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池内 宏知; 佐々木 新治; 大西 貴士; 仲吉 彬; 荒井 陽一; 佐藤 拓未; 多木 寛; 関尾 佳弘; 山口 祐加子; 森下 一喜; et al.
JAEA-Data/Code 2023-005, 418 Pages, 2023/12
東京電力ホールディングス(株)福島第一原子力発電所(1F)の廃炉作業を安全かつ着実に実施するためには、炉内で生成した燃料デブリの組成や物理的・化学的特性等の性状を把握し、燃料デブリの取り出しや収納・保管等の実際の廃炉作業を検討するプロジェクトに提供していく必要がある。この目的から、1F2号機の内部調査で取得された付着物や堆積物等の汚染物サンプルを用いて、サンプル中の成分の把握及び燃料由来のウランを含む微粒子(U含有粒子)の詳細観察を行った。本報告書は、サンプルの成分由来やU含有粒子の生成過程等の解析評価に供するため、2021年度に得られた分析結果として、FE-SEM/WDX、FE-SEM/EDX、TEM/STEM-EDXによる詳細観察画像や元素分析結果、放射線測定結果及びICP-MSによる元素分析結果をデータベースとしてまとめたものである。
須藤 彩子; Mszros, B.*; 佐藤 拓未; 永江 勇二
JAEA-Research 2023-007, 31 Pages, 2023/11
東京電力ホールディングス(株)福島第一原子力発電所で形成された燃料デブリの臨界評価のためには、燃料デブリ中に含まれる成分の偏析傾向を把握することは非常に重要である。特に、燃料デブリ中で中性子吸収材としての役割を担うと考えられるFeおよびGdの分布状況は臨界性に大きな影響を与えると考えられる。本研究では炉心酸化物溶融物中の凝固過程におけるFeおよびGdの偏析傾向を解明するため、コールドクルーシブル誘導加熱法を用い炉心構成材料(UO、ZrO、FeO、GdO、模擬核分裂生成物(MoO、NdO、SrO、RuO))、コンクリート主成分(SiO、AlO、CaO)の溶融凝固試験を行った。本試験では、加熱中溶融試料を徐々に下部に引き抜くことによって、下部から上部に向かって凝固させることを実現した。元素分析の結果、Feは試験体中心付近で試験体下部の最大3.4倍濃縮することがわかった。FeOの初期組成、冷却速度、相分離の有無にかかわらず、すべての試験体でFeの試験体中心部付近への偏析が確認された。このことから、FeOは溶融物中で最終凝固領域に向けて偏析することが考えられる。一方、Gdは試験体中の試験体下部で試験体中心付近の最大2.6倍濃縮した。GdOは初期組成1at.%以上の場合、冷却速度、相分離の有無にかかわらず、すべての試験体で試験体下部への偏析が確認された。このことから、GdOは溶融物中に1at.%以上含まれる場合、初期に凝固する領域に偏析することが考えられる。一方、模擬核分裂生成物の顕著な偏析は確認されなかった。
渡部 創; 高畠 容子; 小木 浩通*; 大杉 武史; 谷口 拓海; 佐藤 淳也; 新井 剛*; 梶並 昭彦*
Journal of Nuclear Materials, 585, p.154610_1 - 154610_6, 2023/11
被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Materials Science, Multidisciplinary)Treatment of spent scintillation cocktail generated by analysis of radioactivity is one of important tasks for management of nuclear laboratories. This study proposed a procedure consists of adsorption of radioactivity and solidification of residual liquid wastes, and fundamental performance of each step was experimentally tested. Batch-wise adsorption showed excellent adsorption performance of Ni onto silica-based adsorbent, and chelate reaction was suggested as the adsorption mechanism by EXAFS analysis. Alkaline activate material successfully solidified the liquid waste, and TG/DTA and XRD analyses revealed that the organic compounds exist inside the matrix. Only 1% of the loaded organic compounds were leaked from the matrix by a leaching test, and most of the organic compounds should be stably kept inside the matrix.
佐藤 匠; 音部 治幹; 森下 一喜; 丸藤 崇人; 石川 高史; 藤島 雅継; 中野 朋之
JAEA-Technology 2023-016, 41 Pages, 2023/09
本報告書は、2018年8月から2021年3月までに実施した、燃料研究棟における実験済核燃料物質の安定化処理の結果をまとめたものである。2017年6月6日に燃料研究棟において発生した汚染事故後に制定された核燃料物質の取扱いに関する管理基準に基づいて、燃料研究棟内のプルトニウム(Pu)を含む実験済核燃料物質のうち、放射線分解による内圧上昇の原因となる有機物を含有した試料(汚染事故の原因となったエポキシ樹脂とPu粉末を混合したX線回折試料を含む)、空気中で活性な炭化物及び窒化物試料、貯蔵容器の腐食の原因となる塩化物試料を対象として安定化処理を実施した。有機物を含有した試料、炭化物及び窒化物試料については空気気流中で650C及び950Cでそれぞれ2時間加熱することで有機物を除去してPu及びウラン(U)を酸化物に転換し、塩化物試料は500C以上の溶融状態でリチウム(Li)-カドミウム(Cd)合金との反応によりPu及びUをCd金属中に還元抽出してU-Pu-Cd合金に転換した。対象とした全ての試料の安定化処理を実施し、燃料研究棟の貯蔵設備に貯蔵することで作業を完了した。他の核燃料物質取扱施設における同種の実験済試料の安定化処理についても、本報告書の内容が活用されることを期待する。
山下 晋; 佐藤 拓未; 永江 勇二; 倉田 正輝; 吉田 啓之
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(9), p.1029 - 1045, 2023/09
被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)We newly developed a detailed simulation method for the oxide layer growth/recession under steam-starved conditions using computational fluid dynamics (CFD) methodologies to elaborate the understanding of failure conditions of fuel assemblies during severe accidents. The new method uses the concept of the distance function in a Cartesian grid and is implemented in the original multiphase/multicomponent CFD code named JUPITER (JAEA Utility Program for Interdisciplinary Thermal-hydraulics Engineering and Research). A distance calculation of the normal direction from the interface is generally difficult in a Cartesian grid. However, the distance function can give a distance normal to the surface of materials by referring to the value of the function. Thus, the growth/recession calculations, which require the distance normal to the interface, become very easy. We checked the availability of JUPITER, considering these models against the verification and validation problems. As a result, we confirmed that JUPITER gives good results, which may contribute to understanding the progress of core degradation under steam-starved conditions.
佐藤 有司; 宮本 勇太; 粟谷 悠人; 山本 耕輔; 畠山 巧
JAEA-Review 2023-002, 59 Pages, 2023/08
新型転換炉原型炉ふげん(以下「ふげん」という。)は、廃止措置に係わる技術開発を計画・実施するにあたり、「ふげん」を国内外に開かれた技術開発の場及び福井県における研究開発の拠点として十分に活用するとともに、当該技術開発で得られる成果を有効に活用することを目的として、日本原子力研究開発機構内外の有識者で構成される「ふげん廃止措置技術専門委員会」を設置している。本稿は、令和3年度に開催した第39回ふげん廃止措置技術専門委員会において「ふげん」から報告した「廃止措置の状況」、「原子炉構造材の試料採取及び分析に係わる実績と考察」、「液体シンチレータ廃液の処理について」及び「クリアランスに係る除染合理化の成果と課題及び搬出サーベイに係わる考察」について資料集としてまとめたものである。
中西 匠*; 堀 優太*; 重田 育照*; 佐藤 寛泰*; 鬼柳 亮嗣; 宗像 孝司*; 大原 高志; 岡澤 厚*; 島田 林太郎*; 坂本 章*; et al.
Journal of the American Chemical Society, 145(35), p.19177 - 19181, 2023/08
被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)Multiple proton transfer (PT) controllable by external stimuli plays a crucial role in fundamental chemistry, biological activity, and material science. However, in crystalline systems, controlling multiple PT, which results in a distinct protonation state, remains challenging. In this study, we developed a novel tridentate ligand and iron(II) complex with a short hydrogen bond (HB) that exhibits a PT-coupled spin transition (PCST). Single-crystal X-ray and neutron diffraction measurements revealed that the positions of the two protons in the complex can be controlled by temperature and photoirradiation based on the thermal- and photoinduced PCST. The obtained results suggest that designing molecules that form short HBs is a promising approach for developing multiple PT systems in crystals.
林 博和; 津幡 靖宏; 佐藤 匠
日本原子力学会和文論文誌(インターネット), 22(3), p.97 - 107, 2023/08
加速器駆動システムによるマイナーアクチノイド(MA)核変換技術開発において、高濃度MA含有窒化物燃料及びその再処理に関する研究開発が行われている。本研究では、燃料に含まれる超ウラン元素(TRU)の崩壊熱が乾式再処理プロセスに与える影響を評価するため、各物質の発熱量及びアルゴンガス雰囲気での各物質の温度上昇値を推定し、これらの計算結果及び各物質の制限温度の設定値を用いて、乾式再処理プロセスにおける各物質の取扱制限量を検討した。さらに、この検討結果を基に、直径26cm塩浴深さ13cmの溶融塩電解槽25基によって、ADS1基分の使用済MA燃料を200日間で処理することを提案した。また、TRUを回収したCd陰極から窒化物を製造する蒸留窒化工程については、直径4cm高さ4cmのCd陰極を4分割したCd-TRU合金を原料とすることを提案した。これらの物質量及び装置規模と台数に関する検討結果から、MA核変換用窒化物燃料の乾式再処理工学規模装置の実現性は高いことが示唆された。
白数 訓子; 佐藤 拓未; 鈴木 晶大*; 永江 勇二; 倉田 正輝
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(6), p.697 - 714, 2023/06
被引用回数:1 パーセンタイル:72.91(Nuclear Science & Technology)ジルカロイ被覆管とUO燃料の溶融反応のメカニズム解明に資するため、温度誤差が可能な限り最小となるよう検討を行い、1840Cから2000Cの範囲でZrとUOの高温反応試験を実施した。UOるつぼにZr試料を装荷し、アルゴン雰囲気中加熱を行い、生成した反応相の成長状況や溶融状態、組織変化の観察を行った。1890 Cから1930 Cで加熱した試料は、丸く変形しており、-Zr(O)相と、少量のU-Zr-O溶体相で形成されていた。1940C以上で加熱した試料は大きく変形し、急激に溶体形成反応が進行する様子が観測された。U-Zr-O溶体相の形成反応はZr(O)中の酸素濃度に依存し、酸素濃度の低いZr(O)へ反応はどんどん進展する。そして酸素含有量が高いZr(O)中では、U-Zr-O溶体相の生成が抑制されることが確認された。
中西 匠*; 堀 優太*; 重田 育照*; 佐藤 寛泰*; Wu, S.-Q.*; 鬼柳 亮嗣; 宗像 孝司*; 大原 高志; 佐藤 治*
Physical Chemistry Chemical Physics, 25(17), p.12394 - 12400, 2023/05
被引用回数:1 パーセンタイル:56.86(Chemistry, Physical)The application of single-crystal neutron diffraction (SCND) to observe proton-transfer phenomena in crystalline compounds exhibiting unusual protonation states or proton dynamics has garnered significant research interest in recent years. However, proton tautomerism, which results in different protonation states before and after proton transfer, has never been observed using the SCND technique. Thus, to observe the proton tautomerism phenomenon by SCND measurements, we developed an iron(II) complex that forms a large crystal and exhibits a proton-transfer-coupled spin transition (PCST). The presence of the two types of proton tautomers was determined by conventional analysis of the proton position by X-ray crystallography, infrared spectroscopy, and density functional theory calculations. Finally, our results confirmed that proton tautomerism was successfully observed for the first time using variable-temperature SCND measurements.
Li, W.*; 山田 真也*; 橋本 直; 奥村 拓馬*; 早川 亮大*; 新田 清文*; 関澤 央輝*; 菅 大暉*; 宇留賀 朋哉*; 一戸 悠人*; et al.
Analytica Chimica Acta, 1240, p.340755_1 - 340755_9, 2023/02
被引用回数:2 パーセンタイル:31.9(Chemistry, Analytical)希土類元素は放射性元素であるアクチノイドのアナログ元素としてしばしば利用される。セリウム(Ce)は希土類元素の中でも+3価と+4価の両方をとり得る特別な元素である。環境試料中のCeの+3価と+4価の比を調べる手段としてX線吸収端近傍構造(XANES)が有力であったが、チタン濃度が高いと蛍光X線の干渉のために測定ができないという問題があった。本研究では、L吸収端だけでなくL吸収端を調べ、さらに新しい検出器であるtransition-edge sensor (TES)を利用することでこれまでは測定が難しかった試料も測定可能にした。この結果は様々な環境試料に応用可能である。
林 博和; 柴田 裕樹; 佐藤 匠; 音部 治幹
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 332(2), p.503 - 510, 2023/02
被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)Ar気流中における1323Kでの窒化物とPdの反応によって、MPd (M=Gd, Np)が生成することを示した。生成物は、立方晶系のAuCu型GdPd ( = 0.4081 0.0001nm)及びNpPd ( = 0.4081 0.0001nm)であった。NpNとPdとの反応生成物中には、六方晶系のTiNi型NpPdも含まれていた。本研究で得られたMPd (M=Gd, Np)試料と塩化カドミウムの673Kでの真空雰囲気での固相反応では、塩化物が生成すること、及び、副生成物としてPdで飽和したCd相と金属間化合物PdCdが得られることを示した。
佐藤 拓未; 永江 勇二; 倉田 正輝; Quaini, A.*; Guneau, C.*
CALPHAD; Computer Coupling of Phase Diagrams and Thermochemistry, 79, p.102481_1 - 102481_11, 2022/12
被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Thermodynamics)Investigation of the primary containment vessel inside the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station showed that a significant amount of the molten corium reached the bottom of the pedestal region. The molten corium and concrete likely caused a complex interaction called Molten Corium Concrete Interaction. The solidification hysteresis of these ex-vessel debris significantly influences its properties. We performed a thermodynamic analysis using the TAF-ID database to infer the solidification path of U-Zr-Al-Ca-Si-O molten corium, which was chosen for a prototypic system of ex-vessel debris. The solidification path for the CaO-rich sim-corium showed that (i) melting as a single liquid phase above 2430 K, (ii) selective solidification of the oxide-rich corium mainly consisted of fuel materials, and (iii) solidification of the remaining materials as a silicate matrix. In contrast, the solidification path for the SiO-rich corium indicated that (i) formation of liquid miscibility gap above 2200 K between U-rich and Zr-rich oxidic melts, (ii) individual precipitation of solid phases in each liquid phase.
Xu, S.*; 大平 拓実*; 佐藤 駿介*; Xu, X.*; 大森 俊洋*; Harjo, S.; 川崎 卓郎; Seiner, H.*; Zoubkov, K.*; 村上 恭和*; et al.
Nature Communications (Internet), 13, p.5307_1 - 5307_8, 2022/09
被引用回数:8 パーセンタイル:66.14(Multidisciplinary Sciences)Crystalline metals can have large theoretical elastic strain limits. However, a macroscopic block of conventional crystalline metals practically suffers a very limited elastic deformation of 0.5% with a linear stress-strain relationship obeying Hooke's law. Here, we report on the experimental observation of a large tensile elastic deformation with an elastic strain of 4.3% in a Cu-based single crystalline alloy at its bulk scale at room temperature. The large macroscopic elastic strain that originates from the reversible lattice strain of a single phase is demonstrated by in situ microstructure and neutron diffraction observations. Furthermore, the elastic reversible deformation, which is nonhysteretic and quasilinear, is associated with a pronounced elastic softening phenomenon. The increase in the stress gives rise to a reduced Young's modulus, unlike the traditional Hooke's law behaviour. The experimental discovery of a non-Hookean large elastic deformation offers the potential for the development of bulk crystalline metals as high-performance mechanical springs or for new applications via "elastic strain engineering."
山下 拓哉; 佐藤 拓未; 間所 寛; 永江 勇二
Annals of Nuclear Energy, 173, p.109129_1 - 109129_15, 2022/08
被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)Decommissioning work occasioned by the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1F) accident of March 2011 is in progress. Severe accident (SA) analysis, testing, and internal investigation are being used to grasp the 1F internal state. A PWR system that refers to the TMI-2 accident is typical for SA codes and testing, on the other hand, a BWR system like 1F is uncommon, understanding the 1F internal state is challenging. The present study conducted the ELSA-1 test, a test that focused on damage from eutectic melting of the liquid metal pool and control rod drive (CRD), to elucidate the lower head (LH) failure mechanism in the 1F accident. The results demonstrated that depending on the condition of the melt pool formed in the lower plenum, a factor of LH boundary failure was due to eutectic melting. In addition, the state related to the CRD structure of 1F unit 2 were estimated.
水町 匠*; 佐藤 みなみ*; 金子 政志; 竹山 知志*; 津島 悟*; 鷹尾 康一朗*
Inorganic Chemistry, 61(16), p.6175 - 6181, 2022/04
被引用回数:2 パーセンタイル:36.89(Chemistry, Inorganic & Nuclear)海水中のウランに対して強力かつ選択的に錯体を生成する平面五座配位子Hsaldian及びその誘導体を開発した。模擬海水条件において、saldianはウランに対して非常に高い安定度定数を示し、従来開発されてきたアミドキシム型配位子よりも10桁以上の錯生成能を達成した。海水中に存在する他の夾雑イオンに対するウランの選択性についても、良好な結果が得られた。
森下 一喜; 佐藤 匠; 大西 貴士; 関 崇行*; 関根 伸一*; 興津 裕一*
JAEA-Technology 2021-024, 27 Pages, 2021/10
有機物を含有したプルトニウムを含む核燃料物質(以下「有機物を含有した核燃料物質」という。)の場合、主にプルトニウムから放出される線が有機物を分解して水素ガス等を発生させることが知られている。このため、有機物を含有した核燃料物質を長期間、安全に保管するためには、有機物を除去しておく必要がある。また、炭化物及び窒化物燃料(以下「炭化物燃料等」という。)の場合は、空気中の酸素や水分と反応して発熱する可能性があることから、これらを保管する場合には安定な化学形である酸化物に転換する必要がある。有機物を除去するための処理条件に関して文献調査を行った結果、空気雰囲気中で950C(1223.15K)以上に加熱することで熱分解され、除去できることを確認した。また、炭化物燃料等の酸化物への転換について熱力学的検討を行った結果、950C以上での炭化物燃料等の酸化反応における平衡酸素分圧が空気中の酸素分圧2.110Pa(0.21atm)よりも低くなり、酸化反応が進行することを確認した。このことから有機物を含有した核燃料物質の安定化処理として、空気雰囲気中で950Cに加熱することにより、有機物を除去するとともに炭化物燃料等を酸化物に転換することとした。有機物の除去にあたっては、事前に有機物を模したエポキシ樹脂の薄板を空気雰囲気で加熱するモックアップ試験を実施し、加熱前後の外観の変化や重量の変化から、有機物が除去できることを確認した。その後実際の有機物を含有した核燃料物質等についても同様に安定化処理を実施した。
日下 良二; 熊谷 友多; 蓬田 匠; 高野 公秀; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*
Journal of Nuclear Science and Technology, 58(6), p.629 - 634, 2021/06
被引用回数:7 パーセンタイル:66.68(Nuclear Science & Technology)Studtite and metastudtite are uranyl peroxides formed on nuclear fuel in water through the reaction with HO produced by the radiolysis of water. However, it is unclear how the two types of uranyl peroxides are generated and distributed on the surface of nuclear fuel. Here, we used Raman imaging technique to exemplify distribution data of the two uranyl peroxides formed on the surface of a UO pellet through immersion in a HO aqueous solution. As a result, we observed that studtite and metastudtite are heterogeneously distributed on the UO surface. No clear correlation between the distributions of studtite and metastudtite was observed, suggesting that the two uranyl peroxides are independently generated on the surface of UO. We anticipate that this Raman imaging technique could reveal how these uranyl peroxides are generated and distributed on the surface of the nuclear fuel debris in the Fukushima-Daiichi Nuclear Power Plants.
須藤 彩子; 佐藤 拓未; 多木 寛; 高野 公秀
Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.473 - 481, 2021/04
被引用回数:5 パーセンタイル:65.59(Nuclear Science & Technology)ex-vessel debrisから冷却水へのSrおよびBa溶出挙動の把握は、福島第一原子力発電所における二次的ソースターム評価のため重要である。このメカニズムを理解するためには、ex-vessel debris中のSrおよびBaの分布状態に関する知見が必要となる。模擬コリウムとコンクリートの反応試験の結果、凝固したサンプル中に二層構造((A)上部表面領域のケイ酸ガラス相(((Si,Al,Ca,Fe,Zr,Cr,U,Sr,Ba)-O)リッチ層、(B)内部領域の(U,Zr)O相リッチ層)が観測された。SrおよびBaは(A)層に濃集した。((B)層の約1.7倍)熱力学解析により、(U,Zr)O相が、コンクリートを主成分とする液相中で2177C付近で凝固することが予測された。その後、残りの液相がケイ酸ガラスとして凝固し、SrおよびBaはケイ酸ガラス相に優先的に溶け込むことがわかった。試験中、(U,Zr)O粒子はその高い密度により液相中で下方に沈み、ケイ酸ガラス相は表面層で凝固したことが考えられる。一方、SrおよびBaを含むケイ酸ガラスは水に溶けにくく、化学的に安定していることが予測される。
加藤 剛臣*; 菅原 克明*; 伊東 直洋*; 山内 邦彦*; 佐藤 匠*; 小口 多美夫*; 高橋 隆*; 塩見 雄毅*; 齊藤 英治; 佐藤 宇史*
Physical Review Materials (Internet), 4(8), p.084202_1 - 084202_6, 2020/08
被引用回数:4 パーセンタイル:20.66(Materials Science, Multidisciplinary)We investigated the Dirac-cone state and its modulation when an ultrathin film of topological insulator BiSe was epitaxially grown on a van der Waals ferromagnet CrSiTe (CST) by angle-resolved photoemission spectroscopy. We observed a gapless Dirac-cone surface state in six quintuple-layer (6QL) BiSe on CST, whereas the Dirac cone exhibits a gap of 0.37 eV in its 2QL counterpart. Intriguingly, this gap is much larger than those for BiSe films on Si(111). We also revealed no discernible change in the gap magnitude across the ferromagnetic transition of CST, suggesting the very small characteristic length and energy scale of the magnetic proximity effect. The present results suggest a crucial role of interfacial coupling for modulating Dirac electrons in topological-insulator hybrids.