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molecular dynamics simulations reveal the hydration structure of the radium(II) ion山口 瑛子; 永田 光知郎*; 小林 恵太; 田中 万也; 小林 徹; 谷田 肇; 下条 晃司郎; 関口 哲弘; 金田 結依; 松田 晶平; et al.
iScience (Internet), 25(8), p.104763_1 - 104763_12, 2022/08
被引用回数：9 パーセンタイル：68.46(Multidisciplinary Sciences)ラジウム(Ra)は環境汚染やがん治療の観点から注目を集めている元素である。しかし、安定同位体が存在せず扱いが難しいことから、物理化学的に重要な水和構造さえも原子レベルでの観測が行われていない。本研究では、世界で初めて、広域X線吸収微細構造(EXAFS)法を用いたRa水和構造の解明を行った。また、第一原理計算による水和構造解明も実施し、実験ではわからない水分子のダイナミクスの解明を行った。両者の比較も行ったところ、実験と計算の結果はよく一致し、Raの第一水和圏における配位数や酸素との距離を解明した他、アナログ元素であるバリウムに比べて水分子の配位が弱いことがわかった。これらはRaの環境挙動解明やがん治療開発等に資する結果である。
山口 瑛子; 永田 光知郎*; 田中 万也; 小林 恵太; 小林 徹; 下条 晃司郎; 谷田 肇; 関口 哲弘; 金田 結依; 松田 晶平; et al.
放射化学, (45), p.28 - 30, 2022/03
ラジウム(Ra)は環境挙動の解明が急務な元素であるが、安定同位体を持たないため分光法の適用が難しく、水和構造でさえも十分に解明されていない。本研究では、Raの広域X線吸収微細構造(EXAFS)を測定し、世界で初めてRaの水和状態及び粘土鉱物への吸着状態を分子レベルで解明した。水和構造について第一原理計算を実施した結果、実験値と計算値は整合した。粘土鉱物において、Raは内圏錯体を形成し、環境中でRaが粘土鉱物に固定されることが示唆された。本稿では特に水和構造の結果について詳細に述べる。
関根 一郎*; 山田 勉*; 関口 高志*; 藤田 朝雄; 中西 達郎
土木学会平成23年度全国大会第66回年次学術講演会講演概要集(DVD-ROM), p.69 - 70, 2011/09
高レベル放射性廃棄物の地層処分における地下坑道への湧水抑制対策として、岩盤亀裂を対象にグラウト注入が検討され、グラウト材料の開発が進められている。しかしながら、高レベル放射性廃棄物処分施設の湧水量はどこまで許容されるのかについては、系統だった検討がなされていないのが実情である。本報告では、許容湧水量検討の第一段階として緩衝材をベントナイトブロックとして使用する場合を想定し、緩衝材ブロック間の隙間浸透実験を実施し、処分孔周辺の許容湧水量を検討した結果を報告する。
山田 勉*; 関根 一郎*; 関口 高志*; 石田 秀朗*; 岸 裕和; 福岡 奈緒美
土木学会平成22年度全国大会第65回年次学術講演会講演概要集(DVD-ROM), p.89 - 90, 2010/09
高レベル放射性廃棄物の地層処分における地下坑道への湧水抑制対策として、岩盤亀裂を対象にグラウト注入が検討されている。そのグラウト材料として、低アルカリ性セメント系グラウト材料の開発、溶液型グラウト材料の適用性検討が進められている。しかしながら、地下深部の高水圧環境において許容湧水量が厳しく制限されることなどを考慮すると、期待する止水効果が得られない可能性がある。そのため、セメント系と溶液型双方の弱点を補う性能が期待される代替材料として、超微粒子球状シリカグラウトを開発した。本稿では各種試験及び推奨配合の選定を行い、推奨配合として、SFCa/B=40.9%, W/B=201%, SP/B=5.5%を選定した。この配合は浸透性に優れるばかりでなく、分散性のよいスラリーで供給されるため、超微粒子粉体を取り扱ううえでのさまざまな課題についても改善されている。
Chen, Z. Q.*; Wang, S. J.*; 前川 雅樹; 河裾 厚男; 楢本 洋*; Yuan, X. L.*; 関口 隆史*
Physical Review B, 75(24), p.245206_1 - 24520_9, 2007/06
被引用回数：61 パーセンタイル：87.48(Materials Science, Multidisciplinary)酸化亜鉛中の育成時導入欠陥と電子線照射誘起欠陥について、陽電子消滅による研究を行った。その結果、育成時導入欠陥は亜鉛空孔に起因するものが存在することがわかった。この欠陥は600
Cまでの焼鈍で消失する。電子線照射後にも、亜鉛空孔が主要な欠陥種であるが、ほとんどが200Cの焼鈍で格子間原子との結合によって消失することがわかった。また、400Cの焼鈍で二次欠陥が生成することがわかった。電子運動量分布の詳細な解析から、この二次欠陥は、亜鉛空孔とは異なる化学状態にあることが判明した。
Chen, Z. Q.; 山本 春也; 河裾 厚男; Xu, Y. H.; 関口 隆史*
Applied Surface Science, 244(1-4), p.377 - 380, 2005/05
被引用回数：16 パーセンタイル：55.78(Chemistry, Physical)酸化アルミ及び酸化亜鉛単結晶基板を用いて、パルスレーザー沈殿法により、ホモ及びヘテロエピタキシャル酸化亜鉛薄膜を作製した。原子間力顕微鏡により観測された表面ラフネスは基板材料に依存していることがわかった。すなわち、ヘテロエピ膜の表面ラフネスの方が、極めて大きいことがわかった。陽電子消滅の結果は、ホモエピ膜の方がより高濃度に結晶欠陥を含むことを示した。ラマン散乱測定は閃亜鉛構造に由来する437cm
のピークを示した。いずれの膜も非常に強い紫外発光を示し、それらが優れた光学特性を持つことが明らかになった。
Chen, Z. Q.; 河裾 厚男; Xu, Y.; 楢本 洋*; Yuan, X. L.*; 関口 隆史*; 鈴木 良一*; 大平 俊行*
Physical Review B, 71(11), p.115213_1 - 115213_8, 2005/03
被引用回数：106 パーセンタイル：93.71(Materials Science, Multidisciplinary)20-80keVに加速させた水素イオンを、総量4.4
10
cm
までZnO結晶に注入した。陽電子消滅測定により、水素原子で満たされた亜鉛空孔が形成されることがわかった。200-500Cのアニール後、この空孔は水素バブルへと発展する。600-700Cのさらなるアニールにより、バブルから水素が脱離し、多量のマイクロボイドが残る。これらのマイクロボイドは、1000Cの高温で消失する。カソードルミネッセンス測定から、水素イオンは、サンプルから脱離する前に、深いレベルの発光中心も不活性化し、紫外光の放出を促すことがわかった。
Chen, Z. Q.; 河裾 厚男; Xu, Y.; 楢本 洋; Yuan, X. L.*; 関口 隆史*; 鈴木 良一*; 大平 俊行*
Journal of Applied Physics, 97(1), p.013528_1 - 013528_6, 2005/01
被引用回数：147 パーセンタイル：96.39(Physics, Applied)リンイオンを、50-380keVのエネルギーで、10
-10cmの線量でZnO結晶に注入した。注入後、空孔クラスターが形成することが、陽電子消滅測定により示された。600Cのアニール後、これらの空孔クラスターはマイクロボイドに発展し、1100Cで消失する。ラマン分光測定により、酸素空孔(V
)の生成が示された。これらは、700Cまでに空孔クラスター集合の形成を伴って、アニールされる。ZnOの発光は、注入により導入した非発光中心により抑えられる。光放出の回復は、600Cより上で起こる。陽電子により検出した空孔型欠陥は、非発光中心の一部であると思われる。またホール測定は、リン注入したZnO層において、n型伝導性を示す。これはリンが両性不純物であることを示唆している。
Chen, Z. Q.; 前川 雅樹; 河裾 厚男; 山本 春也; Yuan, X. L.*; 関口 隆史*; 鈴木 良一*; 大平 俊行*
JAERI-Review 2004-025, TIARA Annual Report 2003, p.193 - 195, 2004/11
20-80keVの水素イオンを、4.410cmの線量までZnOの単結晶中に注入した。低速陽電子ビームを用いた消滅測定により、注入後、水素不純物で満たされた空孔が導入されることを明らかにした。アニール後、空孔を満たしたこれらの水素は大きい水素バブルに発展する。500-700Cのアニール温度で、これらの水素不純物はバブルから放出され、空のマイクロボイドが残る。これらのマイクロボイドは、1100Cで最終的に消失する。ZnOにおける水素注入の光ルミネッセンスへの効果も議論する予定である。
ion-implantation-induced defects in ZnO studied with a slow positron beamChen, Z. Q.; 関口 隆史*; Yuan, X. L.*; 前川 雅樹; 河裾 厚男
Journal of Physics; Condensed Matter, 16(2), p.S293 - S299, 2004/01
被引用回数：25 パーセンタイル：71.56(Physics, Condensed Matter)高純度酸化亜鉛に対して、50keVから380keVの窒素イオンを10
/cm
から10
/cm注入した。陽電子消滅測定から、注入層の損傷が検出された。原子空孔型欠陥の濃度は、注入量とともに増加することが見いだされた。損傷の焼鈍過程は二つの段階からなることがわかった。前者は、原子空孔集合体の形成とその消失、後者は、原子空孔と窒素イオンの複合体形成と消失である。全ての検出可能な損傷は1200Cまでの焼鈍によって消失することがわかった。発光測定から、注入によって生じた損傷が非発光中心として作用し、紫外発光強度を抑制することが明らかになった。陽電子測定で見られた損傷の消失と紫外発光の回復はよく一致していることが明らかになった。窒素イオンはp型不純物の候補と考えられているが、ホール効果測定の結果、焼鈍後の試料の伝導型はn型であった。
-implanted ZnO probed by a slow positron beamChen, Z. Q.; 前川 雅樹; 山本 春也; 河裾 厚男; Yuan, X. L.*; 関口 隆史*; 鈴木 良一*; 大平 俊行*
Physical Review B, 69(3), p.035210_1 - 035210_10, 2004/01
被引用回数：91 パーセンタイル：93.47(Materials Science, Multidisciplinary)低速陽電子ビームによりアルミニウムイオン注入後の酸化亜鉛欠陥の生成とそのアニール過程を調べた。アルミニウムイオン注入後には、原子空孔型欠陥が生成していることが見いだされた。注入量を10Al/cm
まで増加させることで注入層が非晶質化することが見いだされた。600Cまでの熱処理によってポジトロニウムの形成が見られ、これよりボイドが生成していることが確認された。600C以上のアニールによって再結晶化に伴いボイドが消失することがわかった。また、注入されたアルミニウムイオンがほぼ完全に電気的に活性になりn型伝導に寄与し、結晶性が注入前に比べて改善されることが見いだされた。
Chen, Z. Q.; 前川 雅樹; 関口 隆史*; 鈴木 良一*; 河裾 厚男
Materials Science Forum, 445-446, p.57 - 59, 2004/00
アルミニウムイオン注入によって酸化亜鉛中に生成する損傷の熱的振る舞いをエネルギー可変低速陽電子ビームを用いて調べた。イオン注入量が10Al
/cm以上に増加すると、注入層が非晶質化することが見いだされた。また、その後の600Cまでの熱処理によってポジトロニウム(陽電子と電子の安定結合状態)が生成することから、注入層にはサイズの大きなボイドが形成することが判明した。そのボイドは、600C以上の熱処理で注入層の再結晶化に伴って消失することが見いだされた。その後、注入されたアルミニウムイオンはほぼ完全に電気的に活性化されn型伝導に寄与することがわかった。電子移動度も注入以前に比べて向上することが知られた。さらに、カソードルミネッセンス測定からは、紫外発狂強度が著しく増加することがわかった。以上の知見から、酸化亜鉛の電気的・光学的特性は、アルミニウムイオン注入とその後の熱処理によって改善されることが言える。
Chen, Z. Q.; 前川 雅樹; 山本 春也; 関口 隆史*; 河裾 厚男
JAERI-Review 2003-033, TIARA Annual Report 2002, p.209 - 211, 2003/11
無添加酸化亜鉛(ZnO)に対して、アルミ及び窒素イオンの個別イオン注入とアルミ窒素の共注入を行い、表層に生成する注入欠陥の回復過程を低エネルギー陽電子ビームによって調べた。アルミイオン注入後の空孔型欠陥は、二段階のアニールで消失することが見いだされた。第一段階では寸法の大きな原子空孔集合体が形成されるが、第二段階でそれらは完全に除去される。このことから注入層は非晶質化していると考えられる。一方、窒素イオン注入と共注入した場合では、アルミイオン注入では見られない高温の回復段階が見いだされた。これは、窒素と原子空孔の相互作用によるものと考えられる。ホール測定の結果、注入されたアルミイオンは、ほぼ全量が電気的に活性な状態にあることがわかったが、窒素イオン注入または共注入の場合には電気的活性化が抑制されることが明らかになった。
Chen, Z. Q.; 山本 春也; 前川 雅樹; 河裾 厚男; Yuan, X. L.*; 関口 隆史*
Journal of Applied Physics, 94(8), p.4807 - 4812, 2003/10
被引用回数：168 パーセンタイル：96.67(Physics, Applied)水熱法によって育成された酸化亜鉛の格子欠陥の熱的性質を陽電子消滅,X線回折,ラザフォード後方散乱,カソードルミネッセンス及びホール測定を用いて研究した。陽電子寿命測定により育成直後には亜鉛原子空孔が存在していることが明らかになった。陽電子寿命のアニール挙動から亜鉛亜鉛原子空孔は、600Cの熱処理によって消失することがわかった。X線回折ピーク幅及びラザフォード後方散乱収率も同様に低下することが知られた。1000C以上の熱処理によって陽電子寿命が増加することがわかり、これより亜鉛原子空孔が形成することが示された。しかしながら、X線回折ピーク幅は1000Cの熱処理後もさらに狭くなり、結晶性の向上を示した。自由電子密度は、1200C迄の熱処理で連続的に増加した。この結果は、アクセプターとして作用する亜鉛原子空孔よりも余計にドナーが生成することを示している。カソードルミネッセンス測定の結果、紫外発光強度が熱処理温度とともに増加することがわかった。以上のように、酸化亜鉛の結晶性は600Cから1200Cの育成後熱処理により向上することを判明した。陽電子消滅の結果は、亜鉛原子空孔の消失が、初期の結晶性向上に寄与していることを示している。
加藤 崇; 濱田 一弥; 河野 勝己; 松井 邦浩; 檜山 忠雄; 西田 和彦*; 本田 忠明*; 種田 雅信*; 関口 修一*; 大都 起一*; et al.
ICEC16/ICMC Proceedings, p.127 - 130, 1996/00
ITER中心ソレノイド・モデル・コイル実験用冷凍機を製作した。本冷凍機は、冷凍能力5kW(4.5K)又は液化能力800l/hの能力を有し、原研のこれまでの技術開発結果を用いて開発した大型ヘリウム冷凍機である。本論文において、設計諸元を紹介すると共に計測した本システムの熱力学的特性結果を報告する。
関口 高志*; 関根 一郎*; 冨澤 奈緒美*; 平野 健吉*; 石田 秀朗*; 藤田 朝雄; 山田 勉
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物の地層処分施設における坑道掘削時の湧水抑制対策として、グラウト技術は重要である。しかしながら、既存のセメント材料では対応できない微細な亀裂まで止水することが求められる可能性がある。そこで、微細な亀裂に対する代替材料として、ポゾラン材である超微粒子球状シリカを用いたグラウト材料を提案し、その適用性にかかわる基礎物性試験を行った。流動性と圧縮強度特性については、グラウト材料としての適用性を有することがわかった。また、pH測定試験からは、低アルカリ性材料として成立する可能性があることを確認した。今後は、最適配合の選定と浸透性能等に関する室内試験データの拡充を行う。
小笠原 亨重*; 関口 裕真*; 寺井 隆幸*; 河村 弘*; 土谷 邦彦; 渡邊 崇*
no journal, ,
次世代の新型原子炉の一つに溶融塩炉が提案されている。液体燃料を用いることで炉構造の簡素化や燃料成型プロセスの省略、オンサイトでの燃料塩再処理などを可能とするが、まだ基礎研究段階にある。本研究では、炉材料候補のNi基合金のフッ化物溶融塩(FLiNaK)に対する耐食性を評価した。腐食試験は、Ni基合金としてInconel 600相当合金を試料とし、He + 1% H
の還元性雰囲気で650Cにて100
500時間とした。試験終了後、試料表面の塩を洗浄し、試料断面部を研磨した後、XRD, XPS及びSEM/EDXによる表面分析を行った。この結果、XPS分析の結果、試料表面の化合物には酸素が含まれていることが分かった。また、XRD分析の結果、試料表面の化合物はLiCrOであり、腐食による金属の格子定数の減少が観測された。さらに、SEM/EDX分析により、表面から数十
mの領域に空孔が観測され、Crの溶解及びNiの再結晶に起因する空孔付近の高Ni濃度を有する領域も観測された。これらの分析結果により、FLiNaKに対するNi基合金の腐食特性を考察した。
堀口 直樹; 中村 康一*; 関口 昂臣*; 上澤 伸一郎; 氷見 正司*; 吉田 啓之; 西村 聡*
no journal, ,
原子力施設の安全性向上や適切の対策の検討のためには、シビアアクシデント(以下、SA)における原子炉建屋(以下、建屋)による放射性エアロゾル粒子の捕集効果を評価する必要がある。原子力機構ではCFD解析コードを用いた建屋内粒子挙動評価手法を開発しており、捕集効果評価に用いられるSA解析コードへの参照解提供を目指しているが、これに必要なベンチマーク問題はない。本報では、SA解析コードの解析結果(第1,2報)から設定したベンチマーク問題と、CFD解析コードを用いた評価結果について報告する。解析対象は、福島第一発電所事故でエアロゾル粒子の捕集が見られ、かつ簡素な構造でコード間の比較が容易な2号機建屋のオペレーティングフロアを模擬した大空間とした。流量51000L/min、粒径0.110micro mの条件でCFD解析した結果、大粒径かつ小流量ほど大空間から流出する粒子数の割合が少ないことを確認した。
山口 瑛子; 永田 光知郎*; 田中 万也; 小林 恵太; 奥村 雅彦; 小林 徹; 下条 晃司郎; 谷田 肇; 関口 哲弘; 金田 結依; et al.
no journal, ,
ラジウム(Ra)は環境挙動の解明が急務な元素であるが、安定同位体を持たないため分光法の適用が難しく、水和構造でさえも十分に解明されていない。本研究では、Raの広域X線吸収微細構造を測定し、世界で初めてRaの水和状態及び粘土鉱物への吸着状態を解明した。水和構造について第一原理計算を実施した結果、実験値と計算値は整合した。粘土鉱物において、Raは内圏錯体を形成し、環境中でRaが粘土鉱物に固定されることが示唆された。
山口 瑛子; 永田 光知郎*; 田中 万也; 小林 恵太; 奥村 雅彦; 小林 徹; 下条 晃司郎; 谷田 肇; 関口 哲弘; 金田 結依; et al.
no journal, ,
ラジウム(Ra)は環境挙動の解明が急務な元素であるが、安定同位体を持たず希ガスのラドンを生成するといった取り扱いの難しさから分光法の適用が難しく、水和構造でさえも十分に解明されていなかった。本研究では、Raの広域X線吸収微細構造(EXAFS)を測定し、世界で初めてRaの水和状態及び粘土鉱物への吸着状態を解明した。水和構造について第一原理計算を実施した結果、実験値と計算値は整合的であり、さらに第一原理計算ではアナログ元素であるバリウムについても計算を実施し、両者の比較も行った。これらの結果を比較したところ、Raは粘土鉱物に対して内圏錯体を形成し、環境中でRaが粘土鉱物に固定されることが示唆された。
