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論文

Estimation of external dose for wild Japanese macaques captured in Fukushima prefecture; Decomposition of electron spin resonance spectrum

光安 優典*; 岡 壽崇; 高橋 温*; 木野 康志*; 奥津 賢一*; 関根 勉*; 山下 琢磨*; 清水 良央*; 千葉 美麗*; 鈴木 敏彦*; et al.

Radiation Protection Dosimetry, 199(14), p.1620 - 1625, 2023/09

ESRを用いた線量計測を行う際は、ESRスペクトルを複数成分でカーブフィットし、炭酸ラジカル強度だけを抽出する必要がある。複数成分を同時にフィッティングする従来の方法では、うまく解析が収束しない例が見られ、その場合、当該個体の線量推定が不可能になってしまう。そこで、我々は複数成分のうち、主要な炭酸ラジカルと有機物ラジカルを最初にフィットし、そのあとに残りの成分をフィットする新しいアルゴリズムを開発して、より多くの個体のESRスペクトルを解析可能にすることを検討している。新しいアルゴリズムで福島県で捕獲した野生ニホンザルの歯を解析したところ、従来の方法では解析できなかった個体の炭酸ラジカル強度も抽出でき、線量推定可能になった。

論文

歯のESRスペクトルにおける放射線誘起成分の解析精度の検討

光安 優典*; 岡 壽崇; 高橋 温*; 木野 康志*; 奥津 賢一*; 関根 勉*; 山下 琢磨*; 清水 良央*; 千葉 美麗*; 鈴木 敏彦*; et al.

KEK Proceedings 2022-2, p.120 - 125, 2022/11

ESR線量計測法による低線量被ばくの評価においては、生体試料由来の試料の不均一さや低S/N比試料によるESR測定の不確実さなどのために炭酸ラジカル強度のばらつきが大きいことが問題となっており、これらの原因によってESR線量計測法の検出下限値の改善が困難であった。そこで本研究では、ESR測定時の石英管や試料の磁場中での設置方向など、あるいはS/N比向上のための繰り返し測定の回数などが、得られたESRスペクトルの多成分解析にどのように影響を及ぼすかを調べ、再現性の高い測定・評価方法を検討した。

論文

Detection limit of electron spin resonance for Japanese deciduous tooth enamel and density separation method for enamel-dentine separation

岡 壽崇; 高橋 温*; 小荒井 一真; 木野 康志*; 関根 勉*; 清水 良央*; 千葉 美麗*; 鈴木 敏彦*; 小坂 健*; 佐々木 啓一*; et al.

Journal of Radiation Research (Internet), 63(4), p.609 - 614, 2022/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:29.28(Biology)

日本人小児の乳歯のESR線量計測法の検出可能線量を調べたところ115mGyと見積もられた。また、エナメル質と象牙質の比重の違いを用いた重液分離法によるエナメル質抽出を実施したところ、従来のドリルで削り出す方法とほぼ同等の純度のエナメル質が得られただけでなく、従来法が適用できなかった動物の歯のエナメル質抽出にも有効な抽出法であることがわかった。

論文

野生動物の歯を用いた低線量被ばく推定法の開発

光安 優典*; 岡 壽崇; 高橋 温*; 小荒井 一真; 木野 康志*; 奥津 賢一*; 関根 勉*; 山下 琢磨*; 清水 良央*; 千葉 美麗*; et al.

KEK Proceedings 2021-2, p.91 - 96, 2021/12

歯のエナメル質中に放射線によって生成した炭酸ラジカルを指標にして、原爆の被ばく者やチェルノブイリ原子力発電所事故の被ばく者の線量推定に使用されてきたESR線量推定法を、野生ニホンザルに適用することを試みている。ニホンザルのエナメル質のESRを可能にするための分析前処理法を検討し、福島県で捕獲した野生ニホンザルの線量推定を行うとともに、ESR信号の解析方法などについて議論した。

論文

Rapid analysis of $$^{90}$$Sr in cattle bone and tooth samples by inductively coupled plasma mass spectrometry

小荒井 一真; 松枝 誠; 青木 譲; 柳澤 華代*; 寺島 元基; 藤原 健壮; 木野 康志*; 岡 壽崇; 高橋 温*; 鈴木 敏彦*; et al.

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 36(8), p.1678 - 1682, 2021/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:57.04(Chemistry, Analytical)

ウシの硬組織用の$$^{90}$$Sr分析法をICP-MS用いて開発した。0.1gの硬組織に対して、従来の放射能測定法より低い検出下限値で、11時間での分析を可能とした。そのため、ICP-MS法は微小な骨や歯試料を対象とした迅速かつ有効な分析手法となり得る。

論文

Radioactivity and radionuclides in deciduous teeth formed before the Fukushima-Daiichi Nuclear Power Plant accident

高橋 温*; 千葉 美麗*; 棚原 朗*; 相田 潤*; 清水 良央*; 鈴木 敏彦*; 村上 忍*; 小荒井 一真; 小野 拓実*; 岡 壽崇; et al.

Scientific Reports (Internet), 11(1), p.10355_1 - 10355_11, 2021/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:42.99(Multidisciplinary Sciences)

The Fukushima-Daiichi Nuclear Power Plant (FNPP) accident released substantial amounts of radionuclides into the environment. We collected 4,957 deciduous teeth, from children living in Fukushima and reference prefectures. Radioactivity was detected in most of the teeth examined and was attributed to the presence of natural radionuclides, including $$^{40}$$K and daughter nuclides in $$^{238}$$U and $$^{232}$$Th series. Additionally, artificial radionuclides, $$^{90}$$Sr and $$^{137}$$Cs, were detected in the teeth obtained from children from Fukushima and the reference prefectures. However, these radionuclides were not believed to have originated from the FNPP accident. Because the teeth examined in the present study were formed before the FNPP accident occurred, the aforementioned findings may serve as important control data for future studies regarding the radioactivity of teeth formed after the FNPP accident.

論文

External exposure dose estimation by electron spin resonance technique for wild Japanese macaque captured in Fukushima Prefecture

岡 壽崇; 高橋 温*; 小荒井 一真; 光安 優典*; 木野 康志*; 関根 勉*; 清水 良央*; 千葉 美麗*; 鈴木 敏彦*; 小坂 健*; et al.

Radiation Measurements, 134, p.106315_1 - 106315_4, 2020/06

 被引用回数:4 パーセンタイル:54.54(Nuclear Science & Technology)

ニホンザルのエナメル質中に誘起された炭酸ラジカルと吸収線量の関係(検量線)を電子スピン共鳴(ESR)法で調べた。ニホンザルのエナメル質のESR測定で検出できる線量の下限(検出限界)は33.5mGyであり、ヒトのエナメル質の検出限界と同等であった。作成した検量線を用いて、福島県で捕獲した7頭の野生ニホンザルの線量を評価したところ、45mGyから300mGyの被ばくをしていることがわかった。

論文

Demonstration of $$gamma$$-ray pipe-monitoring capabilities for real-time process monitoring safeguards applications in reprocessing facilities

Rodriguez, D.; 谷川 聖史; 西村 和明; 向 泰宣; 中村 仁宣; 栗田 勉; 高峰 潤; 鈴木 敏*; 関根 恵; Rossi, F.; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(7), p.792 - 804, 2018/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

再処理施設の核物質に対しては、ランダムサンプル検認と、追加的な重要タンク内溶液の体積、質量のみの連続監視システムによる"知識の連続性"保持により、保障措置が掛けられている。核物質溶液がタンク及び工程装置を結ぶ配管を流れる際に、特徴的な$$gamma$$を測定し、核物質を実時間で検認することで、工程監視を改善できる可能性がある。われわれは、東海再処理工場の転換技術開発施設で、この$$gamma$$パイプモニタリングを、硝酸Pu移送の際に試した。この際$$gamma$$測定は、ランタン・ブロマイド検出器、及び$$gamma$$の計数時刻とエネルギーを記録するリストモード・データ取得システムを用いて実施した。この測定結果とその分析は、配管内溶液の同位体組成、工程移動時刻、(単位時間当たりの)溶液流量及び移動溶液量を求められる能力を実証するものであり、実際に適用可能な保障措置検認工程監視の導入に繋がる。

論文

Development of active neutron NDA techniques for nuclear nonproliferation and nuclear security, 7; Measurement of DG from MOX and Pu liquid samples for quantification and monitoring

向 泰宣; 小川 剛; 中村 仁宣; 栗田 勉; 関根 恵; Rodriguez, D.; 高峰 潤; 小泉 光生; 瀬谷 道夫

Proceedings of INMM 57th Annual Meeting (Internet), 7 Pages, 2016/07

核不拡散用のアクティブ中性子非破壊測定技術開発の一環として、核分裂性核種($$^{239}$$Pu, $$^{241}$$Pu, $$^{235}$$U)の組成比を分析するために、3MeV超のエネルギーを有する遅発$$gamma$$線に着目した遅発$$gamma$$線分光(DGS)法の技術開発を行っている。DGS法の確認試験として、PCDFにおいて、Pu溶液及びMOX粉末試料を用いた遅発$$gamma$$線測定試験を下記の4段階で実施することを計画している。(1)自発核分裂性核種由来の遅発$$gamma$$線測定(パッシブ測定)、(2)速中性子利用による遅発$$gamma$$線測定(アクティブ測定)、(3)DGSI(試料中の自発核分裂性核種由来の中性子作用による遅発$$gamma$$線)測定(パッシブ測定)、(4)熱中性子利用による遅発$$gamma$$線測定(パッシブ測定)。本報告では、PCDFで実施する核物質試料を用いたDGS試験計画について報告する。※本件は、今回のINMMにて開催される核不拡散用アクティブ中性子非破壊測定技術開発(実施窓口:ISCN)のシリーズ発表(全7件)のうち、ISCNから発表の依頼を受け、PCDFで実施する核物質試料を用いたDGS測定試験の目的及び具体的な試験方法について報告するものである。

論文

地層処分におけるグラウト技術の高度化開発,3; 緩衝材ブロック間の隙間浸透実験による許容湧水量の検討

関根 一郎*; 山田 勉*; 関口 高志*; 藤田 朝雄; 中西 達郎

土木学会平成23年度全国大会第66回年次学術講演会講演概要集(DVD-ROM), p.69 - 70, 2011/09

高レベル放射性廃棄物の地層処分における地下坑道への湧水抑制対策として、岩盤亀裂を対象にグラウト注入が検討され、グラウト材料の開発が進められている。しかしながら、高レベル放射性廃棄物処分施設の湧水量はどこまで許容されるのかについては、系統だった検討がなされていないのが実情である。本報告では、許容湧水量検討の第一段階として緩衝材をベントナイトブロックとして使用する場合を想定し、緩衝材ブロック間の隙間浸透実験を実施し、処分孔周辺の許容湧水量を検討した結果を報告する。

論文

地層処分におけるグラウト技術の高度化開発,4; 超微粒子球状シリカグラウトの配合選定試験

山田 勉*; 関根 一郎*; 関口 高志*; 石田 秀朗*; 岸 裕和; 福岡 奈緒美

土木学会平成22年度全国大会第65回年次学術講演会講演概要集(DVD-ROM), p.89 - 90, 2010/09

高レベル放射性廃棄物の地層処分における地下坑道への湧水抑制対策として、岩盤亀裂を対象にグラウト注入が検討されている。そのグラウト材料として、低アルカリ性セメント系グラウト材料の開発、溶液型グラウト材料の適用性検討が進められている。しかしながら、地下深部の高水圧環境において許容湧水量が厳しく制限されることなどを考慮すると、期待する止水効果が得られない可能性がある。そのため、セメント系と溶液型双方の弱点を補う性能が期待される代替材料として、超微粒子球状シリカグラウトを開発した。本稿では各種試験及び推奨配合の選定を行い、推奨配合として、SFCa/B=40.9%, W/B=201%, SP/B=5.5%を選定した。この配合は浸透性に優れるばかりでなく、分散性のよいスラリーで供給されるため、超微粒子粉体を取り扱ううえでのさまざまな課題についても改善されている。

論文

Attempts to improve radiolytic stability of amidic extractants

須郷 由美; 佐々木 祐二; 木村 貴海; 関根 勉*

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycles and Systems (Global 2007) (CD-ROM), p.1870 - 1873, 2007/09

使用済核燃料からのアクチノイド分離に有用な3座配位のジアミド化合物、${it N,N,N',N'}$-テトラオクチルジグリコールアミド(TODGA)の耐放射線性及びその放射線分解メカニズムについてこれまで明らかにしてきた。本研究では、より耐放射線性の高い新抽出剤の開発に資するため、これまで明らかにしてきた放射線分解メカニズムをもとに、耐放射線性に対する添加剤や溶媒の効果、及び分子内への芳香環導入効果について検討した。その結果、モノアミドなどの添加剤を抽出剤のドデカン溶液に加えることで、ドデカンの持つ放射線分解促進作用を低減できることがわかった。また、イオン化ポテンシャルの低い溶媒を希釈剤に用いることで、放射線分解初期過程の反応を抑制することができた。さらに、放射線化学的に安定な芳香環を分子内に導入することでも、抽出剤の耐放射線性を向上させることができるとの知見を得た。

論文

Influence of diluent on radiolysis of amides in organic solution

須郷 由美; 泉 佳伸*; 吉田 陽一*; 西嶋 茂宏*; 佐々木 祐二; 木村 貴海; 関根 勉*; 工藤 博司*

Radiation Physics and Chemistry, 76(5), p.794 - 800, 2007/05

 被引用回数:73 パーセンタイル:97.46(Chemistry, Physical)

構造の異なる3種のアミド化合物${it N,N,N',N'}$-テトラオクチルジグリコールアミド,${it N,N'}$-ジメチル-${it N,N'}$-ジオクチル-2-(3'-オキサペンタデシル)マロンアミド、及び${it N,N}$-ジオクチルヘキサンアミドのドデカン溶液に、$$gamma$$線及び電子線パルスを照射し、これらの放射線分解挙動を調べた。$$gamma$$線照射によるこれらアミドの放射線分解は、溶液中のドデカン分率の増加に応じて促進された。これは、放射線分解の初期過程で溶液中に生じるドデカンのラジカルカチオンから溶質のアミド分子へと電荷が移動するためであることをパルスラジオリシス実験により明らかにした。

論文

Radiolysis studies of amidic extractants for partitioning of HLW

須郷 由美; 佐々木 祐二; 木村 貴海; 関根 勉*

Proceedings of 15th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-15) (CD-ROM), 5 Pages, 2007/04

高レベル廃液(HLW)中のアクチノイドイオンの分離に有用な抽出剤${it N,N,N',N'}$-テトラオクチルジグリコールアミド(TODGA)を用いる分離プロセスを開発するにあたり、強い放射線場における抽出剤の安定性を調べるとともに、HLW中に含まれるアクチノイドイオンや核分裂生成物イオンの溶媒抽出におよぼす放射線の影響を調べた。TODGAは放射線に対して比較的アミド結合が弱いものの、照射後試料を用いた溶媒抽出実験の結果、TODGAの放射線分解による抽出能の劣化は認められず、実プロセスでの繰り返し利用が可能であるとの知見を得た。

論文

Conversion of endohedral $$^{133}$$Xe-fullerene to endohedral $$^{133}$$Xe-fullerenol to be used in nuclear medicine

渡辺 智; 石岡 典子; 関根 勉*; 工藤 博司*; 下村 晴彦*; 村松 久和*; 久米 民和

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 266(3), p.499 - 502, 2005/11

 被引用回数:9 パーセンタイル:53.26(Chemistry, Analytical)

$$^{133}$$Xe内包フラレノール[$$^{133}$$Xe@C$$_{60}$$(OH)$$_{x}$$及び$$^{133}$$Xe@C$$_{70}$$(OH)$$_{x}$$]を骨がんの治療薬へ応用することを目指し、$$^{133}$$Xe内包フラレノールを高収率で合成できる方法を開発した。同位体分離器を用いたイオン注入法で作製した$$^{133}$$Xe内包フラーレンをオルト-ジクロロベンゼンに溶解し、水酸化テトラブチルアンモニウムと水酸化カリウム水溶液を加えて$$^{133}$$Xe内包フラレノールを合成した。最終的に純水で抽出した$$^{133}$$Xe内包フラレノールの回収率は、C$$_{60}$$で40%、C$$_{70}$$で23%であった。合成した$$^{133}$$Xe内包フラレノールの生理食塩水中での安定性を調べた結果、5日間経過しても安定であることを確認し、医学への応用が可能であることを示した。

論文

Radiolysis of TODGA and its effect on extraction of actinide ions

須郷 由美; 佐々木 祐二; 木村 貴海; 関根 勉*; 工藤 博司*

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 4 Pages, 2005/10

使用済み核燃料の硝酸溶解液から長寿命のアクチノイドイオンを高収率で選択的に抽出分離するための抽出剤として、これまでにテトラオクチルジグリコールアミド(TODGA)を開発してきた。本研究では、TODGAの実プロセスへの適用性を検討するうえで重要な課題の一つである、高い放射線場における抽出剤の安定性、及びアクチノイドイオンの抽出挙動に与える放射線の影響について調べた。

論文

Distributions of uranium-series radionuclides in rock and migration rate of uranium at the Koongarra uranium deposit, Australia

柳瀬 信之; 佐藤 努; 飯田 芳久; 関根 敬一

Radiochimica Acta, 82, p.319 - 325, 1998/00

クンガラウラン鉱床におけるウラン及びアクチニウム系列核種の水平及び深さ方向の2次元分布を、ガンマ線スペクトロメトリーにより求めた。U-238と$$^{230}$$Th/$$^{238}$$U放射能比の深さ方向の分布から、クンガラ鉱床の風化帯を3つの部分に分けることができた。5mより浅い表層では、雨水による速い移動によりウラン濃度は低く、5-20mの中層では、鉄鉱物へのウランの固定などによりウラン濃度は比較的高く、しかも35万年以内の顕著な移動は検出できなかった。より深い20-28m層では、1次鉱床から溶出したウランが下流方向150mにわたって移動沈着していた。また、2次鉱床に残っているウランの割合を計算すると、表層、中層及び深層でそれぞれ2-9%、13-58%及び14-29%であった。最も高かったのは深さ15mの2次鉱床の中心であった。したがって、移行率では1-3百万年の間に表層、中層及び深層で91-98%、42-87%及び71-86%のウランが鉱床から移行したと推定できた。

論文

ナチュラルアナログ研究での選択的抽出法とその重要性; クンガラウラン鉱床の場合

柳瀬 信之; 佐藤 努; 磯部 博志; 関根 敬一

放射性廃棄物研究, 2(1-2), p.121 - 135, 1996/02

クンガラウラン鉱床を用いたナチュラルアナログ研究において、岩石中のウランの分布を明らかにするために、逐次選択的抽出法を適用した。対象とした抽出相は、吸着、非晶質鉄鉱物、結晶質鉄鉱物、緑泥石および残査鉱物相である。風化帯では、大部分のウランが結晶質鉄鉱物と共存しており、非風化帯の鉱床付近ではウラン鉱物としてウランが存在していた。非風化帯の地下水流の下流側では鉱床起源のウランは少なかった。また、各抽出相の$$^{234}$$U/$$^{238}$$U放射能比から、微視的に残査鉱物が鉄鉱物に覆われている状態で$$alpha$$反跳が起こることが原因と考えられる残査鉱物相への$$^{234}$$Uの濃集が認められた。

報告書

高レベル放射性廃棄物地層処分と地球化学的研究; 日本原子力研究所 環境安全研究部における研究

中山 真一; 佐藤 努; 永野 哲志; 柳瀬 信之; 山口 徹治; 磯部 博志; 大貫 敏彦; 関根 敬一

JAERI-Review 95-011, 94 Pages, 1995/07

JAERI-Review-95-011.pdf:4.81MB

環境安全研究部地質環境研究室は、高レベル放射性廃棄物の安全評価および処分システムの性能評価のための基礎研究を担う研究室のひとつであり、放射性核種-地下水-岩石・鉱物間に起こる相互作用、すなわち放射性核種の地球化学的挙動に関して、天然現象の観測および試料の観察に基づく研究(ナチュラルアナログ研究)、ならびに室内における実験的研究を進めてきた。本報告書は、本研究室における研究活動の背景、位置付けおよび成果をまとめたものであり、それを通して、われわれの研究の地球化学的基礎研究としての、かつ地層処分のための研究としての意義を明確にした。またそれとともに廃棄物処分の分野における基礎研究の必要性・重要性を強調した。本報告書は当研究室が拠って立つべき存在意義である。

論文

Measurement of the thermal neutron cross section of the $$^{90}$$Sr(n,$$gamma$$)$$^{91}$$Sr reaction

原田 秀郎*; 関根 俊明; 初川 雄一; 重田 典子; 小林 勝利; 大槻 勤*; 加藤 敏郎*

Journal of Nuclear Science and Technology, 31(3), p.173 - 179, 1994/03

 被引用回数:25 パーセンタイル:87.28(Nuclear Science & Technology)

放射性廃棄物核種の消滅処理研究に必要な基礎的データとして$$^{90}$$Sr(n,$$gamma$$)$$^{91}$$Sr反応の熱中性子断面積を測定した。約2MBqの$$^{90}$$Srターゲットを原子炉中性子で10分間照射した。中性子束モニターとしCo/Al合金とAu/Al合金を使用し、中性子束とWestcottの熱外中性子指標を決定した。照射済みターゲットのSrはイオン交換法により他の核種から分離し、$$^{91}$$Sr放射能はGe検出器で測定した。ターゲットには、照射前に一定量の$$^{85}$$Srが混合してあり、$$^{85}$$Srからの$$gamma$$線を測定することにより、化学的精製後の$$^{90}$$Sr原子数を決定した。この結果、$$^{90}$$Sr(n,$$gamma$$)$$^{91}$$Sr反応の実効断面積を得た。更に、この反応の共鳴積分をCd比法で測定した。共鳴積分の上限値として0.16bが得られたので、熱中性子断面積(2200m/s中性子の断面積)を0.0153$$^{+0.0013-0.0042}$$bと結論した。

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