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論文

Spin gap in Tl$$_2$$Ru$$_2$$O$$_7$$ and the possible formation of Haldane chains in three-dimensional crystals

Lee, S.*; Park, J.-G.*; Adroja, D. T.*; Khomskii, D.*; Streltsov, S.*; McEwen, K. A.*; 酒井 宏典; 吉村 一良*; Anisimov, V. I.*; 森 大輔*; et al.

Nature Materials, 5(6), p.471 - 476, 2006/06

 被引用回数:105 パーセンタイル:94.36(Chemistry, Physical)

3次元立方晶Tl$$_2$$Ru$$_2$$O$$_7$$は、120Kにおいて一次転移的に金属-絶縁体転移を示すことが知られている。弾性中性子散乱実験や核磁気共鳴実験から、120K以下で反強磁性秩序状態にないことが確認されており、低温絶縁体相の基底状態は詳細にわかっていなかった。今回、非弾性中性子散乱実験により、低温絶縁体相において約11meVのスピンギャップが観測された。このスピンギャップは、120K以下の非磁性スピン1重項状態を示唆している。この1重項状態は、120K以下での帯磁率の減少も説明する。また、結晶構造解析や、LDA+Uによるバンド計算の手法も用いて、120K以下でRuサイトが1次元様に配列して、酸素を介したRuイオン間の超交換相互作用が1次元的に及ぶ可能性について論じた。これは1次元スピン1のハルデンギャップ形成として理解できることを示唆する。

口頭

硬X線磁気円二色性によるBa$$_2$$CaOsO$$_6$$の磁気転移・多極子秩序に関する研究

芝田 悟朗; 林 浩章*; 河村 直己*; 岡本 淳*; Huang, D.-J.*; Streltsov, S.*; 山浦 一成*; 藤森 淳*

no journal, , 

近年、スピン-軌道相互作用(SOI)の強い立方晶$$(5d)^n$$電子系における多極子秩序状態が盛んに議論されている。その中で$$(5d)^2$$系ダブルペロブスカイト(DP)型酸化物Ba$$_2$$CaOsO$$_6$$は、$$T^{*}sim$$50Kで帯磁率の異常を示し、$$mu$$SRによる$$T^{*}$$以下での時間反転対称性の破れも確認されている一方で、中性子散乱では$$T^{*}$$以下で反強磁性ピークが観測されないという特異な磁性を示す。これと結晶構造が最低温まで立方晶であることから、磁気八極子秩序の可能性が指摘されており、その理論的な予言もなされているが、DP型結晶で$$(5d)^2$$系は四極子秩序を示すという理論予測もあり、$$T^{*}$$以下での秩序状態について合意は得られていない。本研究では、Os $$L_{2,3}$$端硬X線磁気円二色性(XMCD)により、磁場中におけるBa$$_2$$CaOsO$$_6$$多結晶のOs 5$$d$$電子状態の解明を試みた。観測されたXMCDスペクトルは、3$$d$$, 4$$d$$電子系のXMCDスペクトルと異なり、$$L_2$$端で比較的大きなXMCD ($$sim$$1%)を示すのに対して$$L_3$$端のXMCDは弱く($$sim$$0.1%)、強いSOIによる大きな軌道磁気モーメントの存在が示唆された。X線吸収(XAS), XMCDスペクトルの概形は立方晶を仮定した原子多重項計算によって再現することができ、XASの2本のピーク分裂が$$10Dq$$ ($$sim$$4eV)を反映していること、他の5$$d$$電子系と同様にクーロン相互作用は弱くSOIが強いことが示された。

口頭

Exploration for multipole order in 5$$d$$-electron systems; X-ray magnetic circular dichroism study of Ba$$_2$$CaOsO$$_6$$

芝田 悟朗; 林 浩章*; 河村 直己*; 岡本 淳*; Huang, D. J.*; 田中 新*; Streltsov, S.*; 山浦 一成*; 藤森 淳*

no journal, , 

The double perovskite-type (DP) oxide Ba$$_2$$CaOsO$$_6$$ with $$(5d)^2$$ electron configuration is one of the candidates for magnetic octupole order. In the present study, we investigated the Os 5$$d$$ electronic structure of Ba$$_2$$CaOsO$$_6$$ polycrystals under magnetic fields via Os $$L_{2,3}$$-edge hard X-ray magnetic circular dichroism (XMCD). In contrast to conventional XMCD spectra of 3$$d$$ and 4$$d$$ electron systems, relatively large ($$sim 1$$%) XMCD signal was observed at the $$L_2$$-edge, whereas it is weak ($$sim 0.1$$%) at the $$L_3$$ edge, suggesting a large orbital magnetic moment due to the strong SOI of Os 5$$d$$ electrons. The overall line shapes of the XAS and XMCD spectra can be simulated by atomic multiplet calculations with cubic symmetry. The calculations show that Coulomb interaction is weak compared to Os 5$$d$$ SOI, suggesting that SOI plays an importance role in the electronic structure of Ba$$_2$$CaOsO$$_6$$.

口頭

硬X線磁気円二色性による磁気八極子候補物質Ba$$_2$$CaOsO$$_6$$の電子状態観測

芝田 悟朗; 岡本 淳*; 林 浩章*; 河村 直己*; 田中 新*; 山浦 一成*; Streltsov, S.*; Huang, D. J.*; 藤森 淳*

no journal, , 

磁気八極子の基底状態をもつ可能性が指摘されている5$$d^2$$電子系Ba$$_2$$CaOs$$O_6$$の電子励起をOs $$L$$端XMCDで調べ、そのスペクトルをクラスターモデル計算と比較することにより、Os 5$$d$$電子の結晶場分裂やスピン軌道相互作用の大きさを定量的に決定した。

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