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論文

Formation and morphology of UO$$_{2}$$ image crystal

芹澤 弘幸; 大石 佑治*; 加治 芳行; 山中 伸介*

New Research Trends of Fluorite-Based Oxide Materials, p.243 - 262, 2015/01

イメージクリスタルとは、その形状を制御し得る負結晶のことである。負結晶は鉱物学者によりその形成の報告があったものの、多くの材料学者が材料中に偶発的に生ずる欠陥であるとの認識を示したことから、研究対象とされていない経緯があった。しかしながら近年になって、二酸化ウランにヘリウムを注入することにより意図的に作り出すことができること、また、その形状を変化させることができることが明らかになった。これまでに14面体, 38面体, 60面体の負結晶が形成されることが確認されている。イメージクリスタルの形状を決定する因子は、格子面の標準エネルギーだけではなく、ステップフリーエナジーにも依存することがわかった。

論文

Application of ultrasonic measurement on small-sized ceramic sample

芹澤 弘幸; 加治 芳行

Journal of the American Ceramic Society, 97(4), p.1187 - 1193, 2014/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:6.69(Materials Science, Ceramics)

多結晶MgO試料の縦波・横波同時音速測定を実施し、弾性係数,デバイ温度及びグリューナイゼン定数の温度依存性を298Kから1764Kの温度範囲で測定した。セラミックス試料と導波体を接続し、試料部分に音波を伝えるための媒体として、アルミ箔を使用した。アルミは、固体でも液体でも音波を伝達する媒体として使用できることが判明した。温度の上昇とともにMgOの弾性率は一様に減少した。一方、グリューナイゼン定数及びポワソン比は増加した。この変化は、イオン結合の強さの変化に対応している。デバイ温度は温度の上昇とともに減少したが、これは熱膨張により、試料が仮定されている理想的な連続弾性体からずれだしたことを示している。本研究で得られたグリューナイゼン定数は、わずかながら温度とともに上昇していた。

論文

Variation in the surface morphology of polycrystalline UO$$_{2}$$ powder induced by helium precipitation

芹澤 弘幸; 松永 純治*; 白数 訓子; 中島 邦久; 樫部 信司*; 加治 芳行

Journal of Asian Ceramic Societies (Internet), 1(3), p.289 - 295, 2013/09

焼結過程で粉末中に溶解したヘリウムが拡散して粒界にガスバブルを形成すると、焼結が抑制されて密度が上がらないために問題である。本研究では、HIPを用いてUO$$_{2}$$多結晶粉末にヘリウムを溶解させ、その後高温で加熱してヘリウムを放出させた試料の表面状態をBET及びFE-SEMによって観察した。ヘリウム放出後の試料の表面には、ふちが六角形をした浅いくぼみが多数見られた。これは、ヘリウムにより形成されたブリスタが破裂したために形成されたものと考えられる。この結果は、ヘリウムの析出に伴い、粒界領域にネガティブクリスタルが形成された可能性を示唆している。

論文

Formation and growth of image crystals by helium precipitation

芹澤 弘幸; 松永 純治*; 芳賀 芳範; 中島 邦久; 赤堀 光雄; 都留 智仁; 加治 芳行; 樫部 信司*; 大石 佑治*; 山中 伸介*

Crystal Growth & Design, 13(7), p.2815 - 2823, 2013/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:42.72(Chemistry, Multidisciplinary)

負結晶の形状は、結晶成長の基本形状とも関連しているため、その形成及び成長メカニズムは物理学的に興味ある研究対象である。また一方で、塊状単結晶中に発生したネガティブクリスタルは、そのミステリアスな外観と希少性から宝石として珍重されている。しかしながら、その形状を任意にコントロールすることはできない。本論文で、最近発見したネガティブクリスタルの成長過程について報告する。われわれはUO$$_{2}$$中に析出したヘリウムが負結晶を形成する媒体になることを発見した。本論文では、形状コントロールが可能なネガティブクリスタルをイメージクリスタルの命名し、その変形メカニズムについて論ずる。研究成果は、ヘリウムの析出条件をコントロールすることによって、任意の形状の負結晶を形成せしめる可能性を示唆している。

論文

Simple formula to evaluate helium production amount in fast reactor MA-containing MOX fuel and its accuracy

秋江 拓志; 佐藤 勇; 鈴木 元衛; 芹澤 弘幸; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 50(1), p.107 - 121, 2013/01

 被引用回数:2 パーセンタイル:18.63(Nuclear Science & Technology)

高速炉燃料中のヘリウム生成量を評価するための簡易式を作成した。既存の燃料ふるまいコード内でサブルーチンとして使用するために、評価式は精度よりも簡易性と速さに重点を置いた。簡易式の精度を確認するために、SWATコードを用いた詳細計算及び「常陽」炉照射燃料棒の照射後試験(PIE)結果との比較を行った。その結果、簡易式によるヘリウム生成量と詳細計算及びPIE結果との差は10%程度以下であった。これらの結果に基づいて、本簡易式は高速炉燃料中のヘリウムふるまいシミュレーションのために燃料ふるまい解析コードに組み込まれた。

論文

The Solubility and diffusion coefficient of helium in uranium dioxide

中島 邦久; 芹澤 弘幸; 白数 訓子; 芳賀 芳範; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 419(1-3), p.272 - 280, 2011/12

 被引用回数:24 パーセンタイル:85.64(Materials Science, Multidisciplinary)

クヌーセンセルを用いた高温質量分析法により単結晶UO$$_{2}$$中のヘリウムの溶解度と拡散係数を測定した。その結果、溶解度については、これまでに報告されている値の散らばりの範囲内にあることがわかったが、多結晶試料の場合の溶解度よりも非常に低くなることがわかった。拡散係数については、単純なフィックの法則を用いた等価球モデルで解析を行った。すなわち、測定で得られたヘリウムの放出割合に合うように拡散係数の前指数因子と活性化エネルギーをフィッティングさせ、拡散係数を決定した。最適化された拡散係数は、過去に報告されている核反応を利用して求められた拡散係数とよく一致した。さらに、得られた拡散係数の前指数因子は、単純な格子間拡散機構を仮定して解析された値よりも非常に小さくなることがわかった。

論文

Fundamental research on behavior of helium in MA-bearing oxide fuel

荒井 康夫; 芹澤 弘幸; 中島 邦久; 高野 公秀; 佐藤 勇; 勝山 幸三; 秋江 拓志; 鈴木 元衛; 白数 訓子; 芳賀 芳範; et al.

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 8 Pages, 2011/12

U燃料やU-Pu燃料に比較して照射中や保管中に多量のHeが生成する点は、MA含有燃料の特徴の一つである。本研究ではMA含有酸化物燃料中のHe挙動を理解するために、実験室規模の炉外試験,照射後試験並びにモデリング計算を実施した。炉外試験では、単結晶二酸化ウランを用いたHeの拡散係数の導出やキュリウム244のアルファ崩壊を利用した酸化物中へのHe蓄積の影響把握を行い、照射後試験では高速実験炉JOYOで照射した約0.5%のアメリシウムを含むMOX燃料中のHe挙動を調べた。モデリング計算では、燃料中でのHe生成,拡散,気相との平衡及び気相への放出などの素過程に基づくHe挙動モデルを作成し、これを既存の燃料挙動解析コードのサブルーチンに組込み、高速炉用MA含有MOX燃料中のHe挙動をシミュレートした。

報告書

酸化物燃料中のHeガス挙動に関する研究,1; 析出したヘリウムによる組織変化(共同研究)

芹澤 弘幸; 松永 純治*; 芳賀 芳範; 中島 邦久; 樫部 信司*; 岩井 孝

JAEA-Research 2011-025, 32 Pages, 2011/11

JAEA-Research-2011-025.pdf:10.17MB

単結晶及び多結晶UO$$_{2}$$試料中に固溶しているヘリウムの析出に伴う組織変化を、FIB, FE-STEM及びFE-TEMを用いて調べた。ヘリウム放出後のマトリックスの微細組織は、放出温度によって変化することがわかった。1300$$^{circ}$$Cで放出試験を実施した試料では、結晶粒内に体欠陥は見られるものの、結晶粒界は閉じていた。これに対して1700$$^{circ}$$Cで放出試験を実施した試料では、結晶粒界にガスバブルが形成されており、一部の粒界は開いていることが確認された。これは、照射済み燃料の照射後加熱試験で観察されるFPガスの放出挙動と酷似している。結晶粒内に形成された体欠陥は、壁面がUO$$_{2}$$の格子面で囲まれた負結晶であり、その構造は、温度履歴とその試料が多結晶であるか単結晶であるかによって異なることがわかった。本研究では、負結晶を構成している格子面の指数を特定して、内圧と構造との関係について定性的に議論した。

論文

Reliability evaluation of SPEEDI's prediction by comparison with calculated results based on meteorological observation data

林津 雄厚*; 芹澤 茂*; 山崎 哲夫*; 梅山 信昭*; 森内 茂*; 半田 博之*; 大西 良一*; 竹村 守雄*; 茅野 政道; 永井 晴康; et al.

Proceedings of 16th Pacific Basin Nuclear Conference (PBNC-16) (CD-ROM), 6 Pages, 2008/10

原子力安全技術センターで運用されているSPEEDIの予測精度を評価するために、予測気象場による線量分布予測結果と気象観測データを用いた解析気象場による線量分布解析結果の比較を行った。比較試験は、原子力発電所13施設を対象として2005年4月から1年間週1回の頻度で実施し、日中,夕刻,夜間,朝の時間帯にそれぞれ放射性希ガスを1Bq/hで6時間放出したときの外部被ばく線量分布を求めた。約2500ケースの試験結果を統計解析した結果、次の予測精度情報が得られた。(1)最大線量値の比は対数正規分布を示し、中央値0.77倍,99.7%信頼限界の範囲0.09から6.2,(2)高線量域の方向が3方位内で一致する頻度61%,(3)高線量域の距離の差は正規分布を示し、平均値-0.1km,99.7%信頼限界の範囲-6.2から6.0kmであった。

論文

Temperature dependence of elastic properties for MgO

芹澤 弘幸; 福原 幹夫*; 中島 邦久; 岩井 孝; 荒井 康夫

Proceedings of 8th Asian Thermophysical Properties Conference (ATPC '07) (CD-ROM), 6 Pages, 2007/08

多結晶マグネシア試料の高温音速測定を298Kから1764Kの温度範囲で実施し、5つの弾性率及びデバイ温度及びグリューナイゼン定数の温度依存性を求めた。ヤング率,剪断係数,体積弾性率,ポワソン比,圧縮率は、温度の上昇とともに単調に減少又は増加することが判明した。この結果は、温度の上昇に伴い、マグネシウムと酸素の間のイオン結合が弱くなっているためであることを示している。これに対して、ラメパラメータは、ほぼ温度依存性が認められなかった。これは、マグネシウムと酸素の短い結合組織が連動しているためであると推測される。

論文

Research and development of minor actinide-containing fuel and target in a future integrated closed cycle system

逢坂 正彦; 芹澤 弘幸; 加藤 正人; 中島 邦久; 舘 義昭; 北村 了一; 三輪 周平; 岩井 孝; 田中 健哉; 井上 賢紀; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 44(3), p.309 - 316, 2007/03

 被引用回数:30 パーセンタイル:87.22(Nuclear Science & Technology)

高速炉及び加速器駆動未臨界システムを含む将来の統合された閉サイクルシステムにおけるマイナーアクチニド含有燃料及びターゲット、(Pu,Am)O$$_{2}$$-MgO, (Pu,Np)O$$_{2}$$-MgO, (U,Pu,Np)O$$_{2}$$, (U,Pu,Np)N, (Pu,Np,Zr)Nの研究開発が進行中である。本論文では、試料作製試験及び特性測定に関しての現状を報告する。母材の選択を含む酸化物ターゲットの設計コンセプトについて述べる。燃料-被覆管機械的相互作用の評価に資することを目的として高温機械的特性測定装置が新たに導入された。Npを含有する2種類の高速炉用燃料については、その開発の歴史と将来展望について述べる。加速器駆動未臨界システム用の新しい窒化物ターゲットの予備試験結果を紹介する。最後に、高速実験炉常陽における照射試験について簡潔に紹介する。

論文

Development of minor actinide containing fuel/target for the use in a future integrated system of fast reactor and accelerator driven system

逢坂 正彦; 芹澤 弘幸*; 加藤 正人; 井上 賢紀; 中島 邦久*; 舘 義昭; 北村 了一; 大木 繁夫; 三輪 周平; 岩井 孝*; et al.

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 6 Pages, 2005/10

将来の高速炉および加速器駆動システムが組み合わされたサイクルにおけるマイナーアクチニド含有燃料/ターゲット、(Pu,Am)O$$_{2}$$-MgO, (Pu,Np)O$$_{2}$$-MgO, (U,Pu,Np)O$$_{2}$$, (U,Pu,Np)N and (Pu,Np,Zr)Nの開発が、核燃料サイクル開発機構と日本原子力研究所の間で行われている。本論文では、各ターゲットについての製造および特性評価の現状を報告する。加えて、高速実験炉「常陽」における照射試験計画についても述べる。

報告書

JMTR照射用イナートマトリックス含有窒化物燃料ピンの製作

中島 邦久; 岩井 孝; 菊地 啓修; 芹澤 弘幸; 荒井 康夫

JAERI-Research 2005-027, 42 Pages, 2005/09

JAERI-Research-2005-027.pdf:4.15MB

マイナーアクチノイド核変換用窒化物燃料の照射挙動把握に資するため、ZrNやTiNのようなイナート(不活性)マトリックスを含有し、マイナーアクチノイドをプルトニウムで模擬したJMTR照射試験用燃料ピンを製作した。本報告書では、燃料ペレットの製造と確性試験結果並びに燃料ピンの製作について記述する。イナートマトリックス含有窒化物燃料ピンの照射は、2002年5月から2004年11月まで計11サイクル行われ、無事に終了した。

報告書

超ウラン元素仕様高温音速弾性率測定装置及び円筒形試料成型機の製作及び性能試験

芹澤 弘幸; 菊地 啓修; 岩井 孝; 荒井 康夫; 黒澤 誠; 三村 英明; 阿部 治郎

JAERI-Tech 2005-039, 23 Pages, 2005/07

JAERI-Tech-2005-039.pdf:2.89MB

プルトニウム等超ウラン元素を含むセラミックス燃料及び合金燃料の高温における機械的性質に関する研究を実施するため、高温音速弾性率測定装置及び円筒形試料成型機並びに高温音速弾性率測定装置格納用グローブボックス(711-DGB)を製作した。セラミックス試料の加工を前提とした円筒形試料成型機は、大洗研究所燃料研究棟101号室既設のグローブボックス(142-D)内に設置した。高温音速弾性率測定装置は、超音波センサ,加熱装置,循環式冷却装置,空冷用エアーコンプレッサ,真空排気系及びガス供給系並びに制御用コンピュータから構成され、超音波のパルサ/レシーバー及びアンプは、制御用コンピューターに内蔵されている。グローブボックス内に敷設するため市販品を改造し、超ウラン元素化合物の使用を前提として、試料の小型化を検討するとともに安全機構を付加した。高温音速弾性率測定装置の最高使用温度は、1500$$^{circ}$$Cである。装置本体及びグローブボックスは、それぞれ装置の性能及び安全性試験を実施した。

論文

Studies in the PuO$$_{2}$$-ZrO$$_{2}$$ pseudo-binary phase diagram

Albiol, T.*; 芹澤 弘幸; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.834 - 837, 2002/11

ZrO$$_{2}$$リッチ領域のPuO$$_{2}$$-ZrO$$_{2}$$擬二元系状態図を、高温X線回折測定と自由エネルギー極小化法に基づく平衡計算により作成した。高温X線回折測定は空気雰囲気中で最高1573Kまで行い、1463K,PuO$$_{2}$$濃度2.3-3.1mol%付近に従来報告されていなかった共晶線があることを見い出した。Chem Sageコードを使用した平衡計算は最高3000Kまで行い、実験データを良く再現できた。得られた結果はこれまで報告されている状態図に修正が必要であることを示すものである。

報告書

高燃焼度高温ガス炉用被覆燃料粒子の照射試験; 91F-1Aスィープガスキャプセル照射試験

沢 和弘; 飛田 勉*; 高橋 昌史; 斎藤 隆; 飯村 勝道; 横内 猪一郎; 芹澤 弘幸; 関野 甫; 石川 明義

JAERI-Research 2001-043, 52 Pages, 2001/09

JAERI-Research-2001-043.pdf:14.92MB

高温ガス炉の被覆燃料粒子は、高燃焼度条件下で被覆層内圧の上昇により破損に至る可能性がある。そのため、バッファ層の体積を大きくするとともに、SiC層を厚くするなどの対策により、内圧破損を防止する必要がある。この改良を行った被覆燃料粒子を約10%FIMAの高燃焼度まで照射した。照射は材料試験炉でスィープガスキャプセルを用いて行い、その後各種照射後試験を行った。その結果、照射初期には貫通破損粒子が無かったが、照射中に貫通破損が発生したことがわかった。照射後試験において、破損粒子を見つけだし、SEM及びEPMA観察を行った結果、内圧破損が生じた可能性が高いことがわかった。計算を行った結果、健全粒子は内圧には至らず、製造時SiC層破損粒子のPyC層の破損により、貫通破損に至った可能性があることがわかった。

論文

Thermodynamics of the UO$$_{2}$$ solid solution with magnesium and europium oxides

藤野 威男*; 佐藤 修彰*; 山田 耕太*; 仲間 正平*; 福田 幸朔; 芹澤 弘幸; 白鳥 徹雄*

Journal of Nuclear Materials, 297(3), p.332 - 340, 2001/09

 被引用回数:4 パーセンタイル:33.39(Materials Science, Multidisciplinary)

固溶体Mg$$_{y}$$Eu$$_{z}$$U$$_{1-y-z}$$O$$_{2+x}$$ の酸素ポテンシャルの測定を、O/Metal比の関数として、1000, 1100及び1200$$^{circ}$$Cにおいて測定した。y=0.05, z=0.1 and y=0.05, z=0.05の試料では、酸素ポテンシャルの急変する組成(GOM)が、1.995であったが、Mg$$^{2+}$$ の濃度が高い、y=0.1, z=0.05の試料では、1.908まで減少した。1000-1200$$^{circ}$$Cの温度範囲では、GOMは変化しなかった。GOMの組成では、全Mg$$^{2+}$$ の47.3%が蛍石型構造結晶格子の、原子間位置を占めていることが判明した。

論文

Post-irradiation examination of high burnup Mg doped UO$$_{2}$$ in comparison with undoped UO$$_{2}$$, Mg-Nb doped UO$$_{2}$$ and Ti doped UO$$_{2}$$

藤野 威男*; 白鳥 徹雄; 佐藤 修彰*; 福田 幸朔; 山田 耕太*; 鈴木 康文; 芹澤 弘幸

Journal of Nuclear Materials, 297(2), p.176 - 205, 2001/08

 被引用回数:20 パーセンタイル:79.16(Materials Science, Multidisciplinary)

高燃焼度用LWR酸化物燃料の開発を目的として、Mgを添加したUO$$_{2}$$燃料の照射挙動を調べた。2.5~15mol% MgO添加UO$$_{2}$$と比較用無添加UO$$_{2}$$の焼結体小ディスク試料をJRR-3Mで最高94GWd/t($$<$$1000$$^{circ}C$$) まで照射した。照射後試験で、試料の外観と健全性、組織観察、スエリング率測定、FP放出挙動、熱伝導率測定等の高燃焼度における挙動のデータを得た。65GWd/t($$<$$700$$^{circ}C$$) 以上では試料全体にリム組織の生成がみられた。Mg添加UO$$_{2}$$でMgの固溶度が小さく、おもにMgOとしてUO$$_{2}$$マトリックス中に分散している燃料の高燃焼度照射挙動は、全般的に無添加UO$$_{2}$$と顕著な相違はみられない結果となった。(U,Mg)O$$_{2}$$の固溶体の照射挙動が今後の課題である。

論文

Oxygen potential and defect structure of the solid solution, Mg-Gd-UO$$_{2}$$

藤野 威男*; 佐藤 修彰*; 山田 耕太*; 岡崎 学*; 福田 幸朔; 芹澤 弘幸; 白鳥 徹雄*

Journal of Nuclear Materials, 289(3), p.270 - 280, 2001/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:19.66(Materials Science, Multidisciplinary)

(Mg, Gd, U)O$$_{2+x}$$固溶体の酸素ポテンシャルを1000~1250$$^{circ}C$$の温度領域において、O/M比の関数として求めた。酸素ポテンシャルが急変するO/Mの値は、固溶体中のMg量の増加とともに低下した。一方、平衡する酸素分圧が低下すると、固溶体中のMg原子の一部が、格子間位置にシフトすることが、密度測定から明らかになった。Mgの固溶限は、平衡する酸素分圧に対して複雑な挙動を示した。

論文

Re-evaluation of the phase relationship between plutonium and zirconium dioxides

芹澤 弘幸; 中島 邦久; 荒井 康夫; 山下 利之; 蔵本 賢一; 木下 肇*; 山中 伸介*; 宇埜 正美*; 黒崎 建*

Progress in Nuclear Energy, 38(3-4), p.237 - 240, 2001/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:38.97(Nuclear Science & Technology)

高温X線回折法によって、ZrO$$_{2}$$-PuO$$_{2}$$系固溶体の高温相を組成領域3.1~11.2mol%PuO$$_{2}$$、温度領域1000~1200$$^{circ}C$$において調べ、同系の状態図を提案した。今回調べた組成範囲では、すべての試料が同様高温挙動を示した。1000$$^{circ}C$$では、単斜晶と立方晶の2相であった。1100$$^{circ}C$$では、これらの2相加えて正方晶が検出された。1200$$^{circ}C$$では、低温相である単斜晶が消失し、再び2相共存状態であることが判明した。さらに詳細な測定を行った結果、低温相の消失温度は組成に依存せず、約1190$$^{circ}C$$であることが明らかにされた。この結果は、ZrO$$_{2}$$-PuO$$_{2}$$系状態図に共折線が存在する可能性を示唆している。共折点の正確な組成については不明であるが、PuO$$_{2}$$含有量にして、3.1mol%以下であることがわかった。

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