography technique is expected to provide new information on local structures using the neutron technique.
伊藤 孝憲*; 森 昌史*; 犬飼 学*; 仁谷 浩明*; 山本 孝*; 宮永 崇史*; 井川 直樹; 北村 尚斗*; 石田 直哉*; 井手本 康*
Photon Factory News, 33(1), p.18 - 24, 2015/05
固体酸化物型燃料電池の電解質に用いられる安定化ジルコニアにおいて、長時間アニールによる結晶構造、局所構造への影響をマルチプローブ(放射光, 中性子, 第一原理計算)によって考察した。放射光X線,中性子回折を用いたリートベルト解析、最大エントロピー法解析の結果から、アニールすることで、周期的構造が秩序的となる場合と無秩序的になる場合があることが分かった。一方、X線吸収スペクトルと第一原理計算によると、アニールによってZrO
が歪むことが確認された。これらの結果から、アニールによる導電率の低下は周期的構造が関係していると考えられる。
伊藤 孝憲*; 森 昌史*; 犬飼 学*; 仁谷 浩明*; 山本 孝*; 宮永 崇史*; 井川 直樹; 北村 尚斗*; 石田 直哉*; 井手本 康*
Journal of Physical Chemistry C, 119(16), p.8447 - 8458, 2015/04
被引用回数：18 パーセンタイル：50.75(Chemistry, Physical)放射光X線や中性子線回折によるリートベルト解析・最大エントロピー法解析、X線吸収スペクトル法と第一原理計算を併用することによって、2種類のジルコニア((Zr
Y
)Oおよび(Zr
Sc
Ce
)O)の結晶構造や局所構造に対するアニーリング効果の相違を調べた。これらジルコニアは共に空間群
-3
で、大きな原子変位パラメータを持つ立方晶構造であるが、(ZrY)Oはアニーリングによって原子変位パラメータが減少し、結晶中の電子は、Zr/酸素サイトに集まる傾向を示した。一方、(ZrScCe)Oではこれとは逆の傾向を示した。これらの傾向の違いは、(ZrY)Oではアニーリングによってジルコニア結晶を構成するZrO多面体では局所的な歪みが生じるがその周期性はないこと、一方、(ZrScCe)O中のZrO多面体は周期性を有し、かつ局所的な歪みが生じるためであることが明らかになった。
岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*
電気化学および工業物理化学, 81(7), p.543 - 546, 2013/07
被引用回数：7 パーセンタイル：17.93(Electrochemistry)高温溶融状態の高レベル模擬ガラス中のルテニウム元素の挙動と化学状態を、放射光X線イメージング技術を使用して分析した。溶融から気泡発生、ルテニウムの凝集と沈殿までを、12ビットCCDカメラで動的に観察した。X線強度は、画像の濃淡を数値化することによって得た。また、ルテニウムの存在は、そのK吸収端直後のエネルギーにおいては、図中にて黒く強調されて観測される。位置分解能を備えたイメージングXAFS分析技術を駆使して、溶融状態のルテニウムの化学状態についても調べた。
岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*
Proceedings of 4th Asian Conference on Molten Salt Chemistry and Technology & 44th Symposium on Molten Salt Chemistry, Japan, p.47 - 52, 2012/09
模擬ガラスの溶融状態と融体中のルテニウムの挙動を、放射光イメージング分析によって調べた。溶融,気泡の発生と成長、ルテニウムの凝集と沈降を、高感度CCDカメラの12ビットグレースケール連続画像として動的に観察した。ルテニウムの存在は、画像中に黒色で強調される。また、透過X線強度は、画像のグレースケールを数値化することによって得た。さらに、位置分解能を備えたイメージングXAFS測定を行い、高温融体中のルテニウムの化学状態を明らかにする試みを実施した。
岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 塩飽 秀啓; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*
日本原子力学会和文論文誌, 11(2), p.127 - 132, 2012/06
模擬ガラス中のルテニウム元素の分布とその化学状態を、放射光イメージング測定技術を使い分析した。この方法では、ダイレクトX線CCDカメラを、イオンチェンバーの代わりに使用している。X線CCDカメラによる画像の濃淡を数値化解析することにより、位置分解能を備えたX線吸収スペクトルが取得可能である。本研究では最初に、ルテニウム金属と酸化物が混在したテスト試料の測定を実施した。その結果、ルテニウム元素の分布情報を取得できたうえに、さらにルテニウムリッチの微小領域における化学状態、すなわちそれが金属か酸化物かの評価が可能であることを示すことができた。この手法を模擬ガラス試料へ適用し、ガラス中のルテニウム元素が酸化物の状態でいることを明らかにした。
岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 湊 和生; 塩飽 秀啓; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*
no journal, ,
使用済燃料の再処理で発生した高レベル廃液の処分形態であるガラス中の貴金属元素、特にルテニウムの分布と化学状態を、イメージングXAFS法によって調べる試みを行った。ルテニウムのK吸収端をはさむエネルギー領域をスキャンし、取得したX線CCDカメラの画像の濃淡から強度情報を抽出し、位置分解能を持たせることで、特定の領域におけるルテニウム元素の化学状態を割り出した。試験試料のデータ解析結果から、ルテニウムの分布を導出し、それぞれのルテニウムが分布している微小領域で、ルテニウムが金属の状態なのか酸化物の状態なのかを選別することに成功した。
岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 湊 和生; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; et al.
no journal, ,
従来のイオンチェンバーの替わりにX線ダイレクトCCDカメラを使用した放射光イメージング技術を利用し、高レベル模擬廃棄物ガラス試料中のRu元素の分布とその化学状態を調べた。取得した画像のグレースケール解析から、位置分解能を備えたX線吸収スペクトルを取得した。得られたスペクトルを標準試料のものと比較して、試料中の各部分が酸化物なのか金属なのかを判別した。解析の結果、ガラス利用中ではRuは、酸化物RuOの状態で分布していることを確認した。
岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*
no journal, ,
模擬ガラス中における、ジルコニウム,モリブデンやルテニウムのような核分裂生成元素の分布と化学状態を、放射光イメージング技術を使い調べた。高分解能のイメージングシステムと高速度のCCDカメラを駆使し、模擬ガラスの高温溶融状態に保ちながらの観察を実施した。位置分解能を備えたX線吸収スペクトルを、CCD画像のグレースケールの数値解析によって取得した。
岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*
no journal, ,
使用済核燃料の再処理プロセスで発生する高レベル廃液(HLLW)は、ホウケイ酸ガラスと高温で混ぜ合わせた「ガラス固化体」として処分される。本研究では、ガラス固化体マトリックス中に分散して存在する白金族元素の分布と化学状態を、イメージングXAFS法を使用して調べた。イメージングXAFS測定は、PF-ARのNW10A及びPFのBL-27Bにおいて、単色非集光X線を用いて実施した。使用したシステムは、浜松ホトニクス製のビームモニタAA40(分解能10
m)及びAA50(分解能2m)と、高感度CCDカメラC9300-221(高速度タイプ)及びC11440-10C(高解像度タイプ)の組合せである。ガラス試料のイメージング分析とその画像中の微小領域のRu元素K吸収端XAFS分析を実施した。標準試料との比較から、微小領域におけるRuが、RuOの状態で存在していることがわかった。
岡本 芳浩; 大杉 武史; 赤堀 光雄; 仁谷 浩明*
no journal, ,
土壌中の粘土鉱物や焼却灰に吸着したセシウムの分布と化学状態を調べるために、イメージングXAFS分析法の適用を試みた。セシウムのイメージングXAFS測定は、高エネルギー加速器研究機構のBL-27BビームラインにおいてL
吸収端を、NW10AビームラインにおいてK吸収端を対象に実施した。L吸収端の分析では吸着したセシウムの化学形の同定に成功した。また、K吸収端の高温イメージング測定では、高温溶融時のセシウムの動きを捉えることに成功した。
岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 川島 英典*; 駒嶺 哲*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*
no journal, ,
使用済み燃料の再処理工程で発生する高レベル廃液の処分プロセスを模擬した、ホウケイ酸ガラスと模擬廃液の溶融状態におけるルテニウム元素の挙動を、放射光イメージング観察によって調べた。気泡の発生、ルテニウムの凝集、凝集体の沈殿が観察された。また、RuのK吸収端を対象としたイメージングXAFS分析から、凝集体中のRuが酸化物であることが確認された。
