Using natural systems evidence to test models of transformation of montmorillonite

Savage, D.*; Wilson, J.*; Benbow, S.*; 笹本 広; 小田 治恵; Walker, C.*; 川間 大介*; 舘 幸男

Applied Clay Science, 195, p.105741_1 - 105741_11, 2020/09

https://doi.org/10.1016/j.clay.2020.105741

高レベル放射性廃棄物の地層処分において、粘土を主体とする緩衝材の長期的な安全機能は、モンモリロナイトが存在することによる高膨潤性と低透水性が維持されるかどうかに影響される。多くの場合、安全評価ではモンモリロナイトのイライト化(非膨潤性鉱物)への変質が懸念され、半経験的な速度論モデルによる評価が行われている。一方、近年、化学反応だけでなく、反応と輸送の2つの現象をカップリングしたモデルでの評価もなされている。本研究では、反応-輸送モデルでの評価を行い、既往の半経験的な速度論モデルによる評価と比較した。その結果、反応-輸送モデルでは、半経験的な速度論モデルに比べて、保守側の評価にはなるものの、天然の事例を再現するという観点では課題があることが示唆された。このため、地層処分におけるニファフィールドの長期変遷評価において、反応-輸送モデルを用いた評価を行う場合は、解析結果の解釈にあたり注意を要することが必要である。

A Comparative study of the modelling of cement hydration and cement-rock laboratory experiments

Savage, D.*; Soler, J. M.*; 山口 耕平; Walker, C.; 本田 明; 稲垣 学; Watson, C.*; Wilson, J.*; Benbow, S.*; Gaus, I.*; et al.

Applied Geochemistry, 26(7), p.1138 - 1152, 2011/07

https://doi.org/10.1016/j.apgeochem.2011.04.004

放射性廃棄物の地層処分施設で亀裂のグラウトやトンネルのシール材などとしてセメント系材料を使う場合には、化学的反応性に関する潜在的な問題が生起する。処分の長期安全性評価という点からは、セメントと岩盤などとの反応やその変化について定量的にモデル化することが求められる。LCS(Long-term Cement Studies)プロジェクトとして、NDA(UK), Posiva(Finland), 原子力機構のモデリングチーム間で、セメント水和反応及びセメント-岩反応についての室内実験に対するモデリング比較研究を行った。この結果、どちらの実験についても、詳細なパラメータ化の点で顕著な違いはあるものの、主要な反応経路についてはとてもよく理解できており、チーム間でも矛盾しないことが示された。今後、長期スケールにおける鉱物-水反応の評価に役立つような適切なナチュラルアナログやインダストリアルアナログなどの事例に着目したモデリング研究を行うことが望まれる。

緩衝材の鉱物学的長期変遷シナリオ

小田 治恵; 佐々木 良一; 本田 明; Savage, D.*; Arthur, R. C,*

JNC TN8400 2005-020, 39 Pages, 2005/09

JNC-TN8400-2005-020.pdf:3.16MB

物質移動・化学反応解析によってセメント反応水の影響を受けた緩衝材の鉱物学的変化と特性変化の幅を評価するために、既往の知見に基づき、生起し得る複数の変遷経路を緩衝材の鉱物学的長期変遷シナリオとして抽出した。変遷の過程で生じる可能性のある二次鉱物について、人工バリアの化学的条件が長期にわたって大きく変化することに伴い鉱物の熱力学的安定性が変化すること(熱力学的平衡点が変化する)から、多様な系の特徴に応じて生成頻度が高いと判断された鉱物を抽出した。また変遷の過程では、熱力学的な影響だけではなく反応速度の影響を受けるため、速度論的なバランスにより出現する可能性のある準安定相についても考慮する必要があると考えた。この結果として、C-S-Hゲルや非晶質物質など短期間で生成可能な固相の生成、熱力学的に準安定な沸石の生成、安定な沸石、カリ長石、イライトの生成という複数の変遷経路を抽出した。そして、準安定な相が長時間にわたって存在する場合、準安定相から安定相へと変化する場合、並びに比較的短い時間で局所的な熱力学的平衡が達せられ安定相が生成する場合を想定し、それぞれにこれら変遷経路を対応させた緩衝材の鉱物学的長期変遷シナリオを作成した。

An Analysis of Bentonite-Cement Interaction and Evolution of Pore Water Chemistry

小田 治恵; 本田 明; 佐々木 良一; Savage, D.*

Extended Abstractof International Workshop on Bentonite-Cement Interaction in Repository Environments, 7 Pages, 2004/04

None

Compilation of Kinetic Data for Geochemical Calculations

Arthur, R. C,*; Savage, D.*; 笹本 広; 柴田 雅博; 油井 三和

JNC TN8400 2000-005, 61 Pages, 2000/01

JNC-TN8400-2000-005.pdf:2.83MB

本報告書では、長石、層状珪酸塩、沸石、酸化物、輝石、角閃石に対する34種類の水和反応を対象に速度定数、反応次数、活性化エネルギーを含む速度論データを収集・整理した。また、同様に方解石と黄鉄鉱に対する速度論データも収集・整理した。これらのデータは、地球化学コードであるEQ3/6やGWBで用いられている表面反応支配・遷移状態理論に則した速度則に適合する。上述した水和反応の速度論データは、厳密には、平衡状態からかけ離れた非平衡状態における遷移状態速度則に適合するものである。これらのデータは、平衡状態からかけ離れた非平衡状態および平衡状態に近い状態における速度則にも概念的には適合するものであるが、その妥当性は、元文献の実験結果の解析を通じて可能な限り確認されるべきである。鉱物-水反応に関する速度論データの適用性の限界を考慮し、地下水水質形成の地球化学モデルの評価を単純化する上で、可能な場合、部分平衡を仮定することは有効な方法である。部分平衡の仮定が妥当であるかどうか評価するため、部分平衡の空間的、時間的スケールを評価するために用いられる水理および水-岩石反応を結合したモデル化手法について記述した。この様なモデル化手法は、釜石原位置試験場における割れ目中での地下水流れを含む条件に対して適用され、また、酸化性の地表水が結晶質岩における高レベル放射性廃棄物の処分深度にまで達するのに要する時間を評価するためにも用いられた。部分平衡が妥当な仮定であるかどうかといった疑問に対しては、適切なモデル化手法をもとに検討されるべきである。上述したモデル化手法を用いて、釜石サイトでの条件に適用するためには、割れ目充填部は多孔質媒体に近似でき、地下水の流れは単なる移流のみであり、母岩マトリクス方向への拡散は生じないことになる。さらに、平衡状態に達するまでの距離と同じか、それよりも長い距離に渡って、割れ目の鉱物学的特性や物理学的特性が均一でなければならない。もしこの様な条件下において、以下の状態であるならば、釜石サイトにおける地下水水質形成モデルにおいて部分平衡を仮定することが妥当であると推測される。・方解石、濁沸石(その溶解・沈殿挙動が輝沸石に類似すると仮定)、濁沸石、葡萄石、(石英は含まない)・ダルシー流速は比較的小さい(たとえば、約0.1myr-1)・平衡状態に関する不確実性として、飽和指数で+-0.4を誤差 ...

Geochemical Site-Selection Criteria for HLW Repositories in Europe and North America

Savage, D.*; Arthur, R. C,*; 笹本 広; 柴田 雅博; 油井 三和

JNC TN8400 2000-003, 56 Pages, 2000/01

JNC-TN8400-2000-003.pdf:1.96MB

欧州(ベルギー、フィンランド、フランス、ドイツ、スペイン、スウェーデン、スイスおよびイギリス)や北米(カナダおよびアメリカ)における高レベル廃棄物処分のプログラムでは、処分場のサイト選定において、社会的・経済的な観点だけでなく、地質工学的な観点も重視されている。本報告書では、これら諸外国で進められている廃棄物処分のプログラムをもとに、特に地球化学的な観点で、サイト選定における技術的要件をまとめた。その結果、サイト選定における地球化学的な観点での技術的要件は、諸外国のサイト選定プログラムにおいては、地質工学的な観点での技術的要件に付随する程度のものであった。また、サイト選定において、地球化学的な観点で技術的要件を考慮している国々では、定性的な記述に留められているものの、人工バリアの安定性や核種移行に影響を与える要因に焦点をおいていることが判った。しかしながら、地球化学的条件の長期的安定性や核種移行挙動を支配する地球化学的特性については、明確には記述されていなかった。この様な定性的評価のアプローチは、サイト候補地のスクリーニングには適しているかもしれない。一方、(安全評価の)シナリオで考慮する時間スケールを超える様な長期的な地球化学的変化を支配する最も重要なサイト特性についての理解を深めれば、サイトの適性という観点からサイト候補地をランク付けすることができるかもしれない。

Alteration scenario for bentonite under hyperalkaline conditions with regard to mineral paragenetic uncertainty

小田 治恵; 佐々木 良一; Arthur, R. C,*; Savage, D.*; 本田 明

no journal, , 

TRU廃棄物処分では大量にセメント系材料を用いることから、緩衝材とセメント反応水との反応により緩衝材の化学的・鉱物学的変化が生じ、その結果として緩衝材の物質移動特性が変化する可能性がある。このような緩衝材の化学的・鉱物学的変遷過程には不確実性があり、変遷経路を一つに定めて化学的・鉱物学的変化や特性変化を議論することは難しい。しかしながら、生起し得る複数の変遷経路を緩衝材の鉱物学的長期変遷シナリオとして抽出し、この複数のシナリオに基づいた物質移動・化学反応解析を実施することによって、緩衝材の鉱物学的変化と特性変化の幅を評価することが可能である。そこで、既往の知見に基づき、セメント反応水の影響を受けた緩衝材の鉱物学的長期変遷シナリオを作成した。

Groundwater patterns in a Playa Lake Basin, California; Analogue studies for geological disposal

Gallardo, A.*; Savage, D.*; Benbow, S.*; 高瀬 博康*; 小田 治恵

no journal, , 

アルカリ条件での地球化学的変遷に関する地層処分NA研究の一環として、アルカリ塩湖であるカリフォルニア州Searles Lakeの地下水流動及び塩濃度分布に関する周辺広域領域の地下水流動解析及びパーティクルトラッキング解析を行った。その結果、Lake中央では、垂直下向きの流れが支配的であること、また、湖沼堆積物上層部で溶解した塩分は垂直方向に再分配されるが、20万年後でも高濃度部分は領域6km4km, 200m以浅に留まること示唆された。本結果は、地球化学的変遷モデルの前提条件を検討するうえで有用な情報を与える。

Reactive transport modelling of iron-bentonite interface evolution

Wilson, J.*; Watson, C.*; Benbow, S.*; Savage, D.*; 笹本 広

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分における人工バリアとして、鉄製のオーバーパックの周囲に緩衝材としてベントナイト設置される計画である。鉄-ベントナイトの相互作用に伴い、ベントナイトの主成分である膨潤性を有するスメクタイトが非膨潤性の鉱物に変化する可能性が危惧されている。本発表では、反応輸送モデリングにより、鉄-ベントナイト境界付近で生じる現象の予測評価を行った。評価にあたっては、どのような反応やプロセスが鉄-ベントナイト境界で生じる現象への影響が大きいかを解析的に検討した。