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鈴木 英明; 中間 茂雄; 藤田 朝雄; 今井 久; 九石 正美
原子力バックエンド研究(CD-ROM), 19(2), p.39 - 50, 2012/12
高レベル放射性廃棄物の地層処分における長期安全性の評価を行うためには、ニアフィールドで生じるプロセスの定量化が必要となる。そこで、開発された熱-水-応力-化学連成解析モデルを用いて、仮想的地質環境条件に基づく地層処分システムを想定した数値解析を実施し、ガラス固化体の放熱と人工バリア内への地下水の浸潤に伴うニアフィールドの化学的な環境の変化を定量的に例示した。海水系地下水環境下での緩衝材中では、一時的に、オーバーパック周辺で塩が析出することや、支保コンクリートとの境界近傍でスメクタイトがカルシウム型化するものの、長期的には安全評価上設定されたシナリオと整合する傾向が得られた。さらに、オーバーパックの腐食評価のための基盤情報として、オーバーパックに接触する緩衝材間隙水組成の変遷を示した。
木村 誠*; 九石 正美; 藤田 朝雄; 中間 茂雄; 鈴木 英明
JAEA-Research 2010-034, 131 Pages, 2010/10
JAEA-Research-2010-034.pdf:16.23MB
高レベル放射性廃棄物の地層処分において、廃棄体定置後から緩衝材が再冠水に至るまでの過渡的な期間にニアフィールドで形成される塩濃縮・析出現象をはじめとする緩衝材中の化学影響に重きを置いた熱-水-応力-化学連成解析モデルの高度化を進めている。本報告では、(1)モデルで考慮されている連成事象の理論・法則や制約条件を整理,(2)米国で開発が進められている気液二相流を考慮した連成解析コードとの比較解析を通じた解析モデルの適用性を確認,(3)これまで実施してきた塩濃縮試験結果を整理とこの試験に対応した解析モデルの適用による検証解析,(4)仮想的地質環境におけるニアフィールドのガラス固化体からの崩壊熱の発生や地下水の浸潤に伴うニアフィールドへの本解析モデルの適用、を実施した。これらのことより、開発・高度化を進めているモデルにより崩壊熱の発生に伴う地下水の浸潤過程において、緩衝材内が不飽和状態にある期間内にはオーバーパックと緩衝材の境界で塩類が濃縮・析出し、長期的には濃縮塩類が溶解・逸散するというシナリオに整合する傾向を示すとともに、本モデルの適用性を確認した。
笹本 広; 石井 智子*; 佐藤 久夫*; 九石 正美
JAEA-Research 2010-030, 64 Pages, 2010/09
JAEA-Research-2010-030.pdf:15.41MB
高レベル放射性廃棄物の地層処分システムにおいて、オーバーパック(鉄)と緩衝材(ベントナイト)の相互作用による緩衝材変質への影響を評価することが必要である。本研究では、鉄共存下におけるベントナイト(スメクタイト)の変質にかかわる現象理解の向上を図るため、鉄-ベントナイト反応にかかわる室内試験を行った。試験にあたっては、文献調査により、既往の知見を整理し、変質に影響を与える主要因を抽出し、それらをパラメータとした室内試験を実施した。その結果、懸濁系で顕著な変質が生じる条件,変質生成物として推定される鉱物,懸濁系と圧縮系での変質挙動の違い等が明らかになった。
藤田 朝雄; 油井 三和; 鈴木 英明*; 藤崎 淳; 九石 正美*
JAEA-Research 2007-017, 47 Pages, 2007/03
JAEA-Research-2007-017.pdf:9.27MB
本報告書は、財団法人産業創造研究所と日本原子力研究開発機構との共同研究「塩濃縮シミュレーションに関する研究」の成果を報告するものである。室内において塩濃縮実験を実施した結果、加熱部近傍で、Na
SO
やCaSOが濃縮することが確認され、この事実に基づいて塩濃縮現象のメカニズムを仮定し、モデルを作成した。次に、既存の地球化学解析コード、PHREEQCを用いて、飽和系での塩濃縮に関するシミュレーションを実施した結果、定性的な挙動の評価は可能であったが、定量的な挙動の評価のためにはさらなるモデル化の検討が必要であることがわかった。さらに、熱-水-応力-化学連成解析コードを用いた解析評価を実施した。この解析は、gypsumの濃縮に着目して実施し、その結果、濃縮現象の傾向は実験結果のそれと一致した。しかし、gypsumの緩衝材中の分布形状に関しては、一致していない部分もあり、境界条件設定の再検討や連成解析モデル/コードが有する課題検討が必要であることが明らかになった。
九石 正美*; 長谷川 裕*; 池田 泰久*; 熊谷 幹郎*; 林 孔華*; 川上 泰*
PNC TJ1564 97-002, 20 Pages, 1997/03
TRU廃棄物の一つであるアスファルト固化体には、地下水に対して溶けやすい長半減期核種のヨウ素129を含むため、ヨウ素のアスファルト固化体からの浸出挙動を把握した。また、アスファルト固化体の長期耐久性評価の観点から微生物の共存によるアスファルトの分解挙動について評価を行った。実施項目は以下の4項目である。(1)収着データベースの作成・これまでに行ったヨウ素収着試験結果158レコードをデータベースに登録した。・同様にヨウ素収着に関する文献調査結果210レコードをデータベースに登録した。・同様に炭素収着に関する文献調査結果67レコードをデータベースに登録した。・ヨウ素及び炭素を除く18核種についてJICST文献検索を行った。収着データベースの作成の一環として以下の吸着試験を実施した。・ハイドロタルサイト(HT)のヨウ素吸着は、炭酸イオン濃度が増大すると低下した。・セメント間隙水中でのHTのヨウ素吸着も高アルカリのために低下した。(2)アスファルト固化体からのヨウ素等の浸出挙動の検討・アスファルトからの核種浸出は、添加した化合物の種類には依存せずに、充填量に比例した。・アスファルトのみではほとんど膨潤しないが、固化体は浸漬期間を通じて膨潤した。・核種の浸出速度は浸漬時間の平方根に比例した。その速度からセメント間隙水中でも200lドラム缶の実固化体は約1000年で90%の核種が溶出すると予測された。・模擬セメント間隙水であるCa(OH)2溶液中で、核種の浸出速度は蒸留水中より低下したが、NaOH溶液中ではむしろ増大した。(3)微生物活動によるアスファルトの劣化挙動の調査・手賀沼から高いアスファルト分解能を持つ菌を分離した。・好気条件において、微生物のアスファルト分解に伴って培養液中に粉末状のアスファルトが溶出された。その溶出された粉末状のアスファルトを微生物の分解物として考慮した・しなかった場合、最大分解速度はそれぞれ160と423g/m2・yearであった。・好気条件下におけるアスファルトの最大分解速度は約10g/m2・yearであった。(4)アスファルト分解によって生じる有機物の確認・好気条件下において、B6微生物のアスファルト分解に伴って培養液のDOCが急に増え、最終的に367ppmに達した。・脱窒条件下において、菌ある・なしに関わらず培養前後のDOC変化が少なかっ
九石 正美*; 池田 泰久*; 熊谷 幹郎*; 林 孔華*; 川上 泰*
PNC TJ1564 96-002, 19 Pages, 1996/03
TRU廃棄物には、地下水に対して溶けやすい長半減期核種のヨウ素129及び炭素14が含まれているものも存在するため、これらの核種の移行の遅延を期待できる緩衝材の検討を行った。また、TRU廃棄物の一つであるアスファルト固化体の長期耐久性評価の観点から地下水環境を想定した溶出特性の検討と微生物の存在にる分解挙動について評価を行った。実施項目は以下の5項目である。(1)処分環境(強還元及び高pH)での天然鉱物や無機イオン交換体への核種吸着実験TRU廃棄物処分を想定した環境下において天然鉱物や無機イオン交換体へのヨウ素吸着実験を行った。(2)性能評価に使用できるヨウ素及び炭素の移行パラメータの検討放射性ヨウ素及び炭素を含有するTRU廃棄物を処分した場合の処分システムの性能評価を行うためのヨウ素及び炭素の移行パラメータを調査した。(3)アスファルト固化体からのヨウ素の浸出挙動の検討硝酸塩47.5%、CsI2.5%を含む模擬アスファルト固化体を作製し、浸出試験を実施した。浸出液には、蒸留水系及び処分環境を模擬したpHが12程度の液を使用した。(4)アスファルトを最も劣化させ易い微生物の検討分離した菌株と既存の菌株を用いて、好気条件下で微生物によるアスファルトの各画分とアスファルトそのものの分離実験を行った。(5)アスファルトの微生物分解に関するシナリオの検討微生物の生育環境、増殖に必要な栄養分、及び各バリアに対する影響を総合的に考察し、地層処分中に起こりうる生物的なプロセスを追求した。これらの知見に基づいて、微生物によるアスファルト分解に関するシナリオを作成した。
九石 正美*; 池田 泰久*; 熊谷 幹郎*
PNC TJ1564 93-003, 17 Pages, 1993/02
None
九石 正美*; 池田 泰久*; 熊谷 幹郎*
PNC TJ1564 93-002, 23 Pages, 1993/02
本研究では、放射性ヨウ素の処分に有利な環境条件及び処分シナリオを選定し、放射性ヨウ素の安全な最終処分法の確立に資することを目的に、種々の調査及び人工バリアーとしての各種ヨウ素吸着材に関する基本データの取得試験を行ってきている。本年度は、従来の研究において、ヨウ素吸着材として選定された天然シン砂、及び銀チオ尿素錯体添着モンモリロナイトの吸着機構をより詳細に検討するとともに、合成無機イオン交換体をI-イオンを選択的に吸着する材料のモデル化合物として位置づけ、各種無機イオン交換体の吸着挙動について検討した。1.シン砂のIーイオン吸着挙動の詳細検討1)入手したシン砂中、スペイン産のみがヨウ素吸着能を有する。2)本吸着材は、I-イオンへの選択吸着能を有する。3)平衡吸着に要する時間は40日である。4)溶液のpHの上昇とともに吸着量は減少するが、全く吸着しなくなることはなく、脱着も起こらない。このことから、I-イオンの吸着はイオン交換ではなく化合物の形成によることが示唆される。5)吸着材を加熱すると吸着能が低下したことから、ヨウ素の吸着は1価の水銀化合物との化学反応によると考えられる。2.銀チオ尿素錯体添着モンモリロナイトのI-イオン吸着挙動検討1)本吸着材はI-イオンに対する選択吸着能を有する。2)本吸着材には、吸着材中の銀量より多くI-イオンが吸着される。3)I-イオンの吸着量の増加とともに、溶液が弱酸性(pH=4.3-5.8)から弱塩基性(pH=8.6)に変化する。4)吸着材のIRスペクトル及びXRDパターンにおいて、I-イオンの吸着量の増加とともに新たな吸収が観測されるようになる。このことは、I-イオンの吸着により何らかの化合物が形成されることを示唆している。5)本吸着材へのI-イオンの吸着は、I-イオンと銀チオ尿素錯体との反応による化合物の形成ばかりでなく、錯体の含浸によりI-イオンとinteractionするサイトが形成されることによると予想される。3.合成無機イオン交換体のI-イオン吸着機構1)I-イオンに対し高い吸着能を示したMg/Bi系化合物はビスムタイト類縁化合物である。2)Mg/Bi化合物へのI-イオンの吸着はアンチラングミュア型等温線を示す。3)吸着反応は発熱的におこる。
九石 正美*; 池田 泰久*; 熊谷 幹郎*
PNC TJ1262 91-001, 168 Pages, 1991/05
本研究は、放射性ヨウ素の安全な最終処分法の確立に資することを目的として、陰イオン性化学種の鉱物への収着性に及ぼす影響因子や収着機構について調査研究し、その結果を踏まえて、天然鉱物や金属イオンを添加したバリア材についてヨウ素の吸着実験を行い、放射性ヨウ素の収着材としての適用性を検討した。その結果は次のようにまとめられる。(1)調査研究: AgIは、溶解度が小さいので放射性ヨウ素の固定化の候補材とされているが、地層処分環境下では、Redox反応、陰イオン置換反応、錯形成反応及び放射線分解などによって見掛け上溶解度が上昇するので、処分場環境条件には注意する必要がある。I
のような陰イオンは、アロフェンやイモゴライトなどの粘土鉱物及びヘマタイトやゲータイトを含む天然鉱物に吸着する。ただし、その吸着機構はOH基の変異荷電によるもので、等電点以下のpHでしかヨウ素を吸着しない。したがって、弱アルカリの地下水環境下では機能しにくい。ヨウ素収着材の研究開発例に、ヘマタイト、銅、銀添加の水酸アパタイトやクリノプチロライトなどがあるが、いずれも、使用環境やヨウ素濃度に注意が必要である。(2)実験研究: 粘土鉱物の中では、アロフェンが陰イオンを最も多く吸着し、Rd(IO
)=100ml/g、Rd(I)=1
3ml/gの値が得られ、その吸着機構は変異荷電によると推定された。シン砂は、Rd(IO)=2ml/g、Rd(I)=20000ml/gの値を示し、Iの吸着に有効であった。その吸着機構は不溶性沈澱の生成であり、IOが吸着しないのは溶解度がおおきいためである。黄銅鉱の吸着は、ヨウ素化学種に依存せず、Rd=6ml/gであった。その吸着機構は、CuIの生成ではなく、粒子表面との電位差による吸着と推定された。銀を添着して調製した人工バリア材の中では、銀チオ尿素錯体で添着したものが、Iを最もよく吸着し、Rd=30004000ml/gの値が得られた。その吸着機構は、基本的には銀ヨウ素化合物の不溶性沈澱の生成であるが、そのほかに、添着された銀化合物と鉱物との親和性や吸着材粒子の表面電位が関係することが示唆された。
笹本 広; 九石 正美; 石井 智子*; 佐藤 久夫*; 加藤 博康*
no journal, ,
高温条件下での鉄-ベントナイト相互作用を対象に、ベントナイトの変質に影響を及ぼすと考えられる要因(スメクタイト組成,溶液条件,鉄-ベントナイト比)をパラメータとした変質実験を行った。その結果、温度だけでなく、今回考慮したような要因も変質挙動に与える影響が大きいことが示唆された。
九石 正美; 谷口 直樹; 内藤 守正; 建石 剛*
no journal, ,
HLW処分場施設の設計裕度拡大の観点から100
C超環境でのオーバーパックの腐食挙動を電気化学試験及び浸漬試験により検討した。電気化学試験の結果、高温条件では不動態化の促進が示唆された。また、浸漬試験の結果より、高温下ではベントナイト中における炭素鋼の腐食速度は抑制される傾向が示唆された。
永谷 睦美; 藤崎 淳*; 九石 正美; 藤田 朝雄; 千々松 正和*
no journal, ,
塩濃度が高い環境下における緩衝材中への塩濃縮・析出現象を把握するため、熱-水-応力-化学連成(以下、THMC)解析コードにおける物質移行モデルを改良した。さらに、1次元塩水浸潤試験を対象に確証解析を実施し、その適用性について検討した。その結果、温度勾配下の不飽和領域においても、塩濃縮・析出現象をおおむね表現できることを確認した。
笹本 広; 九石 正美; 石井 智子*; 佐藤 久夫*; 加藤 博康*
no journal, ,
高温条件下での鉄-ベントナイト相互作用を対象に、ベントナイトの変質に影響を及ぼすと考えられる要因(スメクタイト組成,溶液条件,鉄-ベントナイト比)をパラメータとした変質実験を行った。結果として、温度だけでなく、今回考慮したような要因も変質挙動に与える影響が大きいことが示唆された。
木村 誠; 藤田 朝雄; 九石 正美
no journal, ,
塩濃縮・析出現象を表現可能な数値実験システムの構築を目的として、熱-水-応力-化学連成解析において地球化学モデルの改良を行い、不飽和緩衝材中の保水形態や浸潤履歴に基づくイオン交換反応や表面錯体形成といった地球化学反応を考慮した。改良した熱-水-応力-化学連成解析を用いて塩濃縮室内試験結果を対象とした解析を実施したところ、温度勾配の生じた不飽和/飽和領域で溶質移動の適切性を確認した。ただし、高温条件のもとで不飽和緩衝材中で生じる塩の析出量の定量評価には至らず、不飽和状態の地球化学反応モデルに関してさらなる高度化の必要性が示唆された。
九石 正美; 永谷 睦美; 木村 誠; 鈴木 英明; 藤田 朝雄; 千々松 正和*
no journal, ,
塩水環境下の緩衝材中で生じる塩濃縮・析出プロセスの現象理解及び熱-水-応力-化学(以下、THMC)連成解析システムの確証データの取得を目的として、塩水浸潤試験を実施している。本稿では緩衝材中の保水形態のモデル化と可溶性塩の抽出分析値から不飽和間隙水の濃度を逆解析的に推定する手法を提案し、推定される不飽和間隙水組成値とTHMC連成解析結果の比較を行った。
笹本 広; 九石 正美; 石井 智子*; 加藤 博康*; 杉山 和稔*
no journal, ,
鉄共存下でのベントナイトの変質に関して、温度・鉄-ベントナイト(I/B)比を変えた室内実験及び文献調査に基づく天然における変質事例の整理を行った。その結果、概略的ではあるが温度・I/B比に着目した場合のスメクタイトに顕著な変質が生じる条件が明らかになった。また、鉄共存下でのベントナイトの変質評価を行う際、対象とする温度・時間に応じて、評価上考慮すべき重要な変質生成物を抽出,整理できた。
建石 剛*; 谷口 直樹; 九石 正美; 内藤 守正
no journal, ,
HLW処分場施設の設計裕度拡大の観点から、80160Cにおけるオーバーパックの腐食挙動をアノード分極測定及び浸漬試験により検討した。アノード分極測定の結果、高温条件では炭酸塩水溶液環境において不動態化の促進が示唆された。また、浸漬試験の結果より人工海水単独系では120Cで腐食速度が極大となり、緩衝材共存系では120Cで極小となった。
木村 誠; 藤田 朝雄; 九石 正美; 鈴木 英明
no journal, ,
温度勾配の存在する緩衝材中の塩濃縮・析出現象を表現可能な数値実験システムの構築を目的として、熱-水-応力-化学連成解析モデルの高度化を行っている。不飽和緩衝材中の保水形態に基づく地球化学反応モデルとして、層間と粒子間隙を分離し、層間の優先的な保水力や低飽和度状態におけるバルク水との不連続性を想定した反応を仮定した。一次元塩濃縮試験結果に対する検証解析では、温度分布や浸潤状況、間隙水中の移行元素濃度や沈殿鉱物等の傾向やオーダーがおおむね一致したことから、塩濃縮・析出現象に着目した化学プロセスはおおむね表現可能であることを確認した。ただし、今回仮定した不飽和保水形態モデルは多くの仮定に基づく高い不確実性を内包しており、仮定の科学的検証を通じてモデルの信頼性を向上していくことが望まれる。
九石 正美; 木村 誠*; 鈴木 英明; 藤田 朝雄; 千々松 正和*
no journal, ,
前報で示した1次元塩濃縮試験で得られたデータを用いて熱-水-応力-化学(以下、THMC)連成解析の検証解析を行った結果、飽和度や主要な塩であるNaClの空間分布について実験結果と一致した結果が得られた。今後は、他の塩についても確認したうえで不飽和間隙モデルの不確実性低減と解析コードの3次元化を図る。
笹本 広; Wilson, J.*; 佐藤 久夫*; 九石 正美
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物の地層処分における人工バリアでは、鉄製のオーバーパックの周囲に緩衝材としてベントナイトが設置される計画である。鉄-ベントナイトの相互作用に伴い、ベントナイトの主成分である膨潤性を有するスメクタイトが非膨潤性の鉱物に変化する可能性が危惧されている。本研究では、このようなスメクタイトの鉱物学的な変化が生じる条件や要因について、鉄粉とベントナイト粉を用いたバッチ式試験や鉄片を圧縮ベントナイト中に埋め込んだカラム式試験等により、実験的に調査した。また、想定される処分環境において、このような鉄-ベントナイト相互作用に伴う緩衝材の長期的な変質を評価するためのモデルを構築し、変質に影響を与える要因をパラメータとした影響評価解析を行い、長期的な影響評価において影響の大きい要因を推定した。
