令和3年度福島第一原子力発電所の炉内付着物サンプル等の分析; 令和3年度開始廃炉・汚染水対策事業費補助金に係る補助事業(燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発)

池内 宏知; 佐々木 新治; 大西 貴士; 仲吉 彬; 荒井 陽一; 佐藤 拓未; 多木 寛; 関尾 佳弘; 山口 祐加子; 森下 一喜; et al.

JAEA-Data/Code 2023-005, 418 Pages, 2023/12

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JAEA-Data-Code-2023-005-02.pdf:32.18MB

東京電力ホールディングス(株)福島第一原子力発電所(1F)の廃炉作業を安全かつ着実に実施するためには、炉内で生成した燃料デブリの組成や物理的・化学的特性等の性状を把握し、燃料デブリの取り出しや収納・保管等の実際の廃炉作業を検討するプロジェクトに提供していく必要がある。この目的から、1F2号機の内部調査で取得された付着物や堆積物等の汚染物サンプルを用いて、サンプル中の成分の把握及び燃料由来のウランを含む微粒子(U含有粒子)の詳細観察を行った。本報告書は、サンプルの成分由来やU含有粒子の生成過程等の解析評価に供するため、2021年度に得られた分析結果として、FE-SEM/WDX、FE-SEM/EDX、TEM/STEM-EDXによる詳細観察画像や元素分析結果、放射線測定結果及びICP-MSによる元素分析結果をデータベースとしてまとめたものである。

Decontamination and solidification treatment on spent liquid scintillation cocktail

渡部 創; 高畠 容子; 小木 浩通*; 大杉 武史; 谷口 拓海; 佐藤 淳也; 新井 剛*; 梶並 昭彦*

Journal of Nuclear Materials, 585, p.154610_1 - 154610_6, 2023/11

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2023.154610

Treatment of spent scintillation cocktail generated by analysis of radioactivity is one of important tasks for management of nuclear laboratories. This study proposed a procedure consists of adsorption of radioactivity and solidification of residual liquid wastes, and fundamental performance of each step was experimentally tested. Batch-wise adsorption showed excellent adsorption performance of Ni onto silica-based adsorbent, and chelate reaction was suggested as the adsorption mechanism by EXAFS analysis. Alkaline activate material successfully solidified the liquid waste, and TG/DTA and XRD analyses revealed that the organic compounds exist inside the matrix. Only 1% of the loaded organic compounds were leaked from the matrix by a leaching test, and most of the organic compounds should be stably kept inside the matrix.

Numerical simulation method using a Cartesian grid for oxidation of core materials under steam-starved conditions

山下 晋; 佐藤 拓未; 永江 勇二; 倉田 正輝; 吉田 啓之

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(9), p.1029 - 1045, 2023/09

https://doi.org/10.1080/00223131.2022.2162996

We newly developed a detailed simulation method for the oxide layer growth/recession under steam-starved conditions using computational fluid dynamics (CFD) methodologies to elaborate the understanding of failure conditions of fuel assemblies during severe accidents. The new method uses the concept of the distance function in a Cartesian grid and is implemented in the original multiphase/multicomponent CFD code named JUPITER (JAEA Utility Program for Interdisciplinary Thermal-hydraulics Engineering and Research). A distance calculation of the normal direction from the interface is generally difficult in a Cartesian grid. However, the distance function can give a distance normal to the surface of materials by referring to the value of the function. Thus, the growth/recession calculations, which require the distance normal to the interface, become very easy. We checked the availability of JUPITER, considering these models against the verification and validation problems. As a result, we confirmed that JUPITER gives good results, which may contribute to understanding the progress of core degradation under steam-starved conditions.

Development of an iron(II) complex exhibiting thermal- and photoinduced double proton-transfer-coupled spin transition in a short hydrogen bond

中西 匠*; 堀 優太*; 重田 育照*; 佐藤 寛泰*; 鬼柳 亮嗣; 宗像 孝司*; 大原 高志; 岡澤 厚*; 島田 林太郎*; 坂本 章*; et al.

Journal of the American Chemical Society, 145(35), p.19177 - 19181, 2023/08

https://doi.org/10.1021/jacs.3c06323

Multiple proton transfer (PT) controllable by external stimuli plays a crucial role in fundamental chemistry, biological activity, and material science. However, in crystalline systems, controlling multiple PT, which results in a distinct protonation state, remains challenging. In this study, we developed a novel tridentate ligand and iron(II) complex with a short hydrogen bond (HB) that exhibits a PT-coupled spin transition (PCST). Single-crystal X-ray and neutron diffraction measurements revealed that the positions of the two protons in the complex can be controlled by temperature and photoirradiation based on the thermal- and photoinduced PCST. The obtained results suggest that designing molecules that form short HBs is a promising approach for developing multiple PT systems in crystals.

Study on chemical interaction between UO and Zr at precisely controlled high temperatures

白数 訓子; 佐藤 拓未; 鈴木 晶大*; 永江 勇二; 倉田 正輝

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(6), p.697 - 714, 2023/06

https://doi.org/10.1080/00223131.2022.2138602

ジルカロイ被覆管とUO燃料の溶融反応のメカニズム解明に資するため、温度誤差が可能な限り最小となるよう検討を行い、1840Cから2000Cの範囲でZrとUOの高温反応試験を実施した。UOるつぼにZr試料を装荷し、アルゴン雰囲気中加熱を行い、生成した反応相の成長状況や溶融状態、組織変化の観察を行った。1890 Cから1930 Cで加熱した試料は、丸く変形しており、-Zr(O)相と、少量のU-Zr-O溶体相で形成されていた。1940C以上で加熱した試料は大きく変形し、急激に溶体形成反応が進行する様子が観測された。U-Zr-O溶体相の形成反応はZr(O)中の酸素濃度に依存し、酸素濃度の低いZr(O)へ反応はどんどん進展する。そして酸素含有量が高いZr(O)中では、U-Zr-O溶体相の生成が抑制されることが確認された。

High-sensitive XANES analysis at Ce L-edge for Ce in bauxites using transition-edge sensors; Implications for Ti-rich geological samples

Li, W.*; 山田 真也*; 橋本 直; 奥村 拓馬*; 早川 亮大*; 新田 清文*; 関澤 央輝*; 菅 大暉*; 宇留賀 朋哉*; 一戸 悠人*; et al.

Analytica Chimica Acta, 1240, p.340755_1 - 340755_9, 2023/02

https://doi.org/10.1016/j.aca.2022.340755

希土類元素は放射性元素であるアクチノイドのアナログ元素としてしばしば利用される。セリウム(Ce)は希土類元素の中でも+3価と+4価の両方をとり得る特別な元素である。環境試料中のCeの+3価と+4価の比を調べる手段としてX線吸収端近傍構造(XANES)が有力であったが、チタン濃度が高いと蛍光X線の干渉のために測定ができないという問題があった。本研究では、L吸収端だけでなくL吸収端を調べ、さらに新しい検出器であるtransition-edge sensor (TES)を利用することでこれまでは測定が難しかった試料も測定可能にした。この結果は様々な環境試料に応用可能である。

Thermodynamic analysis for solidification path of simulated ex-vessel corium

佐藤 拓未; 永江 勇二; 倉田 正輝; Quaini, A.*; Guneau, C.*

CALPHAD; Computer Coupling of Phase Diagrams and Thermochemistry, 79, p.102481_1 - 102481_11, 2022/12

https://doi.org/10.1016/j.calphad.2022.102481

Investigation of the primary containment vessel inside the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station showed that a significant amount of the molten corium reached the bottom of the pedestal region. The molten corium and concrete likely caused a complex interaction called Molten Corium Concrete Interaction. The solidification hysteresis of these ex-vessel debris significantly influences its properties. We performed a thermodynamic analysis using the TAF-ID database to infer the solidification path of U-Zr-Al-Ca-Si-O molten corium, which was chosen for a prototypic system of ex-vessel debris. The solidification path for the CaO-rich sim-corium showed that (i) melting as a single liquid phase above 2430 K, (ii) selective solidification of the oxide-rich corium mainly consisted of fuel materials, and (iii) solidification of the remaining materials as a silicate matrix. In contrast, the solidification path for the SiO-rich corium indicated that (i) formation of liquid miscibility gap above 2200 K between U-rich and Zr-rich oxidic melts, (ii) individual precipitation of solid phases in each liquid phase.

BWR lower head penetration failure test focusing on eutectic melting

山下 拓哉; 佐藤 拓未; 間所 寛; 永江 勇二

Annals of Nuclear Energy, 173, p.109129_1 - 109129_15, 2022/08

https://doi.org/10.1016/j.anucene.2022.109129

Decommissioning work occasioned by the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1F) accident of March 2011 is in progress. Severe accident (SA) analysis, testing, and internal investigation are being used to grasp the 1F internal state. A PWR system that refers to the TMI-2 accident is typical for SA codes and testing, on the other hand, a BWR system like 1F is uncommon, understanding the 1F internal state is challenging. The present study conducted the ELSA-1 test, a test that focused on damage from eutectic melting of the liquid metal pool and control rod drive (CRD), to elucidate the lower head (LH) failure mechanism in the 1F accident. The results demonstrated that depending on the condition of the melt pool formed in the lower plenum, a factor of LH boundary failure was due to eutectic melting. In addition, the state related to the CRD structure of 1F unit 2 were estimated.

有機物を含有した核燃料物質の安定化処理

森下 一喜; 佐藤 匠; 大西 貴士; 関 崇行*; 関根 伸一*; 興津 裕一*

JAEA-Technology 2021-024, 27 Pages, 2021/10

JAEA-Technology-2021-024.pdf:2.41MB

有機物を含有したプルトニウムを含む核燃料物質(以下「有機物を含有した核燃料物質」という。)の場合、主にプルトニウムから放出される線が有機物を分解して水素ガス等を発生させることが知られている。このため、有機物を含有した核燃料物質を長期間、安全に保管するためには、有機物を除去しておく必要がある。また、炭化物及び窒化物燃料(以下「炭化物燃料等」という。)の場合は、空気中の酸素や水分と反応して発熱する可能性があることから、これらを保管する場合には安定な化学形である酸化物に転換する必要がある。有機物を除去するための処理条件に関して文献調査を行った結果、空気雰囲気中で950C(1223.15K)以上に加熱することで熱分解され、除去できることを確認した。また、炭化物燃料等の酸化物への転換について熱力学的検討を行った結果、950C以上での炭化物燃料等の酸化反応における平衡酸素分圧が空気中の酸素分圧2.110Pa(0.21atm)よりも低くなり、酸化反応が進行することを確認した。このことから有機物を含有した核燃料物質の安定化処理として、空気雰囲気中で950Cに加熱することにより、有機物を除去するとともに炭化物燃料等を酸化物に転換することとした。有機物の除去にあたっては、事前に有機物を模したエポキシ樹脂の薄板を空気雰囲気で加熱するモックアップ試験を実施し、加熱前後の外観の変化や重量の変化から、有機物が除去できることを確認した。その後実際の有機物を含有した核燃料物質等についても同様に安定化処理を実施した。

Experimental evaluation of Sr and Ba distribution in ex-vessel debris under a temperature gradient

須藤 彩子; 佐藤 拓未; 多木 寛; 高野 公秀

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.473 - 481, 2021/04

https://doi.org/10.1080/00223131.2021.1879690

ex-vessel debrisから冷却水へのSrおよびBa溶出挙動の把握は、福島第一原子力発電所における二次的ソースターム評価のため重要である。このメカニズムを理解するためには、ex-vessel debris中のSrおよびBaの分布状態に関する知見が必要となる。模擬コリウムとコンクリートの反応試験の結果、凝固したサンプル中に二層構造((A)上部表面領域のケイ酸ガラス相(((Si,Al,Ca,Fe,Zr,Cr,U,Sr,Ba)-O)リッチ層、(B)内部領域の(U,Zr)O相リッチ層)が観測された。SrおよびBaは(A)層に濃集した。((B)層の約1.7倍)熱力学解析により、(U,Zr)O相が、コンクリートを主成分とする液相中で2177C付近で凝固することが予測された。その後、残りの液相がケイ酸ガラスとして凝固し、SrおよびBaはケイ酸ガラス相に優先的に溶け込むことがわかった。試験中、(U,Zr)O粒子はその高い密度により液相中で下方に沈み、ケイ酸ガラス相は表面層で凝固したことが考えられる。一方、SrおよびBaを含むケイ酸ガラスは水に溶けにくく、化学的に安定していることが予測される。