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報告書

燃料デブリの分析精度向上のための技術開発2020年度成果報告(廃炉・汚染水対策事業費補助金)

池内 宏知; 小山 真一; 逢坂 正彦; 高野 公秀; 中村 聡志; 小野澤 淳; 佐々木 新治; 大西 貴士; 前田 宏治; 桐島 陽*; et al.

JAEA-Technology 2022-021, 224 Pages, 2022/10

JAEA-Technology-2022-021.pdf:12.32MB

燃料デブリ試料の核種・元素量の分析に向けて、酸溶解を含む一連の分析技術を確立する必要がある。本事業では、分析精度の現状レベルの把握と不溶解性残渣発生時の代替手法の確立を目的として、ブラインド試験が実施された。模擬燃料デブリ(特定の組成を持つ均質化された粉末)を対象に、日本国内の4分析機関においてそれぞれが有する溶解・分析技術を用いて、全体組成の定量値が取得された。各技術の特徴(長所・短所)を評価した結果に基づき、燃料デブリの暫定的な分析フローを構築した。

論文

「廃炉・汚染水対策事業費補助金(燃料デブリの分析精度の向上及び熱挙動の推定のための技術開発)」に係る補助事業; 2020年度最終報告

小山 真一; 中桐 俊男; 逢坂 正彦; 吉田 啓之; 倉田 正輝; 池内 宏知; 前田 宏治; 佐々木 新治; 大西 貴士; 高野 公秀; et al.

廃炉・汚染水対策事業事務局ホームページ(インターネット), 144 Pages, 2021/08

令和2年度に原子力機構が補助事業者となって実施した「廃炉・汚染水対策事業費補助金(燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発(燃料デブリの分析精度の向上及び熱挙動の推定のための技術開発))」の成果概要を、最終報告として取りまとめた。本報告資料は、廃炉・汚染水対策事業事務局ウェブサイトにて公開される。

論文

Improvement of the center boring device for the irradiated fuel pellets

豊川 琢也; 宇佐美 浩二; 椎名 秀徳; 小野澤 淳

Proceedings of 49th Conference on Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2012) (Internet), 6 Pages, 2012/09

The power ramp test will be performed at Japan Materials Testing Reactor (JMTR) in Japan Atomic Energy Agency (JAEA) to study the safety margin of high burnup fuels. The commercial fuel rods irradiated in Europe (approx. 70 GWd/t) will be refabricated as the test rods with the several instrumentations to observe the fuel behavior under the transient condition. One of the important parameters to be measured during this test is the center temperature of the fuel pellet. For this measurement, a thermocouple is installed into the hole bored at the pellet center by the center boring device, which can fix the fuel pellet with the frozen CO$$_{2}$$ gas(dry ice) during its boring process. At the Reactor Fuel Examination Facility (RFEF) in Tokai Research and Development Center, several improvements were applied for the previous boring device to upgrade its performance and reliability. The major improvements are the change of the drill bit, modification of the boring process and the optimization of the remote operability. The improved boring device was installed into the hot cell in 2010, and the mock-up test was performed with the dummy pellets to confirm the benefit of the improvements.

報告書

実験炉組合せ照射(JRR-3⇔常陽)及びホット施設(WASTEF,JMTRホットラボ,MMF,FMF)の作業計画と作業報告; 長寿命プラント照射損傷管理技術に関する研究開発

松井 義典; 高橋 広幸; 山本 雅也; 仲田 祐仁; 吉武 庸光; 阿部 和幸; 吉川 勝則; 岩松 重美; 石川 和義; 菊地 泰二; et al.

JAEA-Technology 2009-072, 144 Pages, 2010/03

JAEA-Technology-2009-072.pdf:45.01MB

日本原子力研究開発機構は、平成17年10月に日本原子力研究所と核燃料サイクル開発機構との統合によって誕生した。この統合を最大限に利用したプロジェクトが、旧電源開発促進対策特別会計法及び特別会計に関する法律(エネルギー対策特別会計)に基づく文部科学省からの受託事業「長寿命プラント照射損傷管理技術に関する研究開発」である。この「長寿命プラント照射損傷管理技術に関する研究開発」において、材料の照射損傷評価指標の確立に重要な、世界で類のない、高速実験炉「常陽」と研究用原子炉であるJRR-3を利用した組合せ照射材を平成18年から平成19年の約2年間の短期間で取得した。本報告は、これら常陽,JRR-3の実験炉施設及びWASTEF, JMTRホットラボ,MMF, FMFのホット施設を利用した組合せ照射における作業計画から作業結果及び照射試験における照射温度と照射量の評価をまとめたものである。

論文

Improved technique for hydrogen concentration measurement in fuel claddings by backscattered electron image analysis, 2

小野澤 淳; 原田 晃男; 本田 順一; 仲田 祐仁; 金沢 浩之; 佐川 民雄

JAEA-Conf 2008-010, p.325 - 332, 2008/12

反射電子像の画像解析による被覆管の水素濃度測定手法(BEI法)は、スタズビック社により開発された照射後試験技術である。当該技術は被覆管中に析出した水素化物の反射電子像を撮影し、得られた像中の水素化物の面積率を画像解析にて計測することにより水素濃度を算出する手法であり、被覆管中の局所的な水素濃度を測定するのに非常に適した水素濃度測定法である。燃料試験施設では、このBEI法の試料調製法と画像解析法に改良を加え、より精度の高い「改良BEI法」を開発した。前回のJoint Seminarで既報の未照射被覆管を用いた確認試験において、改良BEI法と高温抽出法それぞれによって得られた水素濃度は良好な一致を示し、改良BEI法の信頼性の高さを確認することができた。今回はこの改良BEI法を用いて、照射済被覆管の軸方向及び半径方向の水素濃度分布測定を行った。その結果、改良BEIは他の水素濃度測定手法と比較し、局所水素濃度をより詳細に分析できることが確認できた。

論文

PIE technique of fuel cladding fracture toughness test

遠藤 慎也; 宇佐美 浩二; 仲田 祐仁; 福田 拓司*; 小野澤 淳; 原田 晃男; 木崎 實; 菊池 博之

HPR-366, Vol.1 (CD-ROM), 10 Pages, 2007/03

近年、高燃焼度燃料を使用した出力急昇試験において、被覆管の軸方向に脆性割れが観察されている。この脆性割れは、高燃焼度化に伴う被覆管の水素吸収に起因した機械的特性の劣化と考えられているが、引張試験やバースト試験等の従来からの照射後試験技術では、その抵抗性を評価することは不可能である。燃料被覆管の脆性割れに対する抵抗性評価技術は、高燃焼度化燃料の健全性評価のうえで極めて重要であり、新たな照射後試験技術としての確立が急務となっている。脆性材料の壊れ抵抗性評価は、破壊靱性試験によってのみ可能であるが、規格化された既存の破壊靱性試験標準試験法は、燃料被覆管のような薄肉で細径の管状材料には適用できない。このため、原子燃料工業によって開発されたNCT試験法の照射後試験への適用が提案された。本会議では、原子燃料工業とホット試験室との共同研究で開発したNCT試験法による燃料被覆管の破壊靱性試験のための照射後試験技術として使用済燃料被覆管からのサンプル加工技術,試験片組立技術,疲労予き裂導入技術,被覆管破壊靭性試験等の遠隔操作技術とを適用した照射後試験での有効性について概要を報告する。

論文

Improved technique of hydrogen concentration measurement in fuel cladding by backscattered electron image analysis

小野澤 淳; 原田 晃男; 本田 順一; 安田 良; 仲田 祐仁; 金沢 浩之; 西野 泰治

JAEA-Conf 2006-003, p.212 - 221, 2006/05

燃料被覆管中の水素化物を反射電子により撮影し、得られた像を画像解析することにより被覆管の局所的な水素濃度を測定する手法の適用性を検討した。この手法では、試料研磨面の平滑度及び画像解析時の水素化物部の抽出方法が測定精度に大きく影響を与えるため、試料研磨法と面積率計測法について改良を行い、精度の高い水素濃度測定方法を確立した。確認試験として、未照射ジルカロイ被覆管の水素濃度を改良を行った反射電子像法にて測定し、水素濃度測定法として信頼性の高い高温抽出法による測定値と比較を行った結果、それぞれの水素濃度測定値はよく一致し、本手法の妥当性が確認された。

報告書

反射電子像の画像解析による被覆管の水素濃度測定

小野澤 淳; 原田 晃男; 本田 順一; 安田 良; 仲田 祐仁; 金沢 浩之; 西野 泰治

JAEA-Technology 2006-010, 19 Pages, 2006/03

JAEA-Technology-2006-010.pdf:2.3MB

スウェーデン・スタズビック社によって開発された反射電子像法は、走査型電子顕微鏡によって撮影された反射電子像(BEI)によりジルカロイ被覆管中の水素化物を同定し、母材と水素化物の面積比から水素濃度を評価する手法であり、被覆管中の局所的な水素濃度測定に対して非常に有効な手法である。このBEI法を照射後試験に適用するにあたり、試料調製法とBEI撮影条件,画像解析手法について改良を行った。また、改良BEI法の有効性を確認するため、未照射試料を用いて高温抽出法と比較を行った結果、本手法が高温抽出法による水素濃度測定と同程度の信頼性を持つことが確認できたため、照射後試験への適用性についても期待ができる。

報告書

ワンススルー型微小試料密度測定装置の開発

小野澤 淳; 串田 輝雄; 金澤 浩之

JAERI-Tech 2004-061, 39 Pages, 2004/11

JAERI-Tech-2004-061.pdf:8.64MB

照射済み燃料に生じるスエリング(体積膨張)は、照射による核分裂生成物(FP)のペレット内への蓄積によって発生する。スエリング率は、照射中の中性子束密度に依存するため、ペレットの中心部と外周部ではその値が大きく異なる。これらを詳細に比較するためには、ペレットから採取した幾つかの微小試料(数mgから数十mg)の密度を正確に測定する必要があるが、原研・燃料試験施設における現有の放射性試料対応型密度測定装置では、微小試料の密度を高精度で測定するのは困難である。このような背景のもとに、高い放射能を有する微小な試料の密度を、遠隔操作によって高精度かつ容易に測定を可能とするワンススルー型微小試料密度測定装置を開発した。本開発では、$$phi$$3$$times$$1tmmの試料における密度値1%TD以下,標準偏差0.05以内を目標精度とした。形状,重量,密度の異なる金属標準試料及びセラミック標準試料を用いた種々の特性試験の結果において、当該装置に期待される十分な性能を有することが確認できた。また、可動部をモーター駆動することにより測定にかかわる一連の流れを自動化し、遠隔操作にて容易に密度測定が可能となった。今後、本装置をホットセル内に設置する予定である。

報告書

A Study on density, porosity and grain size of unirradiated ROX fules and simulated ROX fuels

柳澤 和章; 大道 敏彦*; 白数 訓子; 山下 利之; 木村 康彦; 小野澤 淳; 長島 久雄; 金澤 浩之; 金井塚 文雄; 天野 英俊

JAERI-Tech 99-044, 46 Pages, 1999/05

JAERI-Tech-99-044.pdf:4.66MB

未照射岩石型(ROX)燃料及び模擬岩石型燃料について、密度、気孔率及び結晶粒度に関する研究を実施し以下の結論を得た。(1)岩石燃料:推定理論密度(TD)値は、ROX-SZRで5.6g/cc、ROX-ThO$$_{2}$$で6.2g/ccであった。岩石燃料の理論密度値はUO$$_{2}$$(10.96g/cc)の約半分であった。本研究から得られた焼結(製造)密度は、ROX-SZRで4.6g/cc(82%TD)、ROX-ThO$$_{2}$$で5.2g/cc(83%TD)であった。%TDはUO$$_{2}$$のそれ(通常95%TD)よりかなり小さかった。平均気孔径は約3$$mu$$m、気孔率は17-18%の範囲にあった。結晶粒径は約2$$mu$$mであった。(2)模擬岩石燃料:推定理論密度値は約5.0-5.7g/ccの範囲にあった。模擬岩石燃料の理論密度値はUO$$_{2}$$の約半分であった。本研究から得られた焼結密度は約4.5-5.5g/ccの範囲にあった。模擬岩石燃料の%TDは94-98%TDと現行のUO$$_{2}$$並になった。平均気孔径は約4-8$$mu$$m、気孔率は6%以下であった。結晶粒径は約1-4$$mu$$mであった。

口頭

Improved technique to measure hydrogen concentration in the cross section of the fuel cladding

小野澤 淳; 原田 晃男; 本田 順一; 安田 良; 仲田 祐仁; 金沢 浩之; 西野 泰治

no journal, , 

In the Reactor Fuel Examination Facility in JAEA, high temperature extraction method (HTE) has been used for hydrogen analysis in post irradiation examinations. However, it has not been suitable technique to measure radial distribution of hydrogen concentration in the cross section of the fuel cladding. Hydrogen concentration in the cross section of the fuel cladding can be measured with the backscattered electron image (BEI) analysis; In BEI, brightness of zirconium hydride is different from that of matrix. BEI is processed to binary color between zirconium hydride and matrix to evaluate those areas. The area ratio of zirconium hydride to matrix is converted into hydrogen concentration. This reports stated that condition on sample preparation, technique to take BEI, and image processing procedures were improved for BEI method. In addition, the hydrogen concentration of un-irradiated cladding was measured with the improved BEI method to compare to the HTE.

口頭

反射電子像の画像解析による照射済被覆管の水素濃度測定

本田 順一; 小野澤 淳; 更田 豊志; 宇田川 豊; 三田 尚亮; 菊池 博之

no journal, , 

軽水炉燃料利用の高度化に際しては、照射による燃料被覆管の機械的特性変化を詳細に評価することが重要である。被覆管の外面酸化に伴って被覆管金属層での水素吸収が進行すると、析出した水素化物が被覆管の局所的な脆化を引き起こし、破損の要因となりうる。このため、被覆管中の局所的な水素濃度分布を知ることは、高燃焼度化が進む軽水炉燃料の被覆管破損要因の分析,性能評価において特に重要な意味を持つ。被覆管中の微小領域水素濃度分布評価を目的とし、反射電子像(BEI)の画像解析による測定法に改良を加え、照射済被覆管への適用性を検討した。

口頭

長寿命プラント照射損傷管理技術に関する研究開発,3; WASTEFを利用したJRR-3再照射用キャプセルの組立・解体技術

宇佐美 浩二; 市瀬 健一; 沼田 正美; 遠藤 慎也; 小野澤 淳; 高橋 広幸; 菊地 泰二; 石川 和義; 吉川 勝則; 仲田 祐仁; et al.

no journal, , 

「長寿命プラント照射損傷管理技術に関する研究開発」において、材料の照射損傷評価指標の確立に必要な常陽-JRR-3組合せ照射試料を取得するため、ホット試験施設(WASTEF:$$underline{Wa}$$ste $$underline{S}$$afety $$underline{Te}$$sting $$underline{F}$$acility)を利用したJRR-3再照射用キャプセルの組立技術を開発し、世界初の実炉組合せ照射を可能とした。

口頭

Improvement of the center boring device for the irradiated fuel pellets

椎名 秀徳; 宇佐美 浩二; 桜庭 直敏; 原田 晃男; 小野澤 淳; 仲田 祐仁

no journal, , 

The power ramp test will be performed at JMTR to study the safety margin of high bumup fuels. The commercial fuel rods irradiated in Europe will be refabricated as the test rods with the several instrumentations to observe the fuel behavior under the transient condition. One of the important parameters to be measured during this test is the center temperature of the fuel pellet. For this measurement, a thermocouple is installed into the hole bored at the pellet center by the center boring device, which can fix the fuel pellet with the frozen CO$$_{2}$$ gas during its boring process. At the Reactor Fuel Examination Facility, several improvements were applied for the previous boring device to upgrade its performance and reliability. The major improvements are the change of the drill bit, modification of the boring process and the optimization of the remote operability. The mock-up test was performed with the dummy pellets to confirm the benefit of the improvements.

口頭

福島原発事故の復旧取り組み; 発電所の廃止措置に向けて

小野澤 淳; 永瀬 文久; 湊 和生

no journal, , 

地震と津波を発端としてシビアアクシデントに至った東京電力福島第一原子力発電所の廃止措置に向け、解決すべき課題、必要となる技術開発に対しての原子力機構の取り組みを、(1)内部の様子を探る、(2)燃料デブリの特性を把握する、(3)再臨界を未然に防ぐ、(4)使用済燃料プールの燃料を安全に取り出し保管する、(5)ガレキや廃棄物を安全に処理,保管する、の5つのテーマを挙げて紹介する。

口頭

模擬MCCI生成物の調製と性状評価,1; アーク溶解による溶融固化試料中の生成相と微小硬さ

高野 公秀; 小野澤 淳; 須藤 彩子

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故で生じた燃料デブリの取り出しに向けた性状把握研究の一環として、格納容器底部での炉心溶融物とコンクリートの反応(MCCI)を模擬した試料を調製し、生成する相とそれらの微小硬さを調べた。ステンレス鋼, 金属Zr, (U,Zr)O$$_{2}$$等の炉心溶融物構成成分とコンクリートの種々の組成の混合物を成型し、アルゴン雰囲気下でアーク溶解により溶融固化し、模擬MCCI生成物とした。生成する相は、還元剤として作用する金属Zrの初期含有率が大きく影響する点に着目し、セラミック相、コンクリート由来酸化物相、金属相に大別して生成相の傾向を整理した。マイクロビッカース硬度計による微小硬さの測定結果から、(U,Zr)O$$_{2}$$にコンクリート由来のCaOが固溶することで硬さが増すことを明らかにした。

口頭

模擬MCCI生成物の調製と性状評価,2; コンクリートとの界面付近の性状

須藤 彩子; 小野澤 淳; 高野 公秀

no journal, , 

MCCI生成物の性状評価のため、コンクリート上でステンレス鋼, ZrO$$_{2}$$, Zr, (U,Zr)O$$_{2}$$等の炉心材料を局所集光加熱により溶融させ、コンクリートとの界面付近での反応生成物と熱劣化の状態を調べた。コンクリート上で(U$$_{0.5}$$Zr$$_{0.5}$$)O$$_{2}$$粉末の成型体を加熱したところ、先ず成型体の溶融が始まり、次いで伝熱により溶融したコンクリートと液相で混ざり合った。固化後に縦方向に切断し、断面を金属顕微鏡及びSEM/EDXで観察したところ、成型体部分は概ね元の形状を保っているものの、溶融固化した(U,Zr)O$$_{2}$$粒子とケイ酸ガラスの2相から成っていることがわかった。前者にはCaO及び微量のFe及びMg酸化物が固溶していた。後者のガラス中には少量のZrとUが溶け込んでいた。一方、元の成型体の下端に相当する部分は、(U,Zr)O$$_{2}$$の破砕粉は溶融していないものの、UとZrを含有したケイ酸ガラスが上部から下部へと下がってきていることを確認した。なお、コンクリートの溶融界面より下は、セメント部分の脱水により非常に脆くなっていた。

口頭

福島第一原子力発電所破損燃料の溶解法の検討,2; TMI-2デブリの溶解試験

松村 達郎; 飯嶋 孝彦; 石井 翔; 高野 公秀; 小野澤 淳

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故においては、原子炉内の多くの燃料が溶融し、燃料デブリとなっていると推定されている。これらの燃料デブリには、被覆管構成元素のZrの酸化物や炉内構造物構成材料が混合していると共に、コンクリートと高温で反応したMCCI生成物も生成していると考えられ、破損履歴、冷却履歴等に依存して複雑な様相を呈すると判断される。これらの物質は、酸に対して非常に難溶性であると推定されていることから、今後、実施される燃料デブリ試料の元素分析のため、前処理として定量性が確保された溶解法を確立する必要がある。そこで、難溶解性試料の溶解法として知られているアルカリ融解法による試料の分解と酸溶解を組み合わせた手法を検討し、これまでの試験によって融剤として過酸化ナトリウムを用いることにより、模擬デブリ試料を硝酸に完全に溶解させることができる成果を得ている。本研究では、福島第一原子力発電所と類似の事故が発生した米国TMI-2の実デブリ試料に前述の溶解法を適用し、完全に溶解可能であることを確認した。

口頭

Preparation and characterization of simulated fuel debris specific to the Fukushima accident

高野 公秀; 西 剛史; 小野澤 淳

no journal, , 

福島第一原子力発電所(1F)事故炉の燃料デブリ取出しとその保管・管理検討に反映するため、1F事故に特有な条件を考慮した種々の模擬燃料デブリを調製し、生成相や硬さ等の性状評価を実施している。ここでは特に、海水塩と燃料デブリの高温反応生成物と、B$$_{4}$$C制御棒と燃料の溶融固化物中の生成相について報告する。海水塩成分中の金属元素では、硫酸塩として析出するCaが最も燃料デブリとの反応性が高く、雰囲気中の酸素分圧に応じて(U,Zr)O$$_{2}$$中に固溶したり、デブリ表面にCa-U-O系のウラン酸塩を形成することを明らかにした。一方、炉心構成材としてB$$_{4}$$C, ステンレス鋼, Zr, (U,Zr)O$$_{2}$$等を種々の比率で混合し、アーク溶解により溶融固化した結果、制御材由来のホウ素は、ZrB$$_{2}$$及び(Fe,Cr,Ni)$$_{2}$$Bで表されるホウ化物として合金相中に分散析出することを明らかにした。さらに、これらホウ化物や合金相の間の相関は、溶融前のB/Zr比の大小によって整理できることを示すとともに、熱力学的評価により妥当であることを確認した。

口頭

燃料デブリの性状把握(27'A),9; 模擬燃料デブリとTMI-2デブリの微小硬さ

高野 公秀; 小野澤 淳; 鈴木 美穂; 小畑 裕希

no journal, , 

福島第一原子力発電所の燃料デブリ取出しの検討に必要な基礎機械特性として、種々の方法で作製した(U,Zr)O$$_{2}$$模擬デブリとTMI-2デブリの微小硬さを測定し、元素組成・組織とともに比較検証した。TMI-2デブリの代表的な組織は、立方晶単相(主に上部クラスト部)、Zrリッチな正方晶及び単斜晶、及び両者が微細に入り交じった2相分離組織(主に溶融プール部)の3種類に分類され、立方晶単相組織が12$$sim$$13.5GPaで最も硬かった。溶融固化過程を経た単相の(U,Zr)O$$_{2}$$模擬デブリは、13$$sim$$14.5GPaの硬さであり、急冷・徐冷による差はほとんど見られなかった。またTMI-2デブリの単相組織と大きな差は見られなかったことから、硬さに関しては模擬性を有していることを確認した。一方、模擬デブリを酸化雰囲気で焼鈍して得た、組成の異なる複数の斜方晶が微細に入り交じった組織では、TMI-2デブリの2相分離組織と同様に、硬さが顕著に低下した。このような組織では、構成する各相の硬さ以外に、粒界すべりの効果による硬さの低下が示唆された。

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