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佐藤 修彰*; 桐島 陽*; 佐々木 隆之*; 高野 公秀; 熊谷 友多; 佐藤 宗一; 田中 康介
燃料デブリ化学の現在地, 178 Pages, 2023/11
東京電力福島第一原子力発電所(1F)事故の廃炉作業は、燃料デブリの試験的取り出しや、その後の計画の検討が進められているが、今後も長期間を要する見込みであり、次世代への廃炉やデブリに関わる科学技術の継承、すなわち人材育成が重要かつ不可欠といえる。そのために、廃炉に特化した内容についての具体的な教科書が必要と考えた。1Fの燃料デブリに関しては、まだまだ、十分なことが分かっておらず、詳細についての記述は難しい。しかしながら、事故後12年を経過し、1Fの状況について分かってきたこともあり、また、過去の過酷事故の例を合わせて現状を整理してみることは、これからの展開に必要不可欠である。そこで、廃炉や燃料デブリに関する研究開発に携わってきた専門家、研究者により、固体化学や溶液化学、分析化学、さらには放射化学、放射線化学の観点から、燃料デブリ化学研究のこれまでの進展を本書「燃料デブリ化学の現在地」としてまとめた。
Sn in concrete rubbleDo, V. K.; 古瀬 貴広; 太田 祐貴; 岩橋 弘之; 廣沢 孝志; 渡辺 将久; 佐藤 宗一
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(12), p.5631 - 5640, 2022/12
被引用回数：2 パーセンタイル：53.91(Chemistry, Analytical)Snは2011年の福島第一原子力発電所事故により環境中に放出された可能性のある長半減期核分裂生成物であり、こうした核種のモニタリングは周辺環境及び放射性廃棄物を適切に管理・処理していくために重要である。本研究では、TEVA resinによるHClフリーな固相抽出分離とICPタンデム質量分析計(ICP-MS/MS)を組み合わせた放射性ガレキ中のSn分析手法を提案した。TEVA resinによるコンクリートマトリクスからのSnの回収率は95%以上であった。同重体であるTe及び試料マトリクスに由来する多原子イオンによるスペクトル干渉は、固相抽出による化学分離とICP-MS/MSとの組み合わせにより効果的に低減することができ、Teの除染係数は10
に達した。本手法でのコンクリートマトリクスにおけるSnの方法定量下限値は、12.1pg g
(6.1mBq g)となり、コンクリートガレキ中のSnを分析する手法として十分な感度を有することを確認した。
眞田 幸尚; 操上 広志; 舟木 泰智; 吉村 和也; 阿部 智久; 石田 睦司*; 谷森 奏一郎*; 佐藤 里奈
日本原子力学会和文論文誌, 20(2), p.62 - 73, 2021/06
内閣府原子力被災者生活支援チームは、2022年春頃から2023年春頃までに避難指示解除が計画される「特定復興再生拠点区域」において、放射線防護対策を検討している。放射線防護対策を検討するにあたり、当該区域の汚染状況の把握と被ばく線量の評価は必要不可欠である。福島第一原子力発電所の事故以降、数々のモニタリングにより空間線量率分布が評価され、またこの空間線量率を元に、被ばく線量が推定されてきた。一方、当該区域は比較的空間線量率が高く、放射線防護に対してより慎重な配慮が必要であるため、被ばくに係る詳細な情報が求められている。そこで本研究では、詳細な汚染状況と、当該区域の状況に即した被ばく線量を評価することを目的とし、(1)無人ヘリコプターによる空間線量率の測定、(2)大気中の放射性セシウム濃度の測定、(3)代表的な行動パターンにおける外部・内部被ばく線量の評価を実施した。併せて、空間線量率分布のモニタリング手法と、被ばく線量評価方法の高度化を検討した。今後の放射線防護において有効な、新たな空間線量率のモニタリング手法と被ばく線量評価方法の妥当性を示した。
Zr and Mo in concrete rubbleDo, V. K.; 古瀬 貴広; 村上 絵理奈; 相田 玲奈; 太田 祐貴; 佐藤 宗一
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(1), p.543 - 553, 2021/01
被引用回数：5 パーセンタイル：65.59(Chemistry, Analytical)HClフリーな抽出クロマトグラフィーによるコンクリートマトリクスからのZrおよびMoの逐次分離手法を新たに開発するとともに、リアクションガスにアンモニアを用いたICP-MS/MSにてZrおよびMoを測定した。ICP-MS/MSによる測定条件は、コンクリートマトリクス中Zr, Moの安定同位体のテーリング、並びにNbの干渉を抑制できるように最適化した。これら測定干渉の除去能力については、非放射性コンクリートをマトリクスブランクとして測定することで評価した。コンクリートマトリクスにおける本手法のZrおよびMoの方法検出下限値は、それぞれ1.7mBq gと0.2Bq gとなった。また、Nbの除去係数(除染係数と同様な評価)およびアバンダンス感度はそれぞれ10オーダーと10
オーダーになり、本手法が極微量のZrおよびMoを評価する分析法として十分な能力を有していることを確認した。以上の結果より、放射能インベントリ評価のためのコンクリートガレキ中Zr, Mo迅速分析手法としての本手法の有効性を確認することができた。
菅谷 雄基; 坂爪 克則; 圷 英之; 井上 利彦; 吉持 宏; 佐藤 宗一; 小山 智造; 中山 真一
Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 8 Pages, 2017/00
日本原子力研究開発機構は、東京電力福島第一原子力発電所の廃炉に向けて、ガレキや燃料デブリ等の放射性廃棄物を分析・研究する研究開発拠点「大熊分析・研究センター」を整備する。本稿では、大熊分析・研究センターのうち、低・中レベルの放射性廃棄物の分析を行う「第1棟」について、構想や研究計画等を概説する。
井上 利彦; 小川 美穂; 坂爪 克則; 吉持 宏; 佐藤 宗一; 小山 真一; 小山 智造; 中山 真一
Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 7 Pages, 2017/00
日本原子力研究開発機構が整備を行っている、大熊分析・研究センターについて概要を報告する。大熊分析・研究センターは、福島第一原子力発電所(1F)廃止措置のための中長期ロードマップに基づき整備されており、施設管理棟, 第1棟, 第2棟の3つの施設で構成されている。第1棟, 第2棟はホットラボであり、第1棟は中低線量のガレキ類等を分析対象としており、許認可を得て2017年4月から建設を始めて2020年の運転開始を目指している。第2棟は、燃料デブリ及び高線量ガレキ類の分析を行うためコンクリートセルや鉄セル等で構成しており、現在設計中であり、導入する分析装置の選定作業等を行っている。
衣旗 広志*; 山本 昌彦; 田口 茂郎; 駿河谷 直樹; 佐藤 宗一; 小玉 貴司*; 玉内 義一*; 柴田 勇木*; 安齋 喜代志*; 松岡 伸吾*
Nuclear Technology, 192(2), p.155 - 159, 2015/11
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)東海再処理施設より採取した高放射性廃液を30mL使用して試験を実施した結果、掃気停止状態において、気相部の水素濃度は、水素の爆発下限界である4%よりも低い濃度で平衡状態となっていることが分かった。また、平衡値について、模擬廃液実験から得られたパラメータを用いて計算される予測値と比較した。その結果、平衡値と予測値は同程度のオーダーであり、パラジウムイオンによる水素消費反応が実廃液にも起きていることを確認した。
山本 昌彦; 駿河谷 直樹; 森 英人; 田口 茂郎; 佐藤 宗一
JAEA-Research 2015-013, 27 Pages, 2015/10
JAEA-Research-2015-013.pdf:2.84MB
再処理施設の高レベル放射性廃液及び高レベル放射性廃液を希釈した試料から発生する水素濃度を、換気及び掃気を考慮しない密閉系において測定した。水素濃度は、試験開始から徐々に増加するが、その後、時間の経過に伴い、試料中に含まれるPdによる水素消費に係る反応により、一定値を示し、平衡状態へ到達することが分かった。また、23
C, 28Cの温度条件で実施した試験の結果、水素濃度は最も高い場合でも約1200ppm(0.1%)であり、水素の燃焼下限界である4%よりも一桁以上低い濃度で平衡になっていることが明らかとなり、高レベル放射性廃液貯槽において、水素掃気用の空気供給が停止した場合でも水素爆発が起こる可能性は極めて低いことが分かった。また、試料中に含まれる水の放射線分解とPdによる水素消費に係る反応を考慮したモデルを構築し、水素濃度の経時変化及び平衡時の水素濃度の評価を試みた。その結果、モデルにより求めた水素濃度の計算値は、実験値と概ね良い一致を示し、本モデルを用いて、密閉系において高レベル放射性廃液から発生する水素の挙動を定量的に評価できることが分かった。
-butylphosphate solution using a glass chip microchannel山本 昌彦; 田口 茂郎; 佐藤 宗一; 駿河谷 直樹
Journal of Separation Science, 38(10), p.1807 - 1812, 2015/05
被引用回数：17 パーセンタイル：54.37(Chemistry, Analytical)使用済燃料再処理のPUREX法で利用されているPuとTBPの抽出系において、抽出の反応速度は、物質移動の制御、分離条件等の選定における重要なデータとなる。本研究では近年、新しい反応場として注目されているマイクロ化学チップに着目し、TBPによるPuの溶媒抽出を実施した。また、マイクロ化学チップ流路内におけるPuの物質拡散と界面での錯形成反応を仮定した抽出モデルを構築し、Pu/TBP抽出系における抽出速度を評価した。
森 英人; 山本 昌彦; 田口 茂郎; 佐藤 宗一; 北尾 貴彦; 駿河谷 直樹
日本保全学会第11回学術講演会要旨集, p.132 - 138, 2014/07
東海再処理施設のグローブボックスフィルターケーシングに腐食による微細な貫通孔が生じた。調査の結果、貫通孔周辺は、溶接時の熱影響により鋭敏化が進み耐食性が低下していたことに加え、塩素を含む湿潤環境の影響により、腐食が進行したことが原因として考えられた。このため、貫通孔を含む周辺部位を撤去し、新たに製作したケーシングの一部をTig溶接により接続した。本件ではこれら一連の作業内容について報告する。
佐藤 宗一; 遠藤 昇; 福田 一仁; 森田 泰治
Journal of Nuclear Science and Technology, 49(2), p.182 - 188, 2012/02
被引用回数：10 パーセンタイル：60.35(Nuclear Science & Technology)白金属元素の中でもルテニウムは主な核分裂生成物である。RuO
は室温においても、高い蒸気圧を持っているため、溶液から揮発させることが可能である。電解酸化法により高放射性廃液中のニトロシルルテニウムを酸化しRuOとすることにより、気相中に排出することを試みた。この方法の利点は、酸化剤を追加する必要なく、また、電解酸化の前にRuの原子価を調整する必要もない。しかし本法は電解に長時間かかることが欠点となっていた。そこで、電解酸化における基礎的な条件(a)電解液の温度(b)電解を促進する物質の存在(c)電解槽を還流するのかそのまま蒸発(蒸留)するのか(d)対極での隔膜の使用の影響について明らかにするための試験を実施した。これらの試験の結果から、より早い電解を行うために、(1)95Cの高温での電解の実施,(2)3000ppmの濃度のCeを共存させる。(3)対極には隔膜を使用する。ことが条件となった。しかし還流するのか蒸留するのかについては、電解酸化については直接的な影響はなかった。この条件により電解酸加速度は、25度の温度で、Ceと隔膜を使用しない条件と較べて、約3倍電解速度が向上した。
竹内 竜史; 小坂 寛; 佐藤 敦也*; 富山 眞吾*; 景山 宗一郎*; 池田 誠*
JAEA-Research 2011-008, 77 Pages, 2011/06
JAEA-Research-2011-008.pdf:4.76MB
地下水涵養量を推定する方法の一つである水収支観測を実施するにあたっては、流域ごとにその規模や地形,地質などのさまざまな影響を受けるため、多くのさまざまな流域において、長期に渡る水収支観測が必要となる。しかし、すべての流域を対象として水収支観測を実施することは、多大な費用と長期に渡る観測期間を要することから、涵養量を効率的に推定する手法の確立が課題となっている。本研究では、水収支観測が実施されていない流域を含む広域の水収支を把握するための推定手法の適用性の確認を目的として、東濃地域(日吉川流域)を対象に数値標高モデルを用いた統計量解析を実施し、水収支におけるパラメータの一つである流出量の推定を行った。具体的には、地形計測及び主成分分析結果をもとに、表流水の流れやすさの指標である流出指標を算出した。また、流出指標と実測の流量観測データとを比較することにより、対象地域における流出量の推定を行った結果、対象地域における流出量推定結果は、6割程度の再現性となることが確認された。
collisions at 
= 200 and 62.4 GeVAdare, A.*; Afanasiev, S.*; Aidala, C.*; Ajitanand, N. N.*; 秋葉 康之*; Al-Bataineh, H.*; Alexander, J.*; 青木 和也*; Aphecetche, L.*; Armendariz, R.*; et al.
Physical Review C, 83(6), p.064903_1 - 064903_29, 2011/06
被引用回数：184 パーセンタイル：99.44(Physics, Nuclear)200GeVと62.4GeVでの陽子陽子の中心衝突からの
の横運動量分布及び収量をRHICのPHENIX実験によって測定した。それぞれエネルギーでの逆スロープパラメーター、平均横運動量及び単位rapidityあたりの収量を求め、異なるエネルギーでの他の測定結果と比較する。また
や
スケーリングのようなスケーリングについて示して陽子陽子衝突における粒子生成メカニズムについて議論する。さらに測定したスペクトルを二次の摂動QCDの計算と比較する。
and Au+Au collisions at 
= 200 GeVAdare, A.*; Afanasiev, S.*; Aidala, C.*; Ajitanand, N. N.*; 秋葉 康之*; Al-Bataineh, H.*; Alexander, J.*; 青木 和也*; Aphecetche, L.*; Aramaki, Y.*; et al.
Physical Review C, 83(4), p.044912_1 - 044912_16, 2011/04
被引用回数：8 パーセンタイル：49.7(Physics, Nuclear)重いフレーバーのメソンの崩壊からの電子の測定は、このメソンの収量が金金衝突では陽子陽子に比べて抑制されていることを示している。われわれはこの研究をさらに進めて二つの粒子の相関、つまり重いフレーバーメソンの崩壊からの電子と、もう一つの重いフレーバーメソンあるいはジェットの破片からの荷電ハドロン、の相関を調べた。この測定は重いクォークとクォークグルオン物質の相互作用についてのより詳しい情報を与えるものである。われわれは特に金金衝突では陽子陽子に比べて反対側のジェットの形と収量が変化していることを見いだした。
駿河谷 直樹; 佐藤 宗一; 実方 秀*; 綿引 優
Analytical Sciences, 24(4), p.527 - 530, 2008/04
被引用回数：2 パーセンタイル：7.6(Chemistry, Analytical)レーザー誘起光音響分光法による硝酸溶液中のPuの測定を試みた。PuはCe(IV)により定量的にPu(VI)酸化され、光音響信号を取得した。光音響信号はPu(VI)の最大吸収波長である830.5nmを用いて測定され、その強度は濃度に一次に比例し定量性が示された。検出下限は0.5
g/mLと評価され、本法による液体廃棄物中のPuの定量に適用できた。
駿河谷 直樹; 田口 茂郎; 佐藤 宗一; 綿引 優; 檜山 敏明
Analytical Sciences, 24(3), p.377 - 380, 2008/03
被引用回数：5 パーセンタイル：17.2(Chemistry, Analytical)簡便かつ迅速な分光光度法が高放射性廃液中のPuを定量するために開発された。本法では、内標準としてNd(III)を用いてPuの濃度を求めることができ、さらに分析スキーム全体をNd(III)により確認することが可能である。内標準としてのNd(III)標準を試料溶液と混合した後、PuをCe(IV)でPu(VI)に定量的に酸化した。830nmで最大吸光度を持つPu(VI)の分光光度測定を行い、同時に795nmに最大吸光度を持つNd(III)標準の測定値と比較してPuを定量した。実試料の分析に対する相対拡張不確かさは10%以内であり、検出下限は1.8mg/L(3
)であった。本法の有効性は、同位体希釈質量分析法を用いた比較実験によって確認され、使用済核燃料再処理施設の核廃棄物管理のための分析に適用された。
佐藤 修彰*; 佐藤 宗一
東北大学多元物質科学研究所素材工学研究彙報, 63(1-2), p.69 - 76, 2007/12
使用済燃料から核燃料物質を回収するために、硫化法を用いた方法について試験を行った。本法を用いることにより、(1)低温での硫化反応(2)核分裂生成物のみの硫化(3)核燃料物質は酸化物として回収できることが上げられる。ウラン酸化物と希土類酸化物について二硫化炭素を用いた硫化試験を行いXRD及び熱力学的な観点から評価した。またPuO
の代替物質としてCeOを用いた試験を行った。これらの結果、(1)ボロキシデーションにおいて、U
O
が生成し、希土類を固溶した部分はUOであること。(2)希土類は選択的に硫化されること。(3)CeOはUOと似た挙動をとること。(4)硫化された希土類は選択的に溶解されること。(5)Cs, Sr,白金族についても熱力学的な観点から考察した。(6)これらの結果から選択硫化法を用いた核燃料物質の酸化物回収方法について提案した。
篠原 元輝*; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*; 杤山 修*; 佐藤 宗一
Proceedings of 16th Iketani Conference: Masuko Symposium, p.153 - 160, 2006/11
使用済燃料からウランを回収するために、硫化を利用した再処理方法を提案した。このプロセスは、使用済燃料をボロキシデーションし硫化した後に、磁気分離あるいは選択溶解する工程からなる。今回は、希土類酸化物(RO)のCSを用いた硫化挙動について述べる。模擬使用済燃料中の(RO)の選択的硫化反応について試験を行い、結果を熱化学的に考察した。NdとEuの酸化物はCS, 500Cの雰囲気で選択的に硫化され、NdS, EuSとなった。一方、ウランはUOのまま残った。硫化温度と時間についても評価した。
田口 茂郎; 駿河谷 直樹; 佐藤 宗一; 黒沢 明; 綿引 優; 檜山 敏明
JAEA-Technology 2006-040, 76 Pages, 2006/07
JAEA-Technology-2006-040.pdf:5.23MB
東海再処理施設において、使用済み核燃料を再処理する際に発生する高放射性廃液中に含まれる、微量プルトニウム(
10
M)の核物質管理のための分析法として、ネオジムを内標準物質とした吸光光度法による定量手法を開発した。本法は、測定試料に内標準物質のネオジムを既知量添加した後、プルトニウムをPu(VI)に酸化し、Nd(III)とPu(VI)の吸光度比とモル吸光係数比の関係からプルトニウム濃度を算出するものである。本法で用いるネオジムは、内標準物質として用いるほか、測定装置の健全性を確認する指標としても活用できる。さらに本法は、比較的迅速な測定が可能であることから、保障措置上の適時性を確保できることが特徴である。プルトニウム濃度が173mgLの高放射性廃液試料に対する評価として、分析結果の不確かさ(n=5)は
15mgL(信頼区間95%)であり、定量下限は6mgL(10)であった。また、本法と同位体希釈質量分析法による比較分析を行った結果、両者の分析値は良好に一致し、東海再処理施設において査察側が現場で行う高放射性廃液中のプルトニウムの検認分析法として適用が可能であることを確認した。
田口 茂郎; 駿河谷 直樹; 佐藤 宗一; 黒沢 明; 綿引 優; 檜山 敏明
JAEA-Technology 2006-041, 58 Pages, 2006/06
JAEA-Technology-2006-041.pdf:4.38MB
東海再処理施設において、使用済み核燃料を再処理する際に発生する高放射性廃液中に含まれる、微量プルトニウム(10M)の核物質管理のための分析法として、ネオジムを内標準物質とした吸光光度法による定量手法を開発した。本法は、測定試料に内標準物質のネオジムを既知量添加した後、プルトニウムをPu(VI)に酸化し、Nd(III)とPu(VI)の吸光度比とモル吸光係数比の関係からプルトニウム濃度を算出するものである。本法で用いるネオジムは、内標準物質として用いるほか、測定装置の健全性を確認する指標としても活用できる。さらに本法は、比較的迅速な測定が可能であることから、保障措置上の適時性を確保できることが特徴である。プルトニウム濃度が173mgLの高放射性廃液試料に対する評価として、分析結果の相対拡張不確かさ(n=5)は8.9%(包含係数2)であり、定量下限は6mgL(10)であった。また、本法と同位体希釈質量分析法による比較分析を行った結果、両者の分析値は良好に一致し、東海再処理施設において査察側が現場で行う高放射性廃液中のプルトニウムの検認分析法として適用が可能であることを確認した。
