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論文

Initial oxidation kinetics of Si(113)-(3$$times$$2) investigated using supersonic seeded molecular beams

大野 真也*; 田中 一馬*; 小玉 開*; 田中 正俊*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿*

Surface Science, 697, p.121600_1 - 121600_6, 2020/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:6.04(Chemistry, Physical)

放射光高分解能光電子分光法によってシリコン(113)表面の初期酸化を調べた。本研究では、Si2pとO1s光電子スペクトルから酸化物の厚さおよび組成を評価するとともにSiO$$_{2}$$/Si界面のひずみを評価した。Si2pから酸化成分(Si$$^{1+}$$, Si$$^{2+}$$, Si$$^{3+}$$, Si$$^{4+}$$)を分析した。また、O1sスペクトルは、低結合エネルギー成分(LBC)および高結合エネルギー成分(HBC)に分離された。非熱酸化プロセスを調べるために、並進運動エネルギー($$E_{rm t}$$)を高めることが可能な超音速シード分子ビーム(SSMB)を使った。酸化物の品質と酸化速度が、$$E_{rm t}$$を変えることで大きく変わることが明らかになった。

論文

Elucidations of the catalytic cycle of NADH-cytochrome $$b$$$$_{5}$$ reductase by X-ray crystallography; New insights into regulation of efficient electron transfer

山田 貢*; 玉田 太郎; 竹田 一旗*; 松本 富美子*; 大野 拓*; 小杉 正幸*; 高場 圭章*; 正山 祥生*; 木村 成伸*; 黒木 良太; et al.

Journal of Molecular Biology, 425(22), p.4295 - 4306, 2013/11

 被引用回数:21 パーセンタイル:50.76(Biochemistry & Molecular Biology)

NADHシトクロム$$b$$$$_{5}$$還元酵素(b5R)はNADHドメインとFADドメインの2つのドメインからなるフラボタンパク質で、NADHから二個の電子を受け取り、二分子のシトクロム$$b$$$$_{5}$$(Cb5)に一電子ずつ伝達する反応を触媒する。今回、ブタ肝臓由来b5Rの還元型および酸化型の両状態における結晶構造解析に成功した。嫌気環境下で作製した結晶を用いて1.68${AA}$分解能で解析した二電子還元型b5Rの構造は、酸化型と比較して2つのドメインの相対配置がわずかに変化しており、その結果、FADの溶媒露出面積が増大し、FADのイソアロキサジン環のN5原子と、FADからのプロトン放出に関わっていると考えられているThr66の側鎖の水酸基間に水素結合が形成していた。一方、イソアロキサジン環の平面性は、還元型においても酸化型と変わらず保持されており、NAD$$^{+}$$のニコチンアミド環とスタッキングしていた。また、0.78${AA}$分解能で解析した酸化型b5Rの構造から、Thr66を介したFADとHis49間の水素結合ネットワークが水素原子の位置情報と共に明らかになった。これらの構造的特徴は、b5Rの触媒サイクルにおいて、電子の逆流を防ぎ、Cb5のような電子受容体への電子移動を促進するものであった。さらに、クライオトラップ法により還元型結晶の大気暴露時間を制御し作製した結晶を用いた解析により、還元型から酸化型への再酸化反応は二段階を経ることが示唆された。

報告書

新型酸回収蒸発缶(新材料製)の詳細設計(2/2)

横山 博巨*; 金沢 俊夫*; 福間 忠士*; 為清 好三*; 柳田 甲二*; 降矢 喬*; 河野 弘志*; 伊藤 圭二*; 白倉 貴雄*; 柏原 晋一郎*; et al.

PNC TN8410 87-086VOL2, 944 Pages, 1986/09

PNC-TN8410-87-086VOL2.pdf:32.16MB

None

報告書

新型酸回収蒸発缶(新材料製)の詳細設計(1/2)

横山 博巨*; 金沢 俊夫*; 福間 忠士*; 為清 好三*; 柳田 甲二*; 降矢 喬*; 河野 弘志*; 伊藤 圭二*; 白倉 貴雄*; 柏原 晋一郎*; et al.

PNC TN8410 87-086VOL1, 1037 Pages, 1986/09

PNC-TN8410-87-086VOL1.pdf:34.39MB

動燃再処理工場に設置されている既設蒸発缶(ステンレス綱製)を新材料製蒸発缶と交換 設置することを前提として、それに必要な詳細設計を実施した。すでに実施されている新型酸回収蒸発缶基本設計(2)ならびに小型モックアップ試験設備の設計、製作、異材継手・開発の成果を参考にした。蒸発缶の詳細設計、性能計算、耐震設計、板取り設計、異材継手設計、セル内配管設計、蒸発缶撤去、設置工事設計、蒸発缶の点検、保守設計、蒸発缶試運転計画、製作技術仕様書の検討、作業工程検討等を行った。

口頭

半導体表面上のオリゴチオフェン分子薄膜の構造解析

小玉 開*; 平賀 健太*; 大野 真也*; 関口 哲弘; 馬場 祐治; 田中 正俊*

no journal, , 

有機半導体デバイスの性能は界面構造に大きく依存する。我々はSiO$$_{2}$$、GaSe、WSe$$_{2}$$等の半導体基板上に成長させた$$alpha$$-オリゴチオフェン6量体($$alpha$$-6T)分子薄膜の構造をX線吸収端微細構造(NEXAFS)法により解析した。$$alpha$$-6T分子は長軸方向に$$sigma$$$$^{*}$$軌道が、また分子面には$$pi$$$$^{*}$$軌道が存在するため、直線偏光X線を用いることにより分子配向構造を詳細に決定することできる。基板に依存して$$alpha$$-6T分子配向構造が異なることが見出された。GaSe基板上で$$alpha$$-6T分子は長軸を基板平行に配向する。一方、SiO$$_{2}$$では分子は長軸を垂直に立った構造をとる。配向構造の違いは分子と基板との界面における相互作用の違いに基づくと解釈した。

口頭

超音速分子線を用いて酸化されたSi(113)表面の解析

田中 一馬*; 大野 真也*; 小玉 開*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 田中 正俊*

no journal, , 

3次元構造をもつSi-MOSFET構造においては、Si高指数面上に形成される極薄酸化膜の構造や電子状態の詳細な理解が求められている。本研究ではSPring-8 BL23SUの表面化学実験ステーション(SUREAC2000)においてSi(113)表面酸化過程のリアルタイム光電子分光実験を行った。Si(113)の酸化には0.06から1.0eVの並進運動エネルギーの超音速分子線を用いた。Si2pのスペクトルをSi$$^{B}$$, Si$$_{alpha}$$, Si$$_{beta}$$, Si$$^{1+}$$, Si$$^{2+}$$, Si$$^{3+}$$, Si$$^{4+}$$の7成分にピーク分離して解析した。Si$$^{B}$$はSi基板由来のピーク、Si$$_{alpha}$$, Si$$_{beta}$$は界面歪みSi成分のピーク、Si$$^{1+}$$, Si$$^{2+}$$, Si$$^{3+}$$, Si$$^{4+}$$は酸化状態に対応したピークである。分子線の並進運動エネルギーの増大に伴い、Si$$^{1+}$$とSi$$^{2+}$$は減少傾向を、Si$$^{3+}$$とSi$$^{4+}$$に関しては増加傾向を示した。本報告ではSi(113)表面酸化過程におけるそれぞれの成分の振る舞いを系統的に議論する。

口頭

Analysis of the structure of $$alpha$$-sexithiophene thin films grown on layered materials

小玉 開*; 平賀 健太*; 大野 真也*; 関口 哲弘; 馬場 祐治; 田中 正俊*

no journal, , 

有機半導体分子は配向方向により電子的性質が異なるため、分子配向の制御に興味がもたれている。WSe$$_{2}$$やGaSeは層構造をもつ半導体であり、Si表面のように有機物を分解せず、またSiO$$_{2}$$表面のようにランダム構造でなく規則正しい表面構造をもつことから、有機半導体分子を規則正しく配列できる基板の候補として期待されている。本研究では、SiO$$_{2}$$/Si表面および 劈開して得たWSe2とGaSeの清浄基板上に有機半導体である$$alpha$$-チオフェン6量体(6T)を分子層数制御して真空蒸着を行い、単分子以下から数層の薄膜を作製した。直線偏光放射光を用いた角度依存X線吸収端微細構造(NEXAFS)法により、有機半導体分子の配向構造を解析した。分子配向角度が膜厚に依存して大きく変化すること、また基板の種類により膜厚依存性がかなり異なることが見だされた。基板の最表面原子構造と6T分子固体の構造的な整合性および分子-基板間相互作用の違いが系の安定性に影響し、配向構造が異なると考えられる。

口頭

Initial oxidation processes on Si(113) surfaces at room temperature

田中 一馬*; 大野 真也*; 小玉 開*; 安部 壮祐*; 三浦 脩*; 成重 卓真*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 田中 正俊*

no journal, , 

Recently, the complementary metal-oxide-semiconductor (CMOS) devices with three-dimensional nanostructure such as Si nanowire transistor were proposed. In these devices, there exist an SiO$$_{2}$$/Si interface grown on high-index planes. Therefore, research of the structure and chemical bonding nature of such an interface is an urgent task. In our previous work, we showed that characterization of the deformed Si-O-Si at the SiO$$_{2}$$/Si interface on Si(113) may be possible by analyzing both Si 2p and O 1s states simultaneously in the thermal oxidation process. However, the initial oxidation process on Si(113) at room temperature (RT) is still poorly understood. In this work, we investigated the initial oxidation process on Si(113) surfaces by real-time photoelectron spectroscopy.

口頭

Si(113)表面における酸化メカニズムの解析

田中 一馬*; 大野 真也*; 小玉 開*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 田中 正俊*

no journal, , 

Siナノワイヤトランジスタ等の3次元構造をもつMOSFET構造においては様々な面方位のSiO$$_{2}$$/Si界面が存在する。したがって、Si高指数面上に形成される極薄酸化膜の構造や電子状態のより詳細な理解が求められている。本研究では、Si高指数面のうち酸化過程が特異であると期待されるSi(113)面の酸化に焦点を当て、SPring-8 BL23SUの表面化学実験ステーションにおいてリアルタイム光電子分光実験を行ってその酸化過程を調査した。酸素ガス(0.03eV)に曝露した酸化では、バンドベンディングが初期過程で急激に減少するのに対し、1.0eVの分子線を用いた酸化では初期過程でのわずかな減少から増加傾向に転じた。本講演では並進運動エネルギー依存性に着目して、Si(113)面における酸化メカニズムについて報告する。

口頭

タンパク質の高分解能中性子構造における水素原子の構造

平野 優; 玉田 太郎; 栗原 和男; 日下 勝弘*; 大野 拓*; 竹田 一旗*; 三木 邦夫*

no journal, , 

タンパク質の構造形成や酵素反応には水素結合が関与している。これまでタンパク質中の水素原子の構造は、低分子から得られた結合距離、結合角の理想値に基づいて議論されてきた。しかしながら理想値の制約を受けない水素原子の構造情報を取得することは、タンパク質の構造や機能を理解するために重要であると考えられる。高電位鉄硫黄タンパク質(HiPIP)は、紅色光合成細菌の光合成電子伝達系においてはたらく電子運搬タンパク質である。本研究では、HiPIPを用い高分解能での中性子構造解析を行った。中性子回折実験は、大強度陽子加速器施設J-PARC物質・生命科学実験施設(MLF)のBL03(iBIX)ビームラインにおいて行い、タンパク質としては世界最高分解能である1.1オングストローム分解能の回折データを取得することができた。構造精密化の結果、水素原子位置や結合距離など、水素結合を形成する原子の配置、パラメーターについて、従来の理想モデルから外れる例を多数観測することができた。

口頭

超音速分子線を用いて酸化したSi(113)表面の電子状態解析

田中 一馬*; 大野 真也*; 小玉 開*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 田中 正俊*

no journal, , 

Siナノワイヤトランジスタなどの3次元構造を有するMOSFET構造においては様々な面方位のSiO$$_{2}$$/Si界面が利用され、Si高指数面上に形成される極薄酸化膜の構造や電子状態のより詳細な理解が求められている。本研究では、SPring-8 BL23SUの表面化学実験ステーション(SUREAC2000)においてSi(113)表面酸化過程のリアルタイム光電子分光観察を行うことで、その酸化状態の詳細な知見を得ることを試みた。酸素ガス及び0.06-1.0eVの並進運動エネルギーの超音速分子線を用いることで酸素分子の並進エネルギーを変化させることでSi酸化状態が操作可能であることが判明した。

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