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論文

Development of a D$$_2$$O/H$$_2$$O vapor generator for contrast-variation neutron scattering

有馬 寛*; 高田 慎一; 笠井 聡*; 大内 啓一*; 森川 利明*; 宮田 登*; 宮崎 司*; 青木 裕之; 岩瀬 裕希*; 廣井 孝介; et al.

Journal of Applied Crystallography, 56(6), p.1802 - 1812, 2023/12

The contrast-variation technique in neutron scattering experiments plays a pivotal role in distinguishing partial structures within multi-component complexes, facilitating the elucidation of distinct sample constituents. This differentiation is achieved using different isotopes, namely hydrogen and deuterium, which possess varying neutron scattering characteristics. This study presents a novel vapor generator designed for neutron scattering experiments, enabling continuous control of the D$$_2$$O/H$$_2$$O ratio of the vapor. This feature is especially useful for contrast-variation studies. The generator features two saturators and four mass flow controllers, allowing for the rapid and independent generation of D$$_2$$O/H$$_2$$O vapors. Additionally, the incorporation of the two-temperature method ensures accurate dew point control within a margin of $$pm$$0.2$$^{circ}$$Cdp. This setup proves useful for conducting time-resolved experiments and can accelerate research on functional polymers, such as polymer electrolyte membranes for fuel cells, where water potential assumes critical importance.

論文

New measurement system based on small-angle neutron scattering for structural analysis of light-responsive materials

岩瀬 裕希*; 赤松 允顕*; 稲村 泰弘; 坂口 佳史*; 森川 利明*; 笠井 聡*; 大内 啓一*; 小林 一貴*; 酒井 秀樹*

Journal of Applied Crystallography, 56(1), p.110 - 115, 2023/02

光応答性材料の重要性が高まる中、光照射によって引き起こされる構造変化とその機能との相関を解析することは極めて重要である。このような構造解析には小角散乱(SAS)が有効であるが、SASによって1nm以下のスケールで局所的な分子構造形成や分子反応を定量的に捉えることは困難である。そこで本研究では、光応答性物質における非平衡現象の構造解析を目的として、紫外可視光照射装置、紫外可視分光光度計から構成される新しい試料環境を開発し、中性子小角・広角散乱装置(TAIKAN)に設置することで中性子小角散乱と紫外可視光吸収の同時測定を実現した。この測定手法を用いることで、光応答性分子であるアゾベンゼンを修飾した陽イオン性界面活性剤が水溶液中で形成するミセルが紫外可視光照射によって構造変化する様子をその場観察することを可能とした。その結果、本測定手法によりミセル構造の変化と分子配置の変化の相互作用に関する直接的な情報を提供することが示された。

論文

Layered structure in the crystalline adsorption layer and the leaching process of poly(vinyl alcohol) revealed by neutron reflectivity

宮崎 司*; 宮田 登*; 有馬 寛*; 吉良 弘*; 大内 啓一*; 笠井 聡*; 津村 佳弘*; 青木 裕之

Langmuir, 37(32), p.9873 - 9882, 2021/08

 被引用回数:4 パーセンタイル:39.59(Chemistry, Multidisciplinary)

We investigated the structure of the crystalline adsorption layer of poly(vinyl alcohol) (PVA) in hot water by neutron reflectivity in two cases: when the adsorption layer is exposed on the substrate by leaching the upper bulk layer and when it is deeply embedded between a relatively thick PVA film and substrate. In both cases, the PVA adsorption layer consists of three layers on the Si substrate. The bottom layer, consisting of amorphous chains that are strongly constrained on the substrate, is not swollen even in hot water at 90$$^{circ}$$C. The middle layer, consisting of amorphous chains that are much more mobile compared with those in the bottom layer, has no freedom to assume a crystalline form. Only the molecular chains in the top layer are crystallizable in the adsorption layer, leading to a heterogeneous layered structure in the film thickness direction. This layered structure is attributed to the crystallizable chains of PVA during the formation of the adsorption layer driven by hydrogen bonding. However, the structure and dynamics in the adsorption layer may differ in both cases because the molecular chains in the vicinity of the surface seem to be affected by surface effects even in the adsorption layer.

論文

Gas-flow humidity control system for neutron reflectivity measurements

有馬 寛*; 宮田 登*; 吉田 鉄生*; 笠井 聡*; 大内 啓一*; Zhang, S.*; 宮崎 司*; 青木 裕之

Review of Scientific Instruments, 91(10), p.104103_1 - 104103_7, 2020/10

We developed a novel humidity control system for neutron reflectivity measurements based on the two-way gas-flow method that can generate up to 85% relative humidity (RH) within a temperature range of 5-85$$^{circ}$$C. The system consists of a gas-flow-type humidity generator and a thermostatic sample chamber, each of which can independently control the temperature. The key features include rapid humidity response and long stable operation time. The humidity reaches equilibrium within 2 to 5 min during the humidity change, and the system exhibited acceptable stability over a three-day, nonstop experimental measurement duration, with a precision of $$pm$$1% RH at 85$$^{circ}$$C and 85% RH. The sample chamber is capable of measuring substrate samples with dimensions of up to 2-in. in diameter and 5-mm in thickness. We demonstrate the reflectivity data measured at a pulsed neutron facility, MLF BL17, in the Japan Proton Accelerator Research Complex. The combined use of this system with neutrons permits in situ, time-resolved studies of the swelling process of polyvinyl alcohol and adhesive materials.

論文

Practical effects of pressure-transmitting media on neutron diffraction experiments using Paris-Edinburgh presses

服部 高典; 佐野 亜沙美; 町田 真一*; 大内 啓一*; 吉良 弘*; 阿部 淳*; 舟越 賢一*

High Pressure Research, 40(3), p.325 - 338, 2020/09

 被引用回数:4 パーセンタイル:39.42(Physics, Multidisciplinary)

パリエジンバラプレスを用いた中性子回折実験における圧力伝達媒体の実際的な影響を調べるために、種々の圧力媒体(Pb, AgCl,常温および高温の4:1メタノールエタノール混合液(ME), N$$_2$$, Ar)を用いてMgOの回折パターンを約20GPaまで測定した。MgO 220回折線の線幅から見積もった試料室内の静水圧性は、Pb, AgCl, Ar,室温ME混合液, N$$_2$$, 高温MEの順に良くなる。これは、これまでのダイヤモンドアンビルセルを用いた結果と異なり、高圧下で固化した後も常温MEはArより高い性能を示す(パリエジンバラプレスで用いられたアンビルの窪みの効果と思われる)。これらの結果とより高い性能が期待されるNeが強い寄生散乱をだしてしまうこととを考えると、約20GPaまでの中性子実験においては、ME混合液(できれば高温が良い)が最良の圧力媒体であり、アルコールと反応する試料には液体Arで代替するのが良いことが明らかとなった。

論文

Cryogenic sample environments shared at the MLF, J-PARC

河村 聖子; 高橋 竜太*; 石角 元志*; 山内 康弘*; 中村 雅俊*; 大内 啓一*; 吉良 弘*; 神原 理*; 青山 和弘*; 坂口 佳史*; et al.

Journal of Neutron Research, 21(1-2), p.17 - 22, 2019/05

MLF試料環境チーム低温・マグネットグループは、J-PARC MLFにおいて、利用者の実験のための冷凍機やマグネットの運用を行っている。これまでトップローディング型$$^4$$He冷凍機、ボトムローディング型$$^3$$He冷凍機、希釈冷凍機インサート、超伝導マグネットを導入してきた。これらの機器の使用頻度は、ビーム出力、課題数の増加に伴い、ここ2年間で急激に高くなってきている。この状況に対応するために運用経験を加味しながら、これらの機器の性能向上作業を進めている。例えば、$$^3$$He冷凍機の制御ソフトには、自動の初期冷却および再凝縮のプログラムが備わっていたが、新たに、$$^3$$He potにヒーターを焚くことなくsorbの温度制御のみで$$^3$$He potを温調するプログラムも作成した。また2017年は、超伝導マグネット用に、揺動型ラジアルコリメーター付きのOVCテールを製作した。このラジアルコリメーターの導入によりデータの質は劇的に向上し、中性子非弾性散乱実験でも超伝導マグネットが使用できるようになった。

論文

Sample environment at the J-PARC MLF

河村 聖子; 奥 隆之; 渡辺 真朗; 高橋 竜太; 宗像 孝司*; 高田 慎一; 坂口 佳史*; 石角 元志*; 大内 啓一*; 服部 高典; et al.

Journal of Neutron Research, 19(1-2), p.15 - 22, 2017/11

J-PARC MLFにおける試料環境(SE)チームは、ユーザー実験のためのSE機器の運用や開発を行っている。メンバーは、低温マグネット、高温、高圧、ソフトマター、光照射、水素環境、$$^3$$He偏極フィルターといったサブチームに所属している。現在は、数台の冷凍機と、マグネット、高温炉、高圧実験用パリエジンバラプレス、偏極中性子実験のためのSEOPシステムが運用中で、ユーザー実験への提供、運転を行っているほか、パルス磁場システムの汎用化に向けた開発も行っている。またJ-PARC研究棟では、レオメーター、ガス蒸気吸着量測定装置などのソフトマター研究に必要な機器類も整備している。

論文

高圧中性子ビームラインPLANETの概要と中性子回折実験の実際

服部 高典; 佐野 亜沙美; 有馬 寛*; 舟越 賢一*; 阿部 淳*; 町田 真一*; 岡崎 伸生*; 大内 啓一*; 稲村 泰弘

高圧力の科学と技術, 26(2), p.89 - 98, 2016/06

PLANETはJ-PARCの物質・生命科学実験施設(MLF)のパルス中性子源に建設された高圧ビームラインである。飛行時間型(TOF)中性子回折実験のために設計された6軸型マルチアンビルプレスを用いて、定常的には、約10GPa, 2000Kまでの高温高圧下でのデータ測定が可能である。ビームラインには、高圧セル等からの寄生散乱が混入しないように、シャープな入射スリットとラジアルコリメータが装備されており、きれいな回折パターンが取得できるようになっている。この特徴に加え、高い分解能($$Delta d/d$$$$sim$$0.6%)で広いd範囲(0.2-8.4${AA}$)のデータを取得できるため、高温高圧下における結晶及び液体の構造を高い精度で決定することが可能となっている。

論文

JRR-3における計測制御装置の保全活動

井坂 浩二; 照沼 憲明; 大内 諭; 大木 恵一; 諏訪 昌幸

日本保全学会第6回学術講演会要旨集, p.279 - 282, 2009/08

計測制御装置はJRR-3改造時の設置より18年以上が経過し、原子炉の安全安定運転を確保するために機器の更新を含めた保全活動が必要不可欠である。今回、JRR-3において行われている計測制御装置の保全内容及び今後の保全活動について述べる。

論文

Photoelectron-photoion coincidence momentum imaging for dissociative ionization of ethanol in intense laser fields

穂坂 綱一; 板倉 隆二; 横山 啓一; 山内 薫*; 横山 淳

Chemical Physics Letters, 475(1-3), p.19 - 23, 2009/06

 被引用回数:12 パーセンタイル:38.54(Chemistry, Physical)

強レーザー場中の分子は親イオン生成に加え、競合する多くの解離性イオン化経路を持つ。われわれは光電子光イオン同時計測運動量画像観測法により、生成物イオンを特定した光電子スペクトルを測定し、エタノール分子のイオン化過程を調べた。解離生成物ごとにイオン化直後の電子状態を観測し、その電子状態はレーザー波形に強く依存することを明らかにした。

論文

Quantum control of molecular vibration and rotation toward the isotope separation

横山 啓一; 松岡 雷士; 笠嶋 辰也; 坪内 雅明; 横山 淳

Proceedings of 5th Asian Symposium on Intense Laser Science (ASILS-5), p.113 - 119, 2009/05

関西光科学研究所で実施している量子制御の研究の現状を紹介する。特に窒素分子及びヨウ素分子の振動制御に関する実験的研究及び、ヨウ化セシウム分子の回転制御に関する理論的研究について紹介する。窒素分子の振動制御の研究では、線形チャープさせた広帯域白色光パルス対の遅延時間を制御することにより励起振動数を選択できることを示した。ヨウ素分子の振動制御の研究では、インパルシブラマン遷移において観察される振動励起及び脱励起の2つのプロセスをチャープの方向を制御することにより選択することが可能であることを示した。ヨウ化セシウム分子の回転制御の研究では、回転分布全体の移動がテラヘルツ波周波数コムにより実現できることを数値計算により予測した。

口頭

Photoelectron-photoion coincidence momentum imaging for dissociative ionization in intense laser fields

穂坂 綱一; 板倉 隆二; 横山 啓一; 山内 薫*; 横山 淳

no journal, , 

強レーザー場中の分子は複雑に競合するさまざまな解離性イオン化経路を持つ。イオン化で生成する電子状態と解離経路の相関を明らかにするために、光電子光イオン同時計測運動量画像観測装置を開発した。この装置をエタノールの解離性イオン化に適用し、光電子の運動量画像が同時計測される解離イオン種に強く依存することを見いだした。

口頭

光電子光イオン同時計測運動量画像法を用いた強レーザー場中エタノールのイオン化

穂坂 綱一; 板倉 隆二; 横山 啓一; 山内 薫*; 横山 淳

no journal, , 

強レーザー場中の分子は親イオン生成に加え、競合する多くの解離性イオン化経路を持つ。われわれは光電子光イオン同時計測運動量画像観測法により、生成物イオンを特定した光電子スペクトルを測定し、エタノール分子のイオン化過程を調べた。解離生成物ごとにイオン化直後の電子状態を観測し、その電子状態はレーザー波形に強く依存することを明らかにした。

口頭

光電子光イオン同時計測運動量画像法による強レーザー場中エタノールの解離性イオン化反応

穂坂 綱一; 板倉 隆二; 横山 啓一; 山内 薫*; 横山 淳

no journal, , 

強レーザー場中の分子は競合する多くの解離性イオン化経路を持つ。われわれは光電子光イオン同時計測運動量画像観測法を用い、強レーザー場中エタノール分子の解離性イオン化過程ダイナミクスを調べた。生成物イオンを特定した光電子スペクトルを測定し、イオン化直後の電子状態のレーザー波形依存性を明らかにした。

口頭

Dissociative ionization dynamics of ethanol in intense laser fields studied by photoelectron-photoion coincidence momentum imaging

穂坂 綱一; 板倉 隆二; 横山 啓一; 山内 薫*; 横山 淳

no journal, , 

強レーザー場中の分子は親イオン生成に加え、競合する多くの解離性イオン化経路を持つ。われわれは光電子光イオン同時計測運動量画像観測法により、生成物イオンを特定した光電子スペクトルを測定し、エタノール分子のイオン化過程を調べた。解離生成物ごとにイオン化直後の電子状態を観測し、その電子状態はレーザー波形に強く依存することを明らかにした。

口頭

強レーザー場中エタノールの解離イオン運動量選別光電子イメージング

穂坂 綱一; 板倉 隆二; 横山 啓一; 山内 薫*; 横山 淳

no journal, , 

強レーザー場中の分子は親イオン生成に加え、競合する多くの解離性イオン化経路を持つ。われわれは光電子光イオン同時計測運動量画像観測法により、解離生成物ごとにイオン化直後の電子状態を観測し、その電子状態がレーザー波形に強く依存することを明らかにしてきた。本研究ではさらに、各解離生成物の放出運動量を分離した光電子画像を観測し、イオン化とその後の一価カチオンの解離ダイナミクスの相関を明らかにした。

口頭

Intense laser induced electronic excitation in dissociative ionization of ethanol studied by photoelectron-photoion coincidence momentum imaging

穂坂 綱一; 板倉 隆二; 横山 啓一; 山内 薫*; 横山 淳

no journal, , 

We have performed photoelectron-photoion coincidence imaging measurements and revealed the correlation between the initially prepared electronic states of parent ions and the subsequent dissociation processes. Comparisons are made among the photoelectron images for the four different single ionization channels; the parent ion formation, H elimination, CH$$_{3}$$ elimination, and OH elimination. At the intensity of 9.3 TW/cm$$^{2}$$ with the duration of 35 fs, the electronically excited states are prepared directly in the ionization for the CH$$_{3}$$ and OH elimination. As the pulse becomes longer and stronger, the ionization to the electronic ground state becomes dominant even for the CH$$_{3}$$ and OH elimination, suggesting the efficient electronic excitation subsequent to the ionization.

口頭

強レーザー場中エタノールの解離イオン運動量選別光電子イメージング

穂坂 綱一; 板倉 隆二; 横山 啓一; 山内 薫*; 横山 淳

no journal, , 

強レーザー場中のエタノールは親イオン生成に加え、競合する多くの解離性イオン化経路を持つ。われわれは光電子光イオン同時計測運動量画像観測法により、解離生成物ごとに光電子運動量画像を観測した。光電子スペクトルのレーザーパルス波形(強度・時間幅)依存性を見いだし、イオン化直後の電子状態から解離生成物に至るまでのダイナミクスが、レーザー波形により変化することを明らかにした。さらに、解離生成物の放出運動量を分離した光電子画像を観測し、イオン化直後の電子状態と解離イオン運動量の相関、すなわち、一価カチオンにおける解離ダイナミクスを明らかにした。

口頭

電子・イオン運動量同時計測画像法による酸素分子の強レーザー場中解離性イオン化

穂坂 綱一; 板倉 隆二; 横山 啓一; 山内 薫*; 横山 淳

no journal, , 

強レーザー場中の分子は親イオン生成に加え、解離性イオン化を起こす。本研究では、酸素分子を対象とし、親イオンと解離原子イオンを分離した光電子運動量画像を観測した。親イオンの光電子画像は、イオン化限界を越えても光子を吸収する結果起こる越閾イオン化(ATI)構造を示し、明瞭なピーク構造が観測された。一方、解離原子イオンに相関する光電子スペクトルは、明瞭なピーク構造を示さなかった。この違いは、チャンネルごとにイオン化過程が異なることを意味している。さらに、レーザーパルスのピーク強度とチャープを変えながら、解離原子イオンと相関する光電子画像観測し、解離性イオン化における電子励起機構を議論する。

口頭

Double pulse generation and detection in THz region; Simplest case of arbitrary pulse shaping

坪内 雅明; 横山 啓一; 杉山 僚

no journal, , 

本研究では、テラヘルツ任意波形整形へ向けた最も簡単な系として、テラヘルツダブルパルス発生について精査した。テラヘルツ光の発生の場である結晶のダイナミクスやプラズマ内での光の挙動が、ダブルパルス発生に対して大きく影響することが明らかになった。これは精密なテラヘルツ波形整形の実現における本質的な問題点であり、結晶やプラズマのダイナミクスを正確に考慮に入れた実験装置の設計が必須である。

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