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論文

Preliminary studies of XANES and DFT calculation of Ru extraction by imino-diacetamide and related compounds

佐々木 祐二; 中瀬 正彦*; 金子 政志; 小林 徹; 竹下 健二*; 松宮 正彦*

Analytical Sciences, 5 Pages, 2023/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Analytical)

Ru抽出に関して、XANESスペクトルとDFT計算による理論的な検討を行った。各種鉱酸からMIDOA(メチルイミノジオクチルアセトアミド)によるRu分配比はHCl $$>$$ H$$_2$$SO$$_4$$ $$>$$ HNO$$_3$$ $$>$$ HClO$$_4$$の順になった。XANESスペクトルの結果から、HClから抽出したRuの原子価は低く、有機相中でアニオン性のRuの存在とこれによるイオン対抽出を示唆した。抽出剤相互のRu分配比の比較結果(NTAamide $$>$$ MIDOA $$>$$ IDOA)はDFT計算のHOMO, LUMO間のエネルギー差と一致した。これは抽出能力と反応熱量の間に重要な関連があることを示した。

論文

Sorption of Cs$$^{+}$$ and Eu$$^{3+}$$ ions onto sedimentary rock in the presence of gamma-irradiated humic acid

Zhao, Q.*; 齊藤 毅*; 宮川 和也; 笹本 広; 小林 大志*; 佐々木 隆之*

Journal of Hazardous Materials, 428, p.128211_1 - 128211_10, 2022/04

 被引用回数:5 パーセンタイル:62.11(Engineering, Environmental)

令和2年度以降の幌延深地層研究計画において原子力機構が取り組んでいる課題の1つである「実際の地質環境における人工バリアの適用性確認」では、坑道周辺の掘削損傷領域において物質移行に関するデータの取得が必要である。本研究では、地下水中に含まれる腐植物質であるフミン酸に着目し、放射線によるフミン酸の分解反応がCsイオンとEuイオンの収着能へ与える影響について、幌延地域の堆積岩を例として調べた。放射線を照射していないフミン酸の存在下では、Euはフミン酸と錯体を形成することで、岩石への収着能は低下する。一方で、放射線の照射によりフミン酸が分解されると、岩石へ収着するEuイオンが増加することが確認された。また、Csの岩石への収着能はフミン酸の影響を受けることが無く、また、放射線により分解されたフミン酸の影響も見られないことが分かった。以上のことから、廃棄体の近傍ではフミン酸の放射線分解により、岩石への収着するEuイオンの割合が大きくなることが考えられる。

報告書

平成29, 30年度福島第一原子力発電所の炉内付着物の分析; 平成28年度補正予算「廃炉・汚染水対策事業費補助金」(燃料デブリの性状把握・分析技術の開発)

仲吉 彬; 三次 岳志; 佐々木 新治; 前田 宏治

JAEA-Data/Code 2021-011, 279 Pages, 2022/03

JAEA-Data-Code-2021-011.pdf:37.76MB

東京電力福島第一原子力発電所(1F)において、炉内調査が行われ、燃料デブリの取り出し工法、取り出し後の収納・保管等の検討が進められている。この廃炉作業を安全かつ着実に実施するためには、炉内で生じている燃料デブリの性状を把握する必要がある。このため、平成28年度補正予算「廃炉・汚染水対策事業費補助金(燃料デブリの性状把握・分析技術の開発)」プロジェクトにおいて、模擬物質を用いて取り出し装置の検討に有用な硬さや、収納・保管の検討に必要な燃料デブリ乾燥時挙動などの燃料デブリの性状を調査・推定し、実際の廃炉作業を検討するプロジェクトに提供している。このプロジェクトの一環で、1F1号機から3号機の炉内調査時に取得した調査装置の付着物や原子炉格納容器内の堆積物等のサンプルに含まれるU含有領域の分析を実施した。本報告書は、U含有粒子の生成メカニズム等の解析評価に供するため、得られた分析結果のうちFESEM/WDX、FE-SEM/EDS、STEM/EDS及びTEM分析の結果をデータベースとして取りまとめたものである。なお、分析はJAEA大洗研究所及び日本核燃料開発株式会社にて実施した。

論文

Multi-stage extraction and separation of Ln and An using TODGA and DTBA or DTPA accompanying pH adjustment with lactic acid and ethylenediamine

佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 松宮 正彦*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Separation Science and Technology, 57(16), p.2543 - 2553, 2022/00

 被引用回数:3 パーセンタイル:29.84(Chemistry, Multidisciplinary)

TALSPEAK法を参考に、DGA抽出剤を用いてマスキング剤にDTPAとその類縁体であるDTBAを用いてLnとAnの相互分離を検討した。この系では、pH緩衝液に乳酸(LA)と、pH調整にエチレンジアミン(ED)を用いた。実験により、TODGA-DTPA-LA-NaOH, TODGA-DTPA-LA-ED, TODGA-DTBA-LAで同じ分配比や分離比を示した。多段抽出によるLn, Anの相互分離により、DGA-DTPA-LA-EDで水相へLnの平均回収率は3.73%でAmは98.1%、DGA-DTPA-LA-NaOH系で3.1(Ln) and 97.0(Am)%、DGA-DTBA-LA系で1.61(Ln) and 98.7(Am)%であった。

論文

Mutual separation of Ln and An using TODGA and DTBA with high organic acid concentrations

佐々木 祐二; 金子 政志; 松宮 正彦*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Solvent Extraction and Ion Exchange, 40(6), p.620 - 640, 2022/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:14.86(Chemistry, Multidisciplinary)

イオン半径の酷似する3価Ln, An分離は今でも挑戦的な研究である。ここでは、TODGAとDTBA(ジエチレントリアミントリ酢酸ジアミド)を使っての相互分離を検討した。過去の結果から我々はより安定な分離条件設定と高い分離性能を得ることを目的とした。希硝酸、DTBA濃度とpH緩衝液の乳酸を使ってpH条件を安定化した。その結果、有機相には97.1% Ndと1.59% Amを、及び水相には98.4% Amと2.95%のNdを分離回収できることを確認した。

論文

Prediction of stability constants for novel chelates design in minor actinides partitioning over lanthanides using density functional theory calculation

金子 政志; 佐々木 祐二; 和田 恵梨子*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Chemistry Letters, 50(10), p.1765 - 1769, 2021/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

密度汎関数計算を用いて、マイナーアクチノイドとランタノイドの新規分離試薬の分子設計に向けて水溶液中におけるEu$$^{3+}$$及びAm$$^{3+}$$錯体の安定度定数を予想した。実験値の安定度定数の対数と計算した錯生成エンタルピーは、一次の決定係数R$$^{2}$$ $$>$$ 0.98で相関した。さらに、新規キレート配位子の安定度定数の予測を試み、ジエチレントリアミン五酢酸キレート配位子の誘導体が、酸性条件での使用やAm$$^{3+}$$分離性能の観点から有用であることが示唆された。

論文

Density functional modeling of Am$$^{3+}$$/Eu$$^{3+}$$ selectivity with diethylenetriaminepentaacetic acid and its bisamide chelates.

金子 政志; 佐々木 祐二; 松宮 正彦*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(5), p.515 - 526, 2021/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:35.51(Nuclear Science & Technology)

マイナーアクチノイドの分離変換技術開発で重要であるAm$$^{3+}$$とEu$$^{3+}$$の金属イオン選択性を理解することを目的として、密度汎関数計算をジエチレントリアミン五酢酸(DTPA)及びそのビスアミド(DTPABA)キレート配位子との金属錯体の分子構造及び錯生成反応のモデル化に適用した。構造最適化計算により得られたDTPA及びDTPABAの錯体構造は、既に報告されている単結晶構造を再現した。錯生成反応におけるギブズエネルギー解析の結果、どちらのキレート配位子ともEu$$^{3+}$$イオンよりAm$$^{3+}$$イオンと安定な錯体を生成することが示され、実験結果のAm$$^{3+}$$/Eu$$^{3+}$$選択性と一致した。金属イオンと配位子との化学結合解析の結果、Am$$^{3+}$$の5f軌道とDTPA及びDTPABAの窒素ドナー原子との強い共有結合が、高いAm$$^{3+}$$選択性が発現した一因であることが示唆された。

論文

Verification of KURBUC-based ion track structure mode for proton and carbon ions in the PHITS code

松谷 悠佑; 甲斐 健師; 佐藤 達彦; Liamsuwan, T.*; 佐々木 恒平*; Nikjoo, H.*

Physics in Medicine & Biology, 66(6), p.06NT02_1 - 06NT02_11, 2021/03

 被引用回数:17 パーセンタイル:90.49(Engineering, Biomedical)

汎用放射線輸送計算コードPHITSは、広範なエネルギーの様々な粒子の物質中における挙動を模擬できる計算コードである。最新版PHITS version 3.20では、世界的に最もよく検証された飛跡構造計算コードの一つであるKURBUCのアルゴリズムに基づいて、一次イオン(陽子・炭素イオン)の挙動、二次粒子生成(1meV$$sim$$1MeVのエネルギーを有する電子)の計算を可能とするイオン飛跡構造計算モード(PHITS-KURBUCモード)を開発、実装した。本研究では、陽子及び炭素イオンの挙動に関して、PHITS-KURBUCモードで得られる飛程,動径線量,微視的エネルギー付与分布について、文献で報告される推奨値や実測値と比較することで検証した。この検証から、KURBUCコードのPHITSへの組み込みに成功したことを確認した。さらに、従来からPHITSで対象としていたより巨視的な空間領域の計算機能とPHITS-KURBUCによる微視的計算モードの相乗効果により、拡大ブラッグピークを用いた陽子線治療などの複雑な放射線場下における微視的エネルギー付与分布の詳細な計算が可能となった。本研究の成果は、放射線物理,放射線防護,医学物理,放射線生物学をはじめとした次世代の放射線研究手法の発展に貢献するものである。

論文

High temperature gas-cooled reactors

武田 哲明*; 稲垣 嘉之; 相原 純; 青木 健; 藤原 佑輔; 深谷 裕司; 後藤 実; Ho, H. Q.; 飯垣 和彦; 今井 良行; et al.

High Temperature Gas-Cooled Reactors; JSME Series in Thermal and Nuclear Power Generation, Vol.5, 464 Pages, 2021/02

本書は、原子力機構における今までの高温ガス炉の研究開発の総括として、HTTRの設計、燃料、炉内構造物や中間熱交換器などの要素技術の開発、出力上昇試験、950$$^{circ}$$Cの高温運転、安全性実証試験などの運転経験及び成果についてまとめたものである。また、HTTRでの知見をもとに、商用炉の設計、高性能燃料、ヘリウムガスタービン、ISプロセスによる水素製造などの要素技術開発の現状について記述しており、今後の高温ガス炉の開発に非常に有用である。本書は、日本機械学会の動力エネルギーシステム部門による化石燃料及び原子力によるエネルギーシステムの技術書のシリーズの一冊として刊行されるものである。

論文

Trichotomic separation of light and heavy lanthanides and Am by batchwise multi-stage extractions using TODGA

松宮 正彦*; 土田 裕介*; 佐々木 祐二; 小野 遼真*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(1), p.597 - 607, 2021/01

 被引用回数:2 パーセンタイル:24.28(Chemistry, Analytical)

軽,重希土類元素とAmの3分割法を達成するため、有機酸からTODGAを使ったバッチ式多段抽出法が検討された。マロン酸は水への溶解度が高く、水相の主成分として利用された。マロン酸からNd/Am分離比と、マロン酸+硝酸からLa/Am分離比はいずれも30程度であり、これらの水溶液を用いた。La+Ceは1Mマロン酸+0.05M硝酸、Amは3Mマロン酸、中,重希土類元素は0.1M TEDGAの水溶液で分離した。これにより、95%以上のAmを回収でき、希土類元素の共存量は16%以下であることを確認した。

論文

Extraction and separation between light and heavy lanthanides by $$N,N,N',N'$$-tetraoctyl-diglycolamide from organic acid

佐々木 祐二; 松宮 正彦*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Chemistry Letters, 49(10), p.1216 - 1219, 2020/10

 被引用回数:9 パーセンタイル:45.29(Chemistry, Multidisciplinary)

TODGAを使って、有機酸からドデカンへの希土類元素抽出を行った。乳酸,マロン酸,酒石酸,クエン酸の4つの有機酸を用いた。これら有機酸は水相で希土類元素を安定化するが、1以上の分配比が得られた。希土類元素パターンはHoとErで最も高い値を示し、分配比を増大させるには硝酸を添加することが効果的であることが分かった。

論文

Conceptual plant system design study of an experimental HTGR upgraded from HTTR

大橋 弘史; 後藤 実; 植田 祥平; 佐藤 博之; 深谷 裕司; 笠原 清司; 佐々木 孔英; 水田 直紀; Yan, X.; 青木 健*

Proceedings of 9th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2018) (USB Flash Drive), 6 Pages, 2018/10

商用炉に向けて高温工学試験研究炉(HTTR)を高度化した高温ガス実験炉のシステム概念検討を実施した。安全設備については、実用炉技術を実証するため、受動的炉容器冷却設備、コンファインメントの採用など、HTTRから高度化を図った。また、商用炉におけるプロセス蒸気供給の技術確立に向けて、HTTRの系統構成から中間熱交換器(IHX)を削除し、新たに蒸気発生器(SG)を設置した。本論文では高温ガス実験炉のシステム概念の検討結果を述べる。

論文

Thermodynamic model for Zr solubility in the presence of gluconic acid and isosaccharinic acid

小林 大志*; 手島 健志*; 佐々木 隆之*; 北村 暁

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(2), p.233 - 241, 2017/02

 被引用回数:6 パーセンタイル:51.46(Nuclear Science & Technology)

グルコン酸およびイソサッカリン酸共存下におけるジルコニウムの溶解度について、水素イオン濃度指数(pH$$_{rm c}$$)および全グルコン酸もしくはイソサッカリン酸濃度の依存性を調査した。ジルコニウムの溶解度に及ぼすpH$$_{rm c}$$およびグルコン酸濃度依存性からは、中性水溶液中ではZr(OH)$$_{4}$$(GLU)$$_{2}$$$$^{2-}$$, pH$$_{rm c}$$が10以上のアルカリ性水溶液中ではZr(OH)$$_{4}$$(GLU)(GLU$$_{rm -H}$$)$$^{3-}$$の存在が示唆された。イソサッカリン酸共存下では、グルコン酸共存下と同様の化学形であるZr(OH)$$_{4}$$(ISA)$$_{2}$$$$^{2-}$$およびZr(OH)$$_{4}$$(ISA)(ISA$$_{rm -H}$$)$$^{3-}$$が、中性$$sim$$アルカリ性水溶液中で支配的であると推定された。粉末X線回折の結果、グルコン酸およびイソサッカリン酸いずれの共存下においても、溶解度を制限する固相は非晶質ジルコニウム水酸化物(Zr(OH)$$_{4}$$(am))であると考えられた。ジルコニウムのグルコン酸およびイソサッカリン酸錯体の生成定数は、溶解度データの最小二乗解析によって決定され、既往の4価アクチニドの値と比較検討した。

論文

Modeling of initial interaction between the laser pulse and Sn droplet target and pre-plasma formation for the LPP EUV source

佐々木 明; 西原 功修*; 砂原 淳*; 西川 亘*

Proceedings of SPIE, Vol.9776, p.97762C_1 - 97762C_6, 2016/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:52.91(Optics)

レーザープラズマ(LPP)極端紫外(EUV)光源の性能向上のために、プリパルス照射による微粒子の生成とその時間発展を扱う流体シミュレーションモデルの研究を行っている。初期に液体のSnターゲットがレーザーで加熱され、溶融、蒸発する過程について、気泡やクラスタの挙動を扱うため、メッシュ再配置のアルゴリズムおよび相転移モデルについての研究開発を行い、それをEUV光源ターゲットのダイナミクスの解析に応用した結果を報告する。

論文

Studies on the extraction of soft acid metal species using MIDOA and analogous compounds

佐々木 祐二; 佐伯 盛久; 須郷 由美; 池田 泰久*; 川崎 武志*; 鈴木 智也*; 大橋 朗*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 22(1), p.37 - 45, 2015/05

 被引用回数:14 パーセンタイル:42.85(Chemistry, Multidisciplinary)

新抽出剤のMIDOA(メチルイミノジオクチルアセトアミド)を用いて、Pd(II), Nb(V), Ta(V), Cr(VI), Mo(VI), W(VI), Tc(VII), Re(VII)等の溶媒抽出を行い、関連化合物のIDOA(イミノジオクチルアセトアミド)やMIDEHA(メチルイミノジエチルヘキシルアセトアミド)、TODGA(テトラオクチルジグリコールアミド)、TDGA(チアジグリコールアミド)等の結果を比較した。これらの結果より、MIDOAによる分配比はIDOAやMIDEHAよりやや高いこと、Pd, Re分配比はTODGA, TDGAより高いことを明らかにした。

報告書

「疎水性, 親水性新規ジアミド化合物によるMA相互分離技術開発」3年間成果のまとめ(受託研究)

佐々木 祐二; 津幡 靖宏; 北辻 章浩; 須郷 由美; 白数 訓子; 池田 泰久*; 川崎 武志*; 鈴木 智也*; 三村 均*; 臼田 重和*; et al.

JAEA-Research 2014-008, 220 Pages, 2014/06

JAEA-Research-2014-008.pdf:41.81MB

文部科学省からの委託事業、原子力システム研究開発事業で行った研究「疎水性,親水性新規ジアミド化合物によるMA相互分離技術開発」3年間の成果をまとめる。本事業は次の3つのテーマからなる、(1)MA+Ln一括分離技術開発:DOODA基礎特性評価、(2)Am/Cm/Ln相互分離技術開発: Ln錯体の基礎特性評価,溶媒抽出分離法,抽出クロマトグラフィー法、(3)分離技術評価: プロセス評価。(1)では新規抽出剤であるDOODAの基礎特性の成果をまとめた。(2)では新規配位子が配位した金属錯体の構造解析結果、抽出剤を使った溶媒抽出結果、及び抽出クロマトグラフィーでのカラム分離結果をまとめた。(3)ではこれら結果を総合して相互分離フローを作成し、それぞれフラクションの元素量,放射能量,発熱量の評価を行った。

論文

Observation of the laser-induced surface dynamics using the single-shot soft X-ray laser probe

長谷川 登; 越智 義浩; 河内 哲哉; 錦野 将元; 石野 雅彦; 今園 孝志; 海堀 岳史; 守田 利昌; 佐々木 明; 寺川 康太*; et al.

X-Ray Lasers 2012; Springer Proceedings in Physics, Vol.147, p.117 - 120, 2014/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Engineering, Electrical & Electronic)

フェムト秒レーザーによるアブレーションダイナミクスは数値シミュレーションによる予測が多数されているが、観測が困難であるため実験的な解明が遅れている分野である。われわれはフェムト秒レーザーポンプ・軟X線レーザープローブを用いた時間分解軟X線反射イメージング光学系を構築し、白金におけるアブレーションダイナミクスの観測を行った。ガウス型の強度分布を持ったフェムト秒レーザー光照射によって、スポット内の局所フルエンスの違いに起因した軟X線反射率の時間発展の違いを観測することに世界で初めて成功した。

論文

Occurrence and potential activity of denitrifiers and methanogens in groundwater at 140 m depth in Pliocene diatomaceous mudstone of northern Japan

勝山 千恵*; 梨本 裕晃*; 永翁 一代*; 石橋 朋剛*; 古田 一期*; 木下 剛*; 吉川 英樹; 青木 和弘; 浅野 貴博*; 佐々木 祥人; et al.

FEMS Microbiology Ecology, 86(3), p.532 - 543, 2013/12

 被引用回数:14 パーセンタイル:36.72(Microbiology)

嫌気性微生物活性は地下環境に影響を与える。本研究では140mの深度の2つのボアホールから低酸素濃度の地下水を採取し脱窒菌とメタン生成菌の活性について調査した。脱窒菌活性は$$^{15}$$Nをトレーサとしてボアホール環境にて測定し、メタン生成菌については16S rRNAの遺伝子解析により存在を確認した。メタンの安定同位体の分析値から溶存メタンは微生物活用由来であることが分かったが、本メタン生成菌の培養中には発生が確認できなかった。地下140m深の地下水中には酸素が含まれておらず、Ehが-144から6.8mVを示し、脱窒菌の活性が有意な環境であることが分かった。

論文

Enhanced charge collection by single ion strike in AlGaN/GaN HEMTs

小野田 忍; 蓮池 篤*; 鍋島 佳明*; 佐々木 肇*; 矢嶋 孝太郎*; 佐藤 真一郎; 大島 武

IEEE Transactions on Nuclear Science, 60(6), p.4446 - 4450, 2013/12

 被引用回数:41 パーセンタイル:94.8(Engineering, Electrical & Electronic)

窒化ガリウムの高電子移動度トランジスタ(GaN HEMT)は、宇宙用の高周波デバイス(固体素子増幅器: SSPA)としての応用が期待されているが、その照射効果については明らかになっていない。今回、単一重イオン(18MeV Ni)入射による過渡電流を観測し、その電荷収集量について調べた。その結果、オフ状態(ゲートバイアス-10V)においてはバイポーラ効果に起因する過剰電荷収集が観測され、ピンチオフ状態(同-2.5V)及びオン状態(同-10V)においては、バイポーラ効果に加えてバックチャンネル効果に起因する過剰電荷収集が数ナノ秒という長時間にわたって観測されることが判明した。このような過剰電荷収集と放射線損傷との関係を調べた結果、放射線損傷による電気特性の劣化が過剰電荷収集を抑える働きがあることが明らかとなった。

論文

$$E_1/E_2$$ traps in 6H-SiC studied with Laplace deep level transient spectroscopy

小泉 淳*; Markevich, V. P.*; 岩本 直也; 佐々木 将*; 大島 武; 児島 一聡*; 木本 恒暢*; 内田 和男*; 野崎 眞次*; Hamilton, B.*; et al.

Applied Physics Letters, 102(3), p.032104_1 - 032104_4, 2013/01

 被引用回数:11 パーセンタイル:44.13(Physics, Applied)

Electrically active defects in $$n$$-type 6H-SiC diodes were investigated using deep level transient spectroscopy (DLTS) and high-resolution Laplace DLTS. The commonly observed broadened DLTS peak which was previously ascribed to two traps referenced as $$E_1/E_2$$ has three components with activation energies for electron emission of 0.39, 0.43, and 0.44 eV. The defects associated with these emission signals have similar electronic structure, each possessing two energy levels with negative-$$U$$ ordering in the upper half of the 6H-SiC gap. The defects are related to a carbon vacancy at three non-equivalent lattice sites in 6H-SiC.

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