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論文

グラフェンの結晶成長の熱放射光によるその場顕微観察

寺澤 知潮; 平良 隆信*; 小幡 誠司*; 斉木 幸一朗*; 保田 諭; 朝岡 秀人

Vacuum and Surface Science, 62(10), p.629 - 634, 2019/10

sp$$^{2}$$炭素原子で構成される単原子厚さのシートであるグラフェンは、この10年間で最も魅力的な材料である。グラフェンの特性の多くは単層の場合に顕著である。化学気相成長法(CVD)は、大面積で単層グラフェンを選択的に製造するために広く使用される。ここでは、グラフェンのCVD成長のその場観察を実現するために開発した「熱放射光学顕微鏡」を紹介する。熱放射像においてグラフェンをCu基板上の明るいコントラストとして観察する方法を示し、続いてその場観察によって明らかにされた成長機構、すなわち核形成点や律速過程を紹介する。最後に、Au基板上でのグラフェンのCVD成長において前処理手順によるグラフェンの放射率が変調を受けたという研究を紹介する。熱放射光学顕微鏡は、グラフェンの成長を観察するだけでなく、グラフェンの熱放射特性を明らかにするための方法としても期待される。

論文

Effect of hydrogen on chemical vapor deposition growth of graphene on Au substrates

寺澤 知潮; 平良 隆信*; 保田 諭; 小幡 誠司*; 斉木 幸一朗*; 朝岡 秀人

Japanese Journal of Applied Physics, 58(SI), p.SIIB17_1 - SIIB17_6, 2019/08

 被引用回数:4 パーセンタイル:22.27(Physics, Applied)

CuやAuなどのC固溶度が低い基板上への化学気相成長(CVD)は、単層グラフェンを大面積に選択的に成長させることが期待されている。Cu上においてはグラフェンのドメインサイズを制御するためにH$$_{2}$$がしばしば添加されるが、一方、Arは酸化に対して不活性であるため、AuはH$$_{2}$$を必要としない。そこでAu上のグラフェンの質を改善するためには、H$$_{2}$$の効果が明らかにされるべきである。ここでは熱放射光学顕微鏡を用いて、Au基板上のグラフェンのCVD成長に及ぼすH$$_{2}$$の影響を報告する。その場観察およびラマン分光法は、H$$_{2}$$が供給されたか否かがAu上のグラフェンの成長速度、熱放射コントラスト、および圧縮歪みに強く影響することを明らかにした。これらの効果は、H$$_{2}$$供給に依存したAu(001)の表面再構成によるものと考えた。我々の結果は将来の応用のためにAu上で高品質のグラフェン成長を達成するために不可欠である。

論文

グラフェンの結晶成長のふく射光によるその場顕微観察

寺澤 知潮; 斉木 幸一朗*; 保田 諭; 朝岡 秀人

第39回日本熱物性シンポジウム講演論文集(CD-ROM), p.262 - 264, 2018/11

炭素六員環格子からなる単原子厚のシートであるグラフェンはその高いキャリア移動度から次世代半導体として有望である。グラフェンは広い波長領域に渡って一層あたり2.3%の吸収率を示し、同等の放射率が期待される。本研究では光学顕微鏡によってグラフェンとCu基板のふく射光コントラストを得た。グラフェンの化学気相成長過程の解析から成長の律速段階を炭素のグラフェン格子への取り込みの過程であると決定した。本研究はふく射光コントラストのその場顕微観察が単原子厚の物質の結晶成長の解析に有効であることを示した。

論文

Real-time stress/strain measurement during growth of Sr and SrO epilayer on H-terminated Si

朝岡 秀人; 町田 ユスト; 山本 博之; 北條 喜一; 斉木 幸一朗*; 小間 篤*

Thin Solid Films, 433(1-2), p.140 - 143, 2003/06

 被引用回数:2 パーセンタイル:15.17(Materials Science, Multidisciplinary)

Si基板上への酸化物ヘテロエピタキシャル成長は優れた機能物質創成を行ううえで重要である。SrOはゲート酸化膜や強誘電メモリーのほか、酸化物超伝導体の基板として注目されるSrTiO$$_{3}$$,BaTiO$$_{3}$$とSi基板とのバッファ層として知られており、半導体基板上への酸化物成長のために重要な役割を果たす。しかしSi表面には活性なダングリングボンドが存在するため格子ひずみが発生し良質な機能性酸化膜の成長を阻害してしまう問題がある。そこで、Si表面のダングリングボンドに水素終端を行い不活性化した基板上へのエピタキシャル酸化物成長させた薄膜に関して、格子ひずみを検証するため成長過程の格子変化を電子線回折法によりリアルタイムで測定した。その結果厚さ1nmからひずみのない良質薄膜が成長していることを確認した。

論文

Stress evolution during epitaxial growth of SrO films on hydrogen-terminated Si(111) surfaces

朝岡 秀人; 町田 ユスト; 山本 博之; 北條 喜一; 斉木 幸一朗*; 小間 篤*

Solid State Communications, 124(7), p.239 - 242, 2002/11

 被引用回数:7 パーセンタイル:38.78(Physics, Condensed Matter)

Si半導体表面のダングリングボンドに水素終端を行い不活性化した基板上に、面心立法構造のSr金属をエピタキシャル成長させ、酸化処理を行うことによりNaCl構造のエピタキシャルSrO酸化物薄膜を作製した。SiとSrとの格子不整合は12.0%と大きくこれまで良質な薄膜が得られなかったが、不活性化したSi基板面を用いることによって弱い相互作用で物質間結合がなされ格子不整合度による成長物質の制約が緩和されることから良質な金属薄膜の成長が可能となる。1原子層目のSr格子間隔はSi基板表面からの相互作用で圧縮されるが、膜厚の増加とともにSr固有の格子間隔での成長が進行する。膜成長時にレーザービームを用いた基板曲率測定を行った結果、水素終端Si基板上への薄膜は水素終端を行わなかったSi基板と比較し、内部応力が大幅に緩和され、数原子層目から内部応力の存在しない薄膜が成長したことが確認された。また金属成長と酸化過程において薄膜が圧縮応力を受けていた環境から、一転して引張応力へと変化し物質間の格子の大小関係から薄膜内応力の制御が可能であることを示した。

論文

Low-temperature epitaxial growth of SrO on hydrogen-passivated Si(100) surface

朝岡 秀人; 斉木 幸一郎*; 小間 篤*; 山本 博之

Physica B; Condensed Matter, 284-288, p.2101 - 2102, 2000/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Physics, Condensed Matter)

Si2$$times$$1基板上へのSrO薄膜作製のためにさまざまな試みがなされているが、Si(100)面上へのSrOのエピタキシャル成長は困難であり、得られる薄膜の結晶性、界面上のSiO$$_{2}$$等の存在が問題とされている。そこで水素終端したSi(100)基板を用いたSrOのエピタキシャル成長の可能性を探るとともに、RHEED,AES,ESCA等によるSi界面、SrO薄膜の評価を行った。

論文

Heteroepitaxial growth of SrO on hydrogen-terminated Si(001) surface

朝岡 秀人; 斉木 幸一郎*; 小間 篤*; 山本 博之

Thin Solid Films, 369(1-2), p.273 - 276, 2000/07

 被引用回数:14 パーセンタイル:59.85(Materials Science, Multidisciplinary)

半導体基板上への酸化物薄膜のヘテロエピタキシャル成長は、得られる酸化物薄膜の結晶性・界面上の遷移層の存在が問題とされている。そこでわれわれは半導体基板上に直接良質な酸化物薄膜を成長させるため、水素終端処理を用いたヘテロエピタキシャル成長の可能性を探った。半導体基板上にtcc構造の金属Srのエピタキシャル成長後、酸化処理を行うことによってSrの構造を保ったNaCl構造のSrOエピタキシャル薄膜を成長させることに成功した。水素終端処理の有無に関連し、結晶性、界面の評価を行った結果、水素終端処理がシャープな界面形成に有効であることが示された。

論文

Superconductivity and electrical properties in single-crystalline ultrathin Nb films grown by molecular-beam epitaxy

吉井 賢資; 山本 秀樹*; 斉木 幸一朗*; 小間 篤*

Physical Review B, 52(18), p.13570 - 13575, 1995/11

 被引用回数:26 パーセンタイル:79.71(Materials Science, Multidisciplinary)

分子線エピタキシー法により、単結晶サファイア(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)上にニオブ単結晶薄膜を作製し、その超伝導特性を調べた。薄膜の厚さは100$AA$から12$AA$までで、電気抵抗測定ではそのすべての試料が超伝導を示した。また、超伝導転移温度(Tc)は試料が薄くなるほど低下する傾向が認められた。これらの実験結果を、近傍効果と局在との関連により議論した。

口頭

Au上グラフェンCVD成長の熱放射光学顕微鏡によるその場観察

寺澤 知潮; 平良 隆信*; 小幡 誠司*; 保田 諭; 斉木 幸一朗*; 朝岡 秀人

no journal, , 

化学気相成長法によって炭素固溶度の低いCu基板上では単層のグラフェンが選択的に成長することが知られている。本研究ではCuと同様に炭素固溶度の低いAu基板上で、グラフェンの化学気相成長の熱放射光学顕微鏡によるその場観察を試みた。熱放射光学顕微鏡像においてAu箔基板の溝に挟まれた領域から開始した明るいコントラストの成長は溝と平行方向に進行した。ラマンマッピング測定によってこのコントラストはグラフェンであることが確認された。当日はAu基板上でのグラフェンの成長機構についても議論する。

口頭

Radiation-mode optical microscopy for CVD growth of graphene on gold

寺澤 知潮; 平良 隆信*; 小幡 誠司*; 保田 諭; 斉木 幸一朗*; 朝岡 秀人

no journal, , 

銅における炭素固溶度が低いため、銅基板上では化学気相成長(CVD)法によって単層のグラフェンが選択的に成長される。よって、グラフェンのCVD成長は次世代のエレクトロニクスのためにもっとも有望な技術であると考えられている。本研究では、我々は低い炭素固溶度を持つ金上でのグラフェンのCVD成長を報告する。我々は熱放射光学顕微鏡を用いて金上でのグラフェン成長のその場観察を達成した。900$$^{circ}$$CにおいてAr, H$$_{2}$$, CH$$_{4}$$の流量を240, 8, 5sccmとして熱放射像を取得したところ、グラフェンに対応するとラマン分光法で決定された明るい島が金箔の2つの溝の間に成長することが確認された。熱放射光学顕微鏡によるその場観察に基づいて、我々は金上でのグラフェン成長の機構について議論する。

口頭

低放射率金属基板上におけるグラフェン成長の熱放射によるその場観察

寺澤 知潮; 小幡 誠司*; 保田 諭; 斉木 幸一朗*; 朝岡 秀人

no journal, , 

単層の炭素六員環シートであるグラフェンは、高い電子移動度や光透過性などの特性から次世代半導体材料として注目されている。Cu基板上における化学気相成長(CVD)法ではCuの炭素の固溶度が低いために単層のグラフェンを選択的に作製できる。我々は低放射率($$sim$$0.1程度)のCu基板上でグラフェン(放射率0.023)が成長する様子を熱放射光の顕微観察により可視化する熱放射光学顕微鏡を開発した。本手法によって104Pa程度の全圧下でのグラフェン成長機構を議論できる。AuはCuと同様に炭素固溶度が低いが、Au基板上でのグラフェンCVD成長は報告例が少なく、その成長機構は明らかでない。本研究では熱放射光学顕微鏡によって放射率が低いAu基板上でのグラフェンCVD成長をその場観察することで、グラフェン成長機構の解明を目指す。【結果】 表面を清浄化したAu箔を900$$^{circ}$$Cで加熱し、Ar, H$$_{2}$$, CH$$_{4}$$の混合ガスを供給した際の熱放射光の顕微像をFigure (a)に示す。暗いAu基板上に明るい領域が観察された。同一箇所におけるグラフェンに特有のRaman 2Dバンドの強度をFigure (b)に示す。Figure (a)と(b)の形状から、Au基板上の明るい領域はグラフェンであると言える。以上から、熱放射光学顕微鏡によってAu基板上でのグラフェン成長をその場観察できることが示された。

口頭

Hex-Au(100)再構成表面上でのグラフェンの電子バンド構造の変調

寺澤 知潮; 保田 諭; 林 直輝*; 乗松 航*; 伊藤 孝寛*; 町田 真一*; 矢野 雅大; 斉木 幸一朗*; 朝岡 秀人

no journal, , 

本研究ではAu(100)単結晶上にグラフェンをCVD法によって作製し、角度分解光電子分光(ARPES)法によってグラフェンの電子バンド構造を直接観察した。グラフェンの直線的なバンド分散において、ディラック点から約0.9eV離れた領域に光電子強度の減少が確認された。これはこのエネルギー帯においてグラフェンのバンド構造が1.44nmの繰り返し周期を持つHex-Au(100)再構成構造によって変調を受けたことを示している。

口頭

Electronic band modification of graphene by surface reconstruction of Au (001)

寺澤 知潮; 保田 諭; 林 直輝*; 乗松 航*; 伊藤 孝寛*; 町田 真一*; 矢野 雅大; 斉木 幸一朗*; 朝岡 秀人

no journal, , 

Graphene shows constant absorptance of 2.3% in the wide range of wavelengths. The modification of the band structure of graphene is expected to tune such the optical properties of graphene, which will be useful for opto-electronic devices of graphene. Recently, quasi-one dimensional potential of hex-Au(001) reconstructed structure was reported to modify the electronic properties of graphene grown on this structure. Scanning tunneling spectroscopy showed that the density of state of graphene from its Dirac point by 1-2 eV decreased when graphene was grown on hex-Au(001). However, the band structure of graphene on hex-Au(001) was not observed, nor the relation between the band structure of graphene and the structure of Au(001) and graphene has not been revealed. Here, we report the band structure of graphene grown on hex-Au(001) using angle resolved photoemission spectroscopy (ARPES). We prepared graphene on hex-Au(001) by chemical vapor deposition. Figure (a) shows the low energy electron diffraction (LEED) pattern of graphene grown on Au(001) single crystal. Four-folded and twelve-folded spots correspond to 90-degree rotated one-dimensional hex-Au(001) reconstructed structures and epitaxially grown graphenes on them, respectively. Figure (b) shows the ARPES image of this sample taken at AichiSR BL7U. The linear graphene band shows the intensity reduction at the binding energy of approximately 0.9 eV, indicating the modification of band structure of graphene by hex-Au(001). We will discuss the relation between the band structure of graphene and the structure of graphene and hex-Au(001) on the basis of the results of ARPES, LEED, and scanning tunneling microscopy in the poster presentation.

口頭

Band modification of graphene by periodic potential of Au(100) reconstructed surface

寺澤 知潮; 保田 諭; 林 直輝*; 乗松 航*; 伊藤 孝寛*; 町田 真一*; 矢野 雅大; 斉木 幸一朗*; 朝岡 秀人

no journal, , 

One-dimensional (1-D) periodic potential is known to modify the electronic band structure of graphene. Such the modification were observed on vicinal surfaces of Ir(332) and Pt(997) by angle resolved photoemission spectroscopy (ARPES). In these reports, however, the mixing of the orbitals of graphene and substrates were also observed. In order to focus on the effect of the 1-D periodic potential, graphene growth on the more inert surface was required. Here we report the band modification of graphene by a periodic potential of a hex-Au(100) reconstructed surface. Hex-Au(100) is composed of a square lattice of Au(100) in the bulk and a hexagonal lattice on the surface, resulting in the corrugated structure with the periodicity L=1.44 nm. We prepared graphene on hex-Au(100) by chemical vapor deposition. The periodic structure of hex-Au(100) was observed by scanning tunnelling microscopy. The ARPES image of the sample shows the band anomaly as the band modification was predicted. This means that the periodic corrugation of hex-Au(100) modified the graphene bands.

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