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論文

Difference in expansion and dehydration behaviors between NH$$_4$$- and K-montmorillonite

川喜田 竜平; 齋藤 彬人*; 佐久間 博*; 安楽 総太郎; 菊池 亮佑*; 大竹 翼*; 佐藤 努*

Applied Clay Science, 231, p.106722_1 - 106722_7, 2023/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:21.06(Chemistry, Physical)

Montmorillonite (Mt) expansion and swelling are key factors for barrier performance of bentonite in trans-uranic (TRU) and high-level radioactive waste disposals. In the case of co-located geological disposal of TRU waste with high level waste, ammonium ion (NH$$_4$$$$^+$$) which is changed from nitrate ion leached from TRU waste has possibility to contact with bentonite, exchange interlayer cation of Mt to form NH$$_4$$-Mt, and deteriorate its performance. Because of similar hydration energy of NH$$_4$$$$^+$$ to K$$^+$$, NH$$_4$$-Mt could have lower expandability or change to non-expandable mineral as reported on K-Mt. Therefore, expansion and alteration behaviors of NH$$_4$$-Mt, especially comparison to the behaviors of K-Mt, are necessary to understand for safety assessment of the waste disposal. In this study, the hydration behavior of NH$$_4$$-Mt was investigated by XRD and molecular dynamics (MD) simulation in comparison with K-Mt. XRD profiles under Relative Humidity (RH) control showed that expansion of NH$$_4$$-Mt was similar to that of K-Mt at more than RH40% with slightly different d-values. However, expansion of NH$$_4$$-Mt kept at lower than RH20%, while K-Mt easily dehydrate at the same RH. MD simulation revealed that hydrogen bonding (HB) in NH$$_4$$$$^+$$ molecules causes the difference in hydration behavior between NH$$_4$$- and K-Mt, as HB cause larger basal spacing at dehydrated state and easier hydration. This gap on hydration may attribute the difference in alteration to non-expandable minerals after dehydration, indicating that NH$$_4$$$$^+$$ have lower possibility for alternation and smaller effect on barrier performance of bentonite than K$$^+$$.

論文

Irradiation effect of swift heavy ion for Zr$$_{50}$$Cu$$_{40}$$Al$$_{10}$$ bulk glassy alloy

小野寺 直利*; 石井 顕人*; 石井 康嗣*; 岩瀬 彰宏*; 横山 嘉彦*; 齋藤 勇一; 石川 法人; 薮内 敦*; 堀 史説*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 314, p.122 - 124, 2013/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:26.71(Instruments & Instrumentation)

金属ガラスには転位や点欠陥が存在せず、そのため自由体積の制御によって機械的特性が大きく変化することが指摘されている。自由体積の変化を陽電子寿命の測定により評価することができる。Zr$$_{50}$$Cu$$_{40}$$Al$$_{10}$$において重イオン照射に伴う自由体積の変化を陽電子消滅法により調べた。その際、系統的にイオン種,イオンエネルギーを変えて、自由体積の減少と阻止能(イオンから試料へのエネルギー伝達の線密度)との関係を解析した。その結果、陽電子寿命の減少が、核的阻止能(弾性衝突に伴うエネルギー伝達)ではなく、電子的阻止能(試料中の電子系へのエネルギー伝達)に対応して変化していることがわかり、電子系へのエネルギー伝達が自由体積の減少を引き起こしていることが示唆された。

論文

Sensitivity analysis of fission product concentrations for light water reactor burned fuel

千葉 豪; 奥村 啓介; 大泉 昭人*; 齊藤 正樹*

Journal of Nuclear Science and Technology, 47(7), p.652 - 660, 2010/07

 被引用回数:7 パーセンタイル:45.04(Nuclear Science & Technology)

核分裂生成物生成量(FPC)の正確な予測のために必要な核データを特定するため、燃焼感度理論に基づきFPCの感度解析を行った。着目した核種は、燃焼度クレジットに重要となる12の核分裂生成物とした。本研究では、UO$$_2$$セル及びMOXセルのいずれに対しても、FPCの予測に重要となる核データを特定した。大部分のFPCに対する感度においてはUO$$_2$$セルとMOXセルとで大きな差異は観察されなかったが、Gd-155など幾つかのFP核種において燃料の違いによる大きな差異が見られた。この原因として、U-235とPu-239の核分裂収率の差,燃料間の中性子束のエネルギースペクトルの差が挙げられることを示した。

論文

Halo structure of the island of inversion nucleus $$^{31}$$Ne

中村 隆司*; 小林 信之*; 近藤 洋介*; 佐藤 義輝*; 青井 考*; 馬場 秀忠*; 出口 茂樹*; 福田 直樹*; Gibelin, J.*; 稲辺 尚人*; et al.

Physical Review Letters, 103(26), p.262501_1 - 262501_4, 2009/12

 被引用回数:198 パーセンタイル:97.53(Physics, Multidisciplinary)

理化学研究所のRIBFにて中性子過剰核$$^{31}$$Neの1中性子分離反応の断面積を測定した。鉛ターゲットと炭素ターゲットの断面積を比較することにより、$$^{31}$$Neのクーロン分解反応断面積が540(70)mbと導出された。その断面積は通常の原子核の断面積と比べ非常に大きく、中性子が非常に弱く束縛されているハロー構造を示唆している。この原子核のクーロン分解断面積を直接ブレークアップ模型と殻模型で求めた波動関数の重なり(分光学的因子)を組合せることにより定量的に計算した結果、$$^{31}$$Ne核の最後の1個の中性子は、普通の軌道の順序である$$f_{7/2}$$ではなく$$p_{3/2}$$軌道を主に占め、$$p$$軌道の小さな軌道角運動量により一粒子ハローを形成していることが明らかとなった。

論文

Study of stellar reactions in explosive hydrogen burning with CRIB

久保野 茂*; 寺西 高*; 野谷 将広*; 山口 英斉*; 齋藤 明登*; He, J. J.*; 若林 泰生*; 藤川 尚志*; Amadio, G.*; 馬場 秀忠*; et al.

Nuclear Physics A, 758, p.733 - 736, 2005/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:14.45(Physics, Nuclear)

CRIBからの短寿命核ビーム$$^{17}F$$を用いて陽子非弾性散乱を測定した。これにより爆発的水素燃焼過程を理解するうえで重要な$$^{14}O(alpha,p)^{17}F$$における共鳴状態の核物理パラメタを求めた。$$^{23}Mg$$ビームによる非弾性散乱実験の結果も合わせて報告する。

口頭

高速増殖原型炉「もんじゅ」性能試験(零出力炉物理試験),5; 未臨界度測定法適用性評価

北野 彰洋; 毛利 哲也; 永田 章人*; 齋藤 浩介; 三澤 毅*; 玉川 洋一*

no journal, , 

高速増殖原型炉「もんじゅ」性能試験において、未臨界状態の炉心から得られる中性子検出信号から、炉雑音解析法,逆動特性法,ロッド・ドロップ法を用いて原子炉の未臨界度測定を実施した。得られた測定結果について、各手法間の比較並びに予測解析値との比較を行い、各手法の適用性評価及び結果の差異についての分析を実施した。

口頭

PrTi$$_2$$Al$$_{20}$$のNMR

徳永 陽; 酒井 宏典; 齋藤 庸; 神戸 振作; 酒井 明人*; 中辻 知*

no journal, , 

PrTi$$_2$$Al$$_{20}$$は立方晶の結晶構造を持ち、2K付近で相転移を示す。帯磁率及び比熱の温度依存性から、Prの結晶場基底は非磁性の$$Gamma_3$$二重項と考えられ、このことは低温相転移の起源が通常の磁気秩序ではなく、多極子秩序であることを示唆している。現在、われわれはこの相転移の起源を明らかにするため、PrTi$$_2$$Al$$_{20}$$においてNMR及びNQRによる微視的研究を進めている。これまで単結晶でのAl-NMR測定とゼロ磁場でのAl-NQR測定を行った。講演では各サイトでのNMR/NQRスペクトル及びスピン-格子緩和時間の温度依存性から、この系の低温での電子状態について議論する。

口頭

アンモニウム型モンモリロナイトの層間イオンの挙動と膨張挙動

齋藤 彬人*; 佐久間 博*; 小田 治恵; 本田 明; 佐藤 努*

no journal, , 

TRU廃棄物の地層処分では、廃棄物に含まれる硝酸塩の化学的変遷過程で生ずるアンモニウムイオンが人工バリア材料の特性に影響する可能性がある。本研究では、ベントナイト緩衝材の主要鉱物であるモンモリロナイトにアンモニウムイオンが吸着した場合の膨潤特性を把握することを目的とし、モンモリロナイトをアンモニウム型に処理した場合と、そのアンモニウム型モンモリロナトを1Mのアンモニア水(pH12)で処理した場合の底面間隔と層間イオンの状態について、相対湿度制御下のX線回折分析によって調べた。また、モンモリロナイト結晶面近傍における陽イオンと水分子の挙動を分子シミュレーションによって評価した。この結果から、本実験条件では、アンモニウム型モンモリロナイトは、アンモニアがアンモニウムイオンよりも熱力学的に安定となる高アルカリ性条件のアンモニア水に浸漬された後も、層間イオンはアンモニウムイオンから変化していないと推定された。また、アンモニウムイオン型モンモリロナイトの膨潤挙動は他のイオン型と異なっており、この原因はアンモニウムイオンと底面酸素との水素結合にあると推定された。

口頭

アンモニウム型モンモリロナイトの膨潤性と安定性

齋藤 彬人*; 佐久間 博*; 小田 治恵; 本田 明; 佐藤 努*

no journal, , 

TRU廃棄物の地層処分では、人工バリア材料として高い止水性を有するベントナイトの使用が検討されている。本研究では、ベントナイトの主要鉱物であるモンモリロナイトに、一部のTRU廃棄物に含まれる硝酸塩の化学的変遷過程で生ずるアンモニウムイオンが吸着した場合の、膨潤性と層間アンモニウムイオンの挙動を調べることとし、アンモニウム型モンモリロナイトに対する相対湿度制御下のX線回折分析と分子動力学(MD)計算を行った。その結果、(1)アンモニウム型モンモリロナイトは、他のイオン型と異なり、低湿度条件で1分子層水和状態の結晶性膨潤が可能であり、これは、アンモニウム型モンモリロナイト-水系の混合エンタルピーが水分子数の少ない条件で顕著に低下するためと考えられること、(2)層間のアンモニウムイオンは、熱力学的にはアンモニアが安定となる高アルカリ性のアンモニア水(pH12)に浸漬しても、アンモニウムイオンのまま変化しない可能性が高いこと、(3)高アルカリ性の水酸化ナトリウム水溶液に浸漬した場合は、層間のアンモニウムイオンはナトリウムイオンに交換されることがわかった。

口頭

Expansion property of ammonium montmorillonite

齋藤 彬人*; 川喜田 竜平*; 佐久間 博*; 小田 治恵; 本田 明; 佐藤 努*

no journal, , 

NH$$_{4}$$型モンモリロナイト(MMT)の膨潤挙動を明らかにするため、Na, K, NH$$_{4}$$型MMTをそれぞれ準備し、その膨潤性の違いを相対湿度(RH)制御XRDによる分析で比較した。NH$$_{4}$$型MMTは、RH30%以上でK型と同様の膨潤挙動を示し、RH30%以下ではNa、K型よりも膨潤性があることが示された。また、分子動力学計算では、低RH条件で、NH$$_{4}$$型はNa、K型よりも層間に1水分子層をもつ状態に達しやすいことが示された。これはNH$$_{4}$$のH原子とMMTの底面O原子の結合に起因すると考えられる。

口頭

アンモニウム型モンモリロナイトの膨張・変質挙動

川喜田 竜平*; 齋藤 彬人*; 佐久間 博*; 安楽 総太郎; 小田 治恵; 三原 守弘; 佐藤 努*

no journal, , 

NH$$_4$$型モンモリロナイト(MMT)の膨潤特性を評価するため、相対湿度(RH)制御XRD分析と分子動力学計算を用い、Na, K, NH$$_4$$型MMTの膨潤挙動を比較した。RH制御XRD分析の結果、NH$$_4$$型MMTはRH30%以上でK型MMTと同様な膨潤挙動を示すが、RH30%以下ではNa, K型MMTよりも高い膨潤性を示すことが分かった。NH$$_4$$型MMTが低湿度側で高い膨潤性を示す原因について分子動力学計算により検討した結果、層間のNH$$_4$$$$^+$$と結晶層面の底面酸素が水素結合を形成することで底面間隔が広がったためであると考えられた。

口頭

Effect of ammonium ion on expandability of montmorillonite

川喜田 竜平*; 齋藤 彬人*; 佐久間 博*; 安楽 総太郎; 小田 治恵; 三原 守弘; 佐藤 努*

no journal, , 

NH$$_4$$型モンモリロナイトの膨潤特性を評価するために、相対湿度(RH)制御XRDと分子動力学計算を用い、一価の陽イオン(Na, K, Cs, Rb, NH$$_4$$)を層間にもつMMTの膨潤挙動を比較した。RH制御XRD分析の結果、RH30%以下ではNa, K型では膨潤しにくいのに対し、NH$$_4$$, Cs, Rb型が高い膨潤性を持つことが分かった。イオン半径や水和エネルギーの近いNH$$_4$$とKの膨潤挙動が低湿度側で違うことを説明するため、分子動力学計算を行った。動径分布関数を検討した結果、アンモニウムイオンは底面酸素と水素結合を形成し、底面間隔が広がることで高い膨潤性を示すことが分かった。

口頭

球充填層内における気液二相流の可視化計測

藤津 光人*; 大平 直也*; 伊藤 大介*; 伊藤 啓*; 齊藤 泰司*; 今泉 悠也; 松場 賢一; 神山 健司

no journal, , 

球充填層内気液二相流の圧力損失予測としてLipinskiモデルがよく使用されてきているが、高精度な予測のためには、充填層内における流動様式を正確に与える必要がある。しかしながら、複雑な流路内の流動を可視化することが難しく、これまでは限られた知見をもとにモデルの開発が行われてきている。本研究では、球充填層を簡素化した模擬流路における可視化計測から流動様式を明らかにし、流動条件などによる影響を調べた。

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