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論文

Contracted interlayer distance in graphene/sapphire heterostructure

圓谷 志郎; Antipina, L. Y.*; Avramov, P.*; 大伴 真名歩*; 松本 吉弘*; 平尾 法恵; 下山 巖; 楢本 洋*; 馬場 祐治; Sorokin, P. B.*; et al.

Nano Research, 8(5), p.1535 - 1545, 2015/05

 被引用回数:24 パーセンタイル:71.84(Chemistry, Physical)

Direct growth of graphene on insulators is expected to yield significant improvements in performance of graphene-based electronic and spintronic devices. In this study, we successfully reveal atomic arrangement and electronic properties of the coherent heterostructure of single-layer graphene and $$alpha$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$(0001). In the atomic arrangement analysis of single-layer graphene on $$alpha$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$(0001), we observed apparently contradicting results. The in-plane analysis shows that single-layer graphene grows not in the single-crystalline epitaxial manner but in the polycrystalline form with two strongly pronounced preferred orientations. This suggests the relatively weak interfacial interactions to be operative. But, we demonstrate that there exists unusually strong physical interactions between graphene and $$alpha$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$(0001), as evidenced by the short vertical distance between graphene and $$alpha$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$(0001) surface. The interfacial interactions are shown to be dominated by the electrostatic force involved in the graphene $$pi$$-system and the unsaturated electrons of the topmost O layer of $$alpha$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$(0001) rather than the van der Waals interactions. Such feature causes hole doping into graphene, which gives graphene a chance to slide on the $$alpha$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$(0001) surface with a small energy barrier despite the strong interfacial interactions.

論文

Atomic structure and physical properties of fused porphyrin nanoclusters

Avramov, P. V.*; Kuzubov, A. A.*; 境 誠司; 大伴 真名歩*; 圓谷 志郎; 松本 吉弘*; Eleseeva, N. S.*; Pomogaev, V. A.*; 楢本 洋*

Journal of Porphyrins and Phthalocyanines, 18(7), p.552 - 568, 2014/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:5.31(Chemistry, Multidisciplinary)

A wide variety of planar and curved fused porphyrin/metalloporphyrin nanoclusters have been studied at the LC-GGA DFT level. It was found that curved and hollow-caged 0D and 1D nanoclusters are metastable and bear unique atomic and electronic structure and mechanical properties. Under different types of mechanical loads the nanoclusters display ultrastrong and superelastic properties. The curvature of the hollow cage nanoclusters leads to the redistribution of the metal d states near the Fermi level. The extremely high spin states allow one to use Fe-porphyrin nanoclusters as molecular supermagnets and logic quantum gates for holonomic quantum computations.

論文

Contact-induced spin polarization of monolayer hexagonal boron nitride on Ni(111)

大伴 真名歩; 山内 泰*; Kuzubov, A. A.*; Eliseeva, N. S.*; Avramov, P.*; 圓谷 志郎; 松本 吉弘; 楢本 洋*; 境 誠司

Applied Physics Letters, 104(5), p.051604_1 - 051604_4, 2014/02

 被引用回数:12 パーセンタイル:47.31(Physics, Applied)

六方晶窒化ホウ素(h-BN)はグラフェン・スピントロニクスのトンネルバリア材料として有望視されている。本研究ではスピン偏極準安定ヘリウム脱励起分光法(SPMDS)を用いて、Ni(111)上の単層h-BNのスピン分解バンド構造を調べた。SPMDSの最表面敏感性により、Ni 3$$d$$ピークの重複を受けずに部分的に占有されたギャップ内順位を検出できた。さらにこのギャップ内順位は大きなスピン偏極を持ち、Niの多数スピン側に偏極していることが示された。この正のスピン偏極は、h-BN/Ni(111)界面における$$pi$$-$$d$$軌道混成によるものであると帰属できた。

論文

Spin orientation transition across the single-layer graphene/nickel thin film interface

松本 吉弘; 圓谷 志郎; 小出 明広*; 大伴 真名歩; Avramov, P.; 楢本 洋*; 雨宮 健太*; 藤川 高志*; 境 誠司

Journal of Materials Chemistry C, 1(35), p.5533 - 5537, 2013/09

 被引用回数:32 パーセンタイル:77.13(Materials Science, Multidisciplinary)

The spin-electronic structures across the interface between single-layer graphene and a Ni(111) thin film are explored by employing the depth-resolved X-ray absorption and magnetic circular dichroism spectroscopy with the atomic layer resolution. The depth-resolved Ni L-edge analysis clarifies that the Ni atomic layers adjacent to the interface show a transition of the spin orientation to the perpendicular one in contrast with the in-plane one in the bulk region. The C K-edge analysis reveals the intensifying of the spin-orbital interactions induced by the $$Pi$$-d hybridization at the interface as well as out-of-plane spin polarization at the $$Pi$$ band region of graphene. The present study indicates the importance of the interface design at the atomic layer level for graphene-based spintronics.

論文

In-plane orientation control of 2,7-diphenyl[1]benzothieno[3,2-$$b$$][1]benzothiophene monolayer on bismuth-terminated Si(111) vicinal surfaces with wettability optimization

大伴 真名歩; 土田 裕也*; 村谷 直紀*; 柳瀬 隆*; 境 誠司; 米澤 徹*; 長浜 太郎*; 長谷川 哲也*; 島田 敏宏*

Journal of Physical Chemistry C, 117(22), p.11555 - 11561, 2013/06

 被引用回数:2 パーセンタイル:8.76(Chemistry, Physical)

本研究では、近年開発された高移動度有機半導体2,7-Diphenyl[1]benzothieno[3,2-$$b$$][1]benzothiophene (DPh-BTBT)について、濡れ性と面内配向を制御して、高配向のエピタキシャル単分子膜を作成する手法を開発した。近年多くの高移動度有機半導体分子が開発されているが、分子間相互作用を重視した分子設計の反作用で凝集しやすく、また対称性の低い結晶構造のため配向も混ざりやすいため、光電子分光法などの分光研究を行った例が限られていた。そこで本研究では特に凝集しやすいDPh-BTBTを試行分子として、濡れの良い導電性・結晶性表面を探索した結果、1/3 ML Bi-Si(111)-(3$$times$$3)再構成面が適していることを見いだした。また基板表面の対称性を、微傾斜面を用いることで崩し、面内配向を制御できることを見いだした。これは、ステップが集まってできたファセット部に、異方的テンプレートになるようなナノ構造が出現していることによると考えられる。本研究で見いだした微傾斜面は、今後新規分子の物性測定のテンプレートとして用いられることが想定される。

論文

High spin polarization at the Fe/C$$_{60}$$ interface in the Fe-doped C$$_{60}$$ film

境 誠司; 松本 吉弘; 大伴 真名歩; 圓谷 志郎; Avramov, P.; Sorokin, P. B.*; 楢本 洋*

Synthetic Metals, 173, p.22 - 25, 2013/06

 被引用回数:2 パーセンタイル:10.36(Materials Science, Multidisciplinary)

A process of tunneling conduction and the spin-dependent resistivity change (so-called tunneling magnetoresitance effect) in the Fe-doped C$$_{60}$$ film with a granular structure is investigated for the current-into-plane device. Cooperative tunneling (cotunneling) through several Fe nanoparticles is suggested to be operative at temperatures lower than 20 K. By considering the effect of cotunneling on the magnetoresistance ratio, it is successfully shown that the spin polarization of tunneling electrons generated at the Fe/C$$_{60}$$ interface is much higher than that in Fe crystal at low temperature in a similar fashion to that at the Co/C$$_{60}$$ interface in the Co-doped C$$_{60}$$ films. A strong temperature dependence of spin polarization is observed, suggesting possible influences by the thermally-induced disorders ascribed in the Fe atoms bonded with C$$_{60}$$ in the C$$_{60}$$-Fe compound.

論文

Contact-induced spin polarization in graphene/$$h$$-BN/Ni nanocomposites

Avramov, P.; Kuzubov, A. A.*; 境 誠司; 大伴 真名歩; 圓谷 志郎; 松本 吉弘; 楢本 洋*; Eliseeva, N. S.*

Journal of Applied Physics, 112(11), p.114303_1 - 114303_10, 2012/12

 被引用回数:18 パーセンタイル:59.58(Physics, Applied)

Atomic and electronic structure of graphene/Ni(111), $$h$$-BN/Ni(111) and graphene/$$h$$-BN/Ni(111) nanocomposites with different numbers of graphene and $$h$$-BN layers and in different mutual arrangements of graphene/Ni and $$h$$-BN/Ni at the interfaces was studied using LDA/PBC/PW technique. For the sake of comparison, corresponding graphene, $$h$$-BN and graphene/$$h$$-BN structures without the Ni plate were calculated using the same technique. It was suggested that C-$$top$$:C-$$fcc$$ and N-$$top$$:B-$$fcc$$ configurations are energetically favorable for the graphene/Ni and $$h$$-BN/Ni interfaces, respectively. The Ni plate was found to induce a significant degree of spin polarization in graphene and $$h$$-BN caused by direct exchange interactions of the electronic states located on different fragments.

論文

Intrinsic edge asymmetry in narrow zigzag hexagonal heteroatomic nanoribbons causes their subtle uniform curvature

Avramov, P.; Fedorov, D. G.*; Sorokin, P. B.*; 境 誠司; 圓谷 志郎; 大伴 真名歩; 松本 吉弘; 楢本 洋*

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 3(15), p.2003 - 2008, 2012/08

 被引用回数:34 パーセンタイル:79.62(Chemistry, Physical)

The atomic and electronic structure of narrow zigzag nanoribbons with finite length, consisting of graphene terminated by fluorine on one side, hexagonal ($$h$$)-BN, and $$h$$-SiC were studied with density functional theory. It is found that the asymmetry of nanoribbon edges causes a uniform curvature of the ribbons due to structural stress in the aromatic ring plane. Narrow graphene nanoribbons terminated with fluorine on one side demonstrate a considerable out-of-plane bend, suggesting that the nanoribbon is a fraction of a conical surface. It is shown that the intrinsic curvature of the narrow nanoribbons destroys the periodicity and results in a systematic cancellation of the dipole moment. The in- and out-of-plane curvature of thin arcs allows their closure in nanorings or cone fragments of giant diameter.

論文

High hydrogen-adsorption-rate material based on graphane decorated with alkali metals

Antipina, L. Y.*; Avramov, P.; 境 誠司; 楢本 洋*; 大伴 真名歩; 圓谷 志郎; 松本 吉弘; Sorokin, P. B.*

Physical Review B, 86(8), p.085435_1 - 085435_7, 2012/08

 被引用回数:49 パーセンタイル:86.64(Materials Science, Multidisciplinary)

The graphane with chemically bonded alkali metals (Li, Na, K) was considered as potential material for hydrogen storage. The ab initio calculations show that such material can adsorb as many as four hydrogen molecules per Li, Na, and K metal atom. These values correspond to 12.20, 10.33, and 8.56 wt% of hydrogen, respectively, and exceed the DOE requirements. The thermodynamic analysis shows that Li-graphane complex is the most promising for hydrogen storage with ability to adsorb three hydrogen molecules per metal atom at 300 K and pressure in the range of 5-250 atm.

論文

Bias voltage dependence of tunneling magnetoresistance in granular C$$_{60}$$-Co films with current-perpendicular-to-plane geometry

境 誠司; 三谷 誠司*; 松本 吉弘; 圓谷 志郎; Avramov, P.; 大伴 真名歩; 楢本 洋*; 高梨 弘毅

Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 324(12), p.1970 - 1974, 2012/06

 被引用回数:3 パーセンタイル:14.95(Materials Science, Multidisciplinary)

Voltage-dependence of the tunneling magnetoresistance effect in the granular C$$_{60}$$-Co films has been investigated under the current-perpendicular-to-plane geometry. The transport measurements demonstrate that the granular C$$_{60}$$-Co films show unusually an exponential MR-V dependence. Small characteristic energies of less than 10's meV are derived from the temperature dependences of the characteristic voltage in the exponential relationship. Considering the voltage drops between Co nanoparticles and also the effect of cotunneling on the energy values, the characteristic energies for the voltage-induced degradation of the spin polarization are found to show a satisfactory agreement with that for the thermally-induced one. It can reasonably be expected that the onset of magnetic disorder to the localized d-electron spins at the interface region of the C$$_{60}$$-Co compound with Co nanoparticles will lead to the unusual voltage and temperature dependence of the MR ratio and the spin polarization.

論文

Precise control of single- and bi-layer graphene growths on epitaxial Ni(111) thin films

圓谷 志郎; 松本 吉弘; 大伴 真名歩; Avramov, P.; 楢本 洋*; 境 誠司

Journal of Applied Physics, 111(6), p.064324_1 - 064324_6, 2012/03

 被引用回数:19 パーセンタイル:62.83(Physics, Applied)

近年、グラフェンなどのナノカーボンを用いたスピントロニクスが注目されている。これらの材料ではスピン-軌道相互作用が小さいことからスピン拡散長が増大し、その結果高いスピン輸送特性の実現が期待されている。本論文では、グラフェンの成長条件の最適化を行い、グラフェン層数の精密制御法を確立した。サファイア基板上にNi(111)薄膜をエピタキシャル成長した。同試料を600$$^{circ}$$Cに保持した状態で前駆体となるベンゼンガスを曝露しグラフェンを成長した。グラフェンの層数・結晶構造は原子間力顕微鏡及びラマン分光によりそれぞれ評価した。単層・2層の精密制御を行うことにより、グラフェンへのドーピング状態が均一になることを明らかにした。さらに、電子エネルギー損失分光によりグラフェン/Ni(111)を調べた結果、同界面における強い相互作用の存在を明らかにした。

口頭

強磁性金属上の単層・二層グラフェンの電子・スピン状態

松本 吉弘; 圓谷 志郎; 大伴 真名歩; Avramov, P.; 楢本 洋*; 雨宮 健太*; 境 誠司

no journal, , 

グラフェンへの効率的なスピン注入を実現するために重要となる強磁性金属との界面近傍の電子・スピン状態を明らかにすることを目的とし、超高真空中での化学気相成長によりNi上に作製した単層・二層グラフェン試料について、X線吸収分光とX線磁気円二色性分光を用いた解析を行った。単層・二層グラフェンともに、285eV付近に鋭い$$pi$$$$^{*}$$軌道由来のピークが、293eV近傍に$$sigma$$$$^{*}$$軌道由来のブロードな構造が観測された。二層グラフェンの場合、$$pi$$$$^{*}$$近傍で炭素原子のスピン偏極状態(軌道磁気モーメント成分)の大きさを反映するXMCD信号が検出されたが、単層グラフェンの場合にはXMCD信号はほとんど観測されなかった。ラマン分光測定から、単層グラフェンではNiとの間に強い相互作用($$pi$$-d混成軌道形成)が生じていることがわかっており、同相互作用により軌道磁気モーメント成分が減衰したものと考えられる。この結果は、Dedkovらが先に行った、単層グラフェン/Ni(111)試料についてのXMCD測定結果とは異なっており、下地のNiとの相互作用の違いに起因するものと推察される。

口頭

Bi終端化Si(331)面をテンプレートとした有機膜の配向制御と電子状態

大伴 真名歩; 土田 裕也*; 境 誠司; 長谷川 哲也*; 島田 敏宏*

no journal, , 

本研究ではビスマス終端化Si(331)表面の異方的な表面構造に着目し、これを結晶成長のテンプレートとすることで、高移動度有機半導体であるdinaphtho[2,3-b:2',3'-f]thieno [3,2-b]thiophene (DNTT)薄膜の面内配向制御に成功した。DNTTは優れた電荷輸送特性の反面、表面エネルギーが高いため凝集しやすく、光電子分光法などによる電子状態を行ううえで障害となっていた。今回用いたSi(331)表面はビスマス吸着後(5$$times$$1)に再構成し、高い表面エネルギーを持つために有機分子が濡れよく薄膜成長することがわかった。本研究ではさらに紫外光電子分光法による最高占有分子軌道(HOMO)の電子状態評価も行い、DNTTが高い移動度を示す理由を考察した。

口頭

磁性金属表面上のグラフェン層数の精密制御

松本 吉弘; 大伴 真名歩; Avramov, P.; 楢本 洋*; 境 誠司; 圓谷 志郎

no journal, , 

近年、グラフェンなどのナノカーボンを用いたスピントロニクスが注目されている。これらの材料ではスピン-軌道相互作用が小さいことからスピン拡散長が増大し、その結果高いスピン輸送特性の実現が期待されている。本発表では、グラフェンの成長条件の最適化を行い、グラフェン層数の精密制御法を確立した。サファイア基板上にNi(111)薄膜をエピタキシャル成長した。同試料を600$$^{circ}$$Cに保持した状態で前駆体となるベンゼンガスを曝露しグラフェンを成長した。グラフェンの層数・結晶構造は原子間力顕微鏡及びラマン分光によりそれぞれ評価した。単層・2層の精密制御を行うことにより、グラフェンへのドーピング状態が均一になることを明らかにした。

口頭

分子スピントロニクスの創製に向けたナノカーボン材料の物性・分光研究

境 誠司; 松本 吉弘; 圓谷 志郎; 大伴 真名歩; Avramov, P.; 楢本 洋*

no journal, , 

近年、有機分子やナノカーボン物質を用いた分子スピントロニクスが注目されている。発表者らはナノカーボン物質と磁性金属との界面に着目し、分光手法を用いることにより同界面の電子・スピン状態を明らかにしてきた。これらの成果をもとにスピン素子を設計し、スピン輸送特性の探索を行っている。今回、C$$_{60}$$-Coグラニュラー薄膜及びグラフェンに関するスピン輸送特性・スピン分光の研究成果を発表する。C$$_{60}$$-Coグラニュラー薄膜では、巨大トンネル磁気抵抗効果を示すことを明らかにし、同効果がC$$_{60}$$-Co化合物/Co結晶界面における伝導電子の高スピン偏極率に起因することを明らかにした。また、グラフェン/磁性金属界面では、単層グラフェンと2層以上のグラフェンにおいて、磁性金属との界面相互作用が異なることを明らかにした。

口頭

高スピン偏極フラーレン-コバルト化合物/強磁性金属界面の磁性

境 誠司; 松本 吉弘; 大伴 真名歩; 圓谷 志郎; Avramov, P.; 楢本 洋*; 高木 康多*; 中川 剛志*; 横山 利彦*

no journal, , 

本講演では、C$$_{60}$$-Co化合物/強磁性金属界面の電子・スピン状態を解明するために行った、C$$_{60}$$-Co化合物/Ni(111)二層膜のX線吸収・磁気円二色性分光の結果を報告する。単独の状態にあるC$$_{60}$$-Co化合物の磁気的性質について、これまでの研究でCo原子に局在するd電子スピンに起因する常磁性を示すことがわかっている。本研究の結果、Ni層と界面で接するC$$_{60}$$-Co化合物の薄膜は単独の状態とは著しく異なる磁性を示すことが明らかになった。すなわち、C$$_{60}$$-Co化合物中のCo原子は界面から数分子層の範囲でNi層と交換結合し、一方向に磁化された局在d電子スピンによる強磁性を示すことが明らかになった。さらに、交換結合の発現領域と一致する範囲内でNi層からC$$_{60}$$-Co化合物層への電荷移動が生じることも見いだされた。以前の研究でC$$_{60}$$-Co化合物/強磁性金属界面を含む素子のトンネル磁気抵抗効果から明らかになった、C$$_{60}$$-Co化合物/強磁性金属界面における伝導電子の高スピン偏極率は、上記のような界面近傍における電子的・磁気的相互作用が複合的に関与して生じることが推測される。

口頭

グラフェンの精密層数制御

圓谷 志郎; 松本 吉弘; 大伴 真名歩; Avramov, P.; 楢本 洋*; 境 誠司

no journal, , 

近年、グラフェンなどのナノカーボンを用いたスピントロニクスが注目されている。これらの材料ではスピン-軌道相互作用が小さいことからスピン拡散長が増大し、その結果高いスピン輸送特性の実現が期待されている。本発表では化学気相蒸着法によるグラフェン成長において成長条件の最適化を行い、グラフェン層数の精密制御法を確立した。600$$^{circ}$$Cに保ったNi(111)表面上に前駆体となるベンゼンガスを曝露しグラフェンを成長した。グラフェンの成長過程を反射高速電子線回折を用いてその場観察することによりベンゼン曝露量とグラフェンの被覆率の関係を明らかにした。

口頭

Precise control of layer number in graphene grown on Ni(111)

圓谷 志郎; 松本 吉弘; 大伴 真名歩; Avramov, P.; 楢本 洋*; 境 誠司

no journal, , 

近年、グラフェンなどのナノカーボンを用いたスピントロニクスが注目されている。これらの材料ではスピン-軌道相互作用が小さいことなどからスピン拡散長が増大し、その結果高いスピン輸送特性の実現が期待されている。本発表では、Ni(111)上でのグラフェン層数の精密制御法を確立するとともに、単層・2層グラフェンの結晶性やNiとの界面相互作用を明らかにした。サファイヤ基板上にエピタキシャル成長したNi(111)を600$$^{circ}$$Cの高温に保持し、前駆体となるベンゼンガスを曝露しグラフェンを作製した。成長過程のその場観察によりグラフェン成長条件の最適化を行い、単層・2層の成長条件を明らかにした。電子エネルギー損失分光からは、単層グラフェンとNiとの界面で生じる強い相互作用が2層グラフェンでは著しく減少していることを明らかにした。さらにグラフェンシートをSiO$$_{2}$$上に転写し顕微ラマン分光で振動・電子状態を探索したところ、単層・2層の精密制御を行うことにより、グラフェンへのドーピング状態が均一になることを明らかにした。

口頭

単層・二層グラフェン/磁性金属のスピン偏極状態

松本 吉弘; 圓谷 志郎; 大伴 真名歩; Avramov, P.; 楢本 洋*; 雨宮 健太*; 境 誠司

no journal, , 

グラフェンへの効率的なスピン注入を実現するために重要となる強磁性金属との界面近傍の電子・スピン状態を明らかにすることを目的とし、超高真空中での化学気相成長によりNi上に作製した単層・二層グラフェン試料について、X線吸収分光とX線磁気円二色性分光を用いた解析を行った。単層・二層グラフェンともに、285eV付近に鋭い$$pi$$$$^{*}$$軌道由来のピークが、293eV近傍に$$sigma$$$$^{*}$$軌道由来のブロードな構造が観測された。二層グラフェンの場合、$$pi$$$$^{*}$$近傍で炭素原子のスピン偏極状態(軌道磁気モーメント成分)の大きさを反映するXMCD信号が検出されたが、単層グラフェンの場合にはXMCD信号はほとんど観測されなかった。ラマン分光測定から、単層グラフェンではNiとの間に強い相互作用($$pi$$-d混成軌道形成)が生じていることがわかっており、同相互作用により軌道磁気モーメント成分が減衰したものと考えられる。この結果は、Dedkovらが先に行った、単層グラフェン/Ni(111)試料についてのXMCD測定結果とは異なっており、下地のNiとの相互作用の違いに起因するものと推察される。

口頭

巨大TMR効果を発現するフラーレン-コバルト化合物/強磁性金属界面の電子・磁気的構造

境 誠司; 松本 吉弘; 大伴 真名歩; 圓谷 志郎; Avramov, P.; 楢本 洋*; 高木 康多*; 中川 剛志*; 横山 利彦*

no journal, , 

講演者らは、これまでに、$$^{60}$$C-Co化合物とCoナノ結晶からなるナノコンポジット薄膜が、$$^{60}$$C-Co化合物/Co結晶界面における伝導電子の高スピン偏極率に起因する巨大なトンネル磁気抵抗効果を示すことを明らかにした。今回、$$^{60}$$C-Co化合物/強磁性金属界面において高スピン偏極状態が発現する電子・磁気的要因を解明することを目的に$$^{60}$$C-Co化合物/Ni(111)二層膜のX線吸収・磁気円二色性分光実験を行った。本実験の結果、Ni(111)上の$$^{60}$$C-Co化合物はNi薄膜と一致する強磁性的な応答を示すことがわかった。さらに、磁気的応答の膜厚依存性を検討し、Ni(111)上の$$^{60}$$C-Co化合物は界面から3nmの範囲でNiと強磁性的な交換結合を生じることを明らかにした。界面における伝導電子の高スピン偏極状態は、上記のような磁気的結合と界面を介したNiから$$^{60}$$C-Co化合物への電荷移動が複合的に作用する結果として発現することが考えられる。

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