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論文

Effect of cotunneling and spin polarization on the large tunneling magnetoresistance effect in granular C $_{60}$ -Co films

境誠司; 三谷誠司*; 菅井勇; 高梨弘毅; 松本吉弘; 圓谷志郎; 楢本洋*; Avramov, P.; 前田佳均

Physical Review B, 83(17), p.174422_1 - 174422_6, 2011/05

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.83.174422

被引用回数：8 パーセンタイル：36.17(Materials Science, Multidisciplinary)

Magnetotransport properties of the granular C $_{60}$ -Co films are investigated over the broad bias voltage range from the region near zero bias by using the samples with the CPP (current-perpendicular-to-plane) geometry. It is revealed that the granular C $_{60}$ -Co films show the I-V characteristics ascribed to cotunneling whose magnitudes are comparable to other molecular-based granular films. Furthermore, by considering the contribution of cotunneling on the magnitude of the TMR effect, it is successfully demonstrated that the tunnelling electrons generated at the interface between Co nanoparticles and a C $_{60}$ -based matrix (C $_{60}$ -Co compound) in the films have a significantly higher spin polarization (50-80%) than those in Co crystal and at the Al-oxide/Co interface. The present results clearly suggest that the high interfacial spin polarization is the most important cause of the large TMR effect in the granular C $_{60}$ -Co films, in spite of the cotunneling-induced enhancement.

論文

Surface-assisted spin Hall effect in Au films with Pt impurities

Gu, B.; 管井勇*; Ziman, T.*; Guo, G. Y.*; 永長直人; 関剛斎*; 高梨弘毅; 前川禎通

Physical Review Letters, 105(21), p.216401_1 - 216401_4, 2010/11

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.105.216401

被引用回数：71 パーセンタイル：90.4(Physics, Multidisciplinary)

We show, both experimentally and theoretically, a novel route to obtain giant room temperature spin Hall effect due to surface-assisted skew scattering. In the experiment, we report the spin Hall effect in Pt-doped Au films with different thicknesses . The giant spin Hall angle = is obtained for = 10 nm at room temperature, while it is much smaller for = 20 nm sample. Combined and quantum Monte Carlo calculations for the skew scattering due to a Pt impurity show 0.1 on the Au (111) surface, while it is small in bulk Au. The quantum Monte Carlo results show that the spin-orbit interaction of the Pt impurity on the Au (111) surface is enhanced, because the Pt 5 levels are lifted to the Fermi level due to the valence fluctuation. In addition, there are two spin-orbit interaction channels on the Au (111) surface, while only one in bulk Au.

論文

Composition dependence of magnetic and magnetotransport properties in C $_{60}$ -Co granular thin films

菅井勇*; 境誠司; 松本吉弘; 楢本洋*; 三谷誠司*; 高梨弘毅; 前田佳均

Journal of Applied Physics, 108(6), p.063920_1 - 063920_7, 2010/09

https://doi.org/10.1063/1.3471800

被引用回数：8 パーセンタイル：34.38(Physics, Applied)

Composition dependence of magnetic and magnetotransport properties in C $_{60}$ Co $_{x}$ thin films exhibiting large magnetoresistance TMR effect was investigated in the Co composition range of x=8-20, where x denotes the number of Co atoms per C $_{60}$ molecule. The composition dependence of magnetic property revealed a structural transition from well-defined granular structures in the range of x=8-17 to magnetically and electronically coupled states of Co nanoparticles over x=17. As a result of the structural change, the MR behavior became different between the two composition regions separated at x=17. It is found that the zero-bias MR ratio and also the strength of the voltage dependence are in proportion to the charging energy to Co nanoparticles in the samples with well-defined granular structures. The present results indicate that the charging effect of Co nanoparticles plays an important role in the anomalously large MR effect of C $_{60}$ -Co granular films.

論文

The Electronic structures of fullerene/transition-metal hybrid material

松本吉弘; 境誠司; 楢本洋*; 平尾法恵*; 馬場祐治; 島田敏宏*; 菅井勇; 高梨弘毅; 前田佳均

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1081 (Internet), 6 Pages, 2008/03

近年、C $_{60}$ -Co化合物中にCoナノ粒子が分散したC $_{60}$ /Co混合材料において、非常に大きな磁気抵抗効果(MR=80%)が発現することを確認した。このような巨大な磁気抵抗効果の発現は、Coナノ粒子間のトンネル伝導のみでは十分に説明することができず、C $_{60}$ -Co化合物やその界面が物性発現に大きく関与しているのではないかと推測される。以上の点から、本研究ではC $_{60}$ /Co混合分子の電子状態を得ることを目的とした。結果として、純粋なC $_{60}$ とは異なる吸収スペクトルがC $_{60}$ Co混合分子において得られた。特に、(LUMO)C1s励起では顕著な強度の減衰が観測された。また、光電子スペクトルからはC1sピークがわずかに低結合エネルギー側にシフトしていることも観測された。これらの結果は、Coの3d電子がC $_{60}$ の軌道へ遷移することで、C $_{60}$ -Co化合物に新たな電子状態が形成されたことを意味する。実際に、フェルミ準位近傍に混成軌道形成に対応する状態が観測されていることも、前述の結果と矛盾しない。

論文

Giant tunnel magnetoresistance in codeposited fullerene-cobalt films in the low bias-voltage regime

境誠司; 菅井勇; 三谷誠司*; 高梨弘毅; 松本吉弘; 楢本洋*; Avramov, P.; 岡安悟; 前田佳均

Applied Physics Letters, 91(24), p.242104_1 - 242104_3, 2007/12

https://doi.org/10.1063/1.2822397

被引用回数：30 パーセンタイル：71.82(Physics, Applied)

Magnetotransport properties in the low bias-voltage regime were investigated for co-deposited C $_{60}$ -Co films. A giant tunnel magnetoresistance (MR) ratio (/ $_{max}$ ) of 80%, which is the highest in ferromagnetic metal/organic molecule systems, was found at low temperatures. The observed bias-voltage dependence of the MR ratio is expressed by an unusual exponential form, suggesting that the MR ratio of nearly 100% can be realized in the low bias-voltage limit.

論文

Magnetic and magnetotransport properties in nanogranular Co/C $_{60}$ -Co film with high magnetoresistance

境誠司; 薬師寺啓*; 三谷誠司*; 菅井勇; 高梨弘毅*; 楢本洋*; Avramov, P.; Lavrentiev, V.*; 鳴海一雅; 前田佳均

Materials Transactions, 48(4), p.754 - 758, 2007/04

https://doi.org/10.2320/matertrans.48.754

被引用回数：9 パーセンタイル：51.33(Materials Science, Multidisciplinary)

10-80%のトンネル磁気抵抗効果を示す交互蒸着法によるC $_{60}$ -Co薄膜の磁気的性質を調べた。磁化特性の磁場及び温度への依存性について、Coナノ粒子に起因するブロッキング温度が約40Kの超常磁性が明らかになった。磁化応答は粒径分布を考慮したランジュバン関数で表され、それによりCoナノ粒子の平均粒径は3.1nm,粒径分布1nmと見積もられた。磁気的性質の測定結果に基づいて、C $_{60}$ -Co薄膜の構造と磁気伝導現象の詳細を議論した。

口頭

グラニュラーCo/Co-C $_{60}$ ハイブリッド膜のトンネル磁気伝導

境誠司; 菅井勇; 薬師寺啓*; 三谷誠司*; 高梨弘毅*; 楢本洋; Avramov, P.; 鳴海一雅; 前田佳均

no journal, ,

交互蒸着法で作成したCo-C $_{60}$ 混合体について新たに見いだした、Co/Co-C $_{60}$ ハイブリッド膜の生成とバイアスに強く依存するトンネル磁気伝導現象について報告する。Co-C $_{60}$ 混合体薄膜(100nm厚)は、超高真空中でCoとC $_{60}$ をMgO(001)基板上に交互蒸着して作成した。ラマンスペクトルと磁化曲線の解析から、Coナノ粒子(数nm径)がCo-C $_{60}$ 化合物(ConC $_{60}$ :n=5)中に分散したグラニュラーCo/Co-C $_{60}$ 膜の生成が明らかになった。Coナノ粒子(平均粒径3.1nm)を12体積%の割合で含むCo/Co-C $_{60}$ 膜について、低バイアス領域でのトンネル伝導度と磁気抵抗はバイアス電圧によらず一定で、2K, 10kOeでの磁気抵抗は26%であった。これは、Co-C $_{60}$ 化合物をバリア層とするCoナノ粒子間の自由電子のスピン依存トンネルに起因できる。一方、高バイアス領域では強い電圧依存性が観測され、10K以下での磁気抵抗は最大50-80%に達した。

口頭

Tunneling magnetotransport in hybrid system of cobalt and C $_{60}$

境誠司; 菅井勇; 薬師寺啓*; 三谷誠司*; 高梨弘毅*; 楢本洋; Avramov, P.; 鳴海一雅; 前田佳均

no journal, ,

最近、同時蒸着及び交互蒸着法によりCo-C $_{60}$ 化合物中にCoナノ粒子が分散したナノグラニュラー薄膜が得られることを見いだした。これまでに、交互蒸着法で作成したナノグラニュラー薄膜が印加バイアスに強く依存する巨大なトンネル磁気抵抗(TMR)効果を示すことを明らかにした。本研究では、同時蒸着法で作成したCo-C $_{60}$ ナノグラニュラー薄膜の磁気伝導性の評価を行ったので報告する。同時蒸着Co-C $_{60}$ 膜も、交互蒸着薄膜と類似のTMR効果を生じることが明らかになった。磁気抵抗は、印加電圧に強い依存性を示し高バイアス領域で約50%(10K以下)に達した。交互蒸着薄膜で明確でなかった新しい知見として、低バイアス領域においても磁気抵抗のバイアス依存性が観測され、特にバイアス電圧が低い領域でも磁気抵抗が増大することがわかった。講演では、ラマン分光などの測定結果を踏まえて、作成法に依存する微視的構造とTMR特性の関連を議論する。

口頭

ナノグラニュラーCo/C60-Co薄膜のトンネル磁気抵抗効果

境誠司; 菅井勇*; 三谷誠司*; 高梨弘毅*; 楢本洋*; Avramov, P.; 岡安悟; 鳴海一雅; 前田佳均

no journal, ,

塚越らの先駆的研究以来、新しいスピン輸送材料として有機分子と遷移金属のハイブリッド材料が注目されている。昨年、われわれは交互蒸着法で作成したナノグラニュラーCo/C60-Co薄膜が最大80%のトンネル磁気抵抗を示すことを見いだした。本報では、Coナノ粒子の分布が均質的な同時蒸着法で作成したナノグラニュラーCo/C60-Co薄膜の磁気抵抗効果について報告する。同薄膜の磁気抵抗効果について、印加電圧に依存して磁気抵抗が大きく増減することが見いだされ、低/高電圧側での値はそれぞれ50%以上/80%に達した。本現象は単純なスピン分極率の効果では説明できず、C60-Co化合物領域に起因する増長メカニズムの関与が推察される。

口頭

フラーレン-コバルト薄膜の磁気抵抗効果と構造

境誠司; 菅井勇; 三谷誠司*; 松本吉弘; 高梨弘毅; 楢本洋*; 岡安悟; 前田佳均

no journal, ,

C60-Co薄膜の構造について、ラマンスペクトルの解析と電気/磁気的特性から、C60-Co化合物中にCoナノ粒子が平均2nm間隔で分散した状態であることがわかった。C60-Co薄膜の磁気抵抗効果について、磁気抵抗率が電圧の増大とともに減少したのち増大するという特異な依存性が観測された。ここでの電圧範囲をCoナノ粒子間の電圧ドロップに換算すると0-数mVが見積もられる。トンネル接合間のわずかな電圧変化で磁気抵抗が著しく増減する現象は本系で初めて見いだされた。ゼロバイアス付近の磁気抵抗は、スピン分極率の効果で説明できる上限値50%(分極率100%)より著しく大きく、これは、Coナノ粒子/C60-Co化合物界面での著しいスピン分極や電圧に依存する増減の効果以外の磁気抵抗の増長機構の存在を示唆する。

口頭

C60-Coナノグラニュラー薄膜における磁気伝導特性の組成依存性

菅井勇; 境誠司; 三谷誠司*; 松本吉弘; 高梨弘毅; 楢本洋*; Avramov, P.; 岡安悟; 前田佳均

no journal, ,

C60-Co薄膜の磁気抵抗効果の薄膜組成に対する依存性をx=8-20(xはC60分子当のCo原子数)の範囲で調べた。x15の試料で巨大な磁気抵抗効果が観測され、磁気抵抗率はxの減少とともに増大する傾向を示した。一方、x15以上の試料で、磁気抵抗率が大きく減少した。磁化過程の詳細な検討から、x15の試料では、薄膜中に分散するCoナノ粒子間の磁気的結合が生じていることがわかり、同結合領域を経由する電流成分の増大が磁気抵抗率の減少を生じていることが推測された。

口頭

Large tunnel magnetoresistance in Co-evaporated C60-Co thin films

境誠司; 菅井勇; 三谷誠司*; 松本吉弘; 高梨弘毅; 楢本洋*; Avramov, P.; 岡安悟; 前田佳均

no journal, ,

Bias-voltage dependences of the magnetotransport properties were investigated for the co-deposited C60-Co films with a nano-granular structure. The electrical resistivity near zero bias exhibited a characteristic temperature dependence to nanogranular systems. It is found that the MR behaves a nonmonotionic bias-voltage dependence. MR shows significant decrease and increase with V-increase in the low and high-bias regions separated by a certain V of a few mV per a Co nanoparticle. The maximum MR observed in the low/high bias regions are 80% and 90%. The MR effect observed for the C60-Co films is, as far as we know, the largest one in granular systems, and is significant larger than MR of 50% expected under the condition of complete spin-polarization. The bias-dependent MR change is suggested to be associated with the charging effect of Co nanoparticles.

口頭

C60-Co薄膜のトンネル磁気抵抗効果の組成依存性

境誠司; 菅井勇; 松本吉弘; 三谷誠司*; 高梨弘毅; 楢本洋*; Avramov, P.; 岡安悟; 前田佳均

no journal, ,

これまでの研究で同時蒸着法C60-Co薄膜の磁気抵抗率が電圧とともに指数関数的に減少,増大する特異な振る舞いを見いだした。本研究では、薄膜中のCo濃度による磁気伝導特性の変化と微視的構造の対応から磁気抵抗効果の原因機構を議論する。Co濃度がx=8-17(C60Cox)の範囲で、グラニュラー薄膜で完全スピン分極の条件で生じ得る磁気抵抗率の上限(50%)を超える磁気抵抗効果が観測された。同組成領域でゼロ電圧付近の磁気抵抗率はxの減少とともに増大し、x=8の試料で極限値100%付近に達することが示された。巨大効果の原因として、Coナノ粒子/C60-Co化合物界面での著しいスピン偏極に加えて、磁気抵抗率の電圧依存性と関連する増長機構の関与が推察される。

口頭

C $_{60}$ -Co薄膜の巨大トンネル磁気抵抗効果とスピン状態

境誠司; 松本吉弘; 菅井勇*; 三谷誠司*; 高梨弘毅; 高木康多*; 中川剛志*; 横山利彦*; 島田敏宏*; 前田佳均

no journal, ,

グラニュラーC $_{60}$ -Co薄膜の巨大トンネル磁気抵抗(TMR)効果の大小を支配する構造上の要因を明確にし、巨大効果の発現機構を議論するため、磁気抵抗効果の組成依存性の系統的評価及びX線磁気円偏光二色性(XMCD)実験(Co L3端)による磁気・スピン状態の分光実験を行った。グラニュラーC $_{60}$ -Co薄膜の時期抵抗率(MR)は約10K以上でTに逆比例する著しい減少を示した。XMCD実験において、C $_{60}$ -Co化合物がCo3d軌道が関与する磁性を示すことが見いだされ、そこでの磁気モーメントの大きさをTMR効果の理論モデルに適用するとMRの大きさ・温度変化を良く再現できることがわかった。本結果は、トンネル伝導を生じる電子のスピン偏極・輸送過程へのC $_{60}$ -Co化合物の関与を明示するものである。

口頭

C $_{60}$ -Coハイブリッド薄膜の電子・スピン状態と巨大トンネル磁気抵抗効果

境誠司; 松本吉弘; 菅井勇*; 三谷誠司*; 高梨弘毅; 高木康多*; 中川剛志*; 横山利彦*; 島田敏宏*; 楢本洋*; et al.

no journal, ,

X線吸収分光(XAS)及びX線磁気円二色性(XMCD)分光法を用いて、巨大トンネル磁気抵抗(TMR)効果を示すC $_{60}$ -Co薄膜における電子・スピン状態の分光的追究を行った。Co L端及びC K端のXASスペクトルから、膜中でC $_{60}$ -Co化合物を形成するCo原子はC $_{60}$ 分子と-d混成による分子性状態を形成し、Co原子からC $_{60}$ 分子のLUMO由来状態への電荷移動を生じることがわかった。さらに、薄膜組成に依存してC $_{60}$ -Co化合物とCoナノ粒子が共存する状態では、Coナノ粒子から化合物への電荷移動も生じることが示唆された。Co L端のXMCD分光では、C $_{60}$ -Co化合物中のCo 3d軌道由来の状態に磁場によるスピン偏極を生じることが見いだされた。トンネル磁気抵抗効果の理論モデルに同スピン偏極状態のスピン輸送過程への関与を仮定すると、磁気抵抗効果の大きさ及び温度依存性がよく説明できることが明らかになった。本結果は、有機分子-遷移金属系材料のスピン輸送過程への有機分子性領域の直接的関与を強く示唆するものである。

口頭

巨大トンネル磁気抵抗を示すC $_{60}$ -Co薄膜の磁気伝導特性の系統的評価

境誠司; 松本吉弘; 菅井勇*; 三谷誠司*; 高梨弘毅; 楢本洋*; 岡安悟; 前田佳均

no journal, ,

本研究では、C $_{60}$ -Co薄膜の磁気伝導特性の組成依存性を系統的に調査した。その結果、トンネル磁気抵抗(TMR)効果の理論モデルにおいてスピン分極率の効果で説明できる磁気抵抗率(MR)の上限MR=50%を超える巨大TMR効果が生じる組成範囲がx17(C $_{60}$ Cox)であることを明らかにした。試料の磁気的特性から範囲以上にCo濃度が増大すると薄膜中のCoナノ粒子間に磁気的結合が生じることが示された。さらに、x17の範囲でCo濃度が減少するほどMRは増大することがわかった。これまでに明らかになったMRの電圧依存性の実験結果を踏まえると、今後、低Co濃度,低電圧条件での磁気伝導性を調べることで、MRの極限値100%に近いTMR効果が得られる可能性が考えられる。同条件での磁気伝導性の調査には、素子構造の工夫により素子を低抵抗化することが必要である。本研究では、上記と併せて、低抵抗化が可能なナノ積層素子を試作し、初めて、磁気抵抗効果の測定を行った。中程度のCo濃度の試料について、従来の素子と同様な50%以上の巨大TMR効果が得られることを確かめた。本結果により、巨大効果が薄膜自体の性質により生じていることが確証づけられた。

口頭

Giant TMR effect in Granular-structured C $_{60}$ -Co hybrid films

境誠司; 松本吉弘; 菅井勇*; 三谷誠司*; 高梨弘毅; 高木康多*; 中川剛志*; 横山利彦*; 楢本洋*; 前田佳均

no journal, ,

本研究では、C $_{60}$ -Co薄膜の磁気抵抗効果の大小を支配する構造上の要因を明確にし、巨大効果の発現機構を議論するため、磁気抵抗効果の組成依存性の系統的評価及びX線磁気円偏光二色性(XMCD)実験(Co L3端)によるスピン状態の分析を行った。巨大TMR効果を示す組成領域にあるグラニュラーC $_{60}$ -Co薄膜の磁気抵抗率(MR)は、約10K以上でT $^{-2}$ に比例する著しい減少を示すことがわかった。同温度依存性は、常磁性的な磁性を有するC $_{60}$ -Co化合物内の局在スピンの熱的ゆらぎがトンネル電子のスピン偏極状態に影響する過程を考えると説明できることを見いだした。本結果は、トンネル効果を生じる伝導電子のスピン偏極・輸送過程へのC $_{60}$ -Co化合物の関与を強く示唆するものである。講演では詳細な結果を報告する。

口頭

CPP素子構造を有するC $_{60}$ -Co薄膜の磁気伝導特性

境誠司; 松本吉弘; 菅井勇*; 三谷誠司*; 高梨弘毅; 前田佳均

no journal, ,

本研究ではグラニュラーC $_{60}$ -Co薄膜のTMR効果メカニズムの追究を目的に、C $_{60}$ -Co薄膜(100300nm厚)を銀電極層でサンドイッチした低抵抗なCPP(current-perpendicular-to-plane)素子を作製し、ゼロ電圧付近までの磁気伝導特性の評価を行った。本研究の結果、グラニュラーC $_{60}$ -Co薄膜のTMR効果が、素子構造や膜面に対する伝導方向に依存せず等方的に生じる物質固有の効果であることが確かめられ、スピン分極率の効果による上限値(MR=50%)を越えるTMR効果の発現と指数関数的MR-V依存性が薄膜中のCoナノ粒子のクーロン閉塞と関連する同一のメカニズムによることが明らかになった。講演で詳細な結果を報告する。

口頭

グラニュラーC60-Co薄膜の巨大TMR効果と高スピン偏極界面

境誠司; 松本吉弘; 圓谷志郎; 菅井勇*; 三谷誠司*; 高梨弘毅; 楢本洋*; 前田佳均

no journal, ,

最近、有機分子やグラフェンを用いた分子スピントロニクスが注目されている。本研究では、分子スピントロニクス材料の中で特に顕著な磁気抵抗効果を示す系として、C60-Co化合物中にCoナノ粒子が分散したグラニュラーC60-Co薄膜のTMR効果について、CPP(current-perpendicular-to-plane)素子の磁気伝導特性を報告する。C60-Co薄膜(厚さ:300nm)をAg電極層でサンドイッチしたCPP素子試料(組成:C60Co6, C60Co7)について、低温で最大70%のMRを観測し、トンネル次数jについてj=1-5(2-20K)を得た。グラニュラー薄膜のTMR効果について、界面でのスピン偏極率(P)の効果に加えて高次トンネル過程による増長効果が働くことが指摘されている。そこで、MR値からjに依存する高次トンネル過程による増長分を差し引き、Julliereモデルに基づきスピン偏極率を計算した結果、Co結晶内(P=30%)と比較して著しく大きな値(P=60%(2K))が得られた。本研究により、C60-Co化合物/Coナノ粒子界面の高スピン偏極状態を示唆する結果が得られた。

口頭

グラニュラーC60-Co薄膜の巨大TMR効果の解析

境誠司; 松本吉弘; 圓谷志郎; 菅井勇*; 三谷誠司*; 高梨弘毅; 楢本洋*; 前田佳均

no journal, ,

近年、有機分子やグラフェンのスピントロニクスへの応用が検討され、分子スピントロニクスとして注目を集めている。講演者らは、これまでにC60-Co化合物中にCoナノ粒子が分散したグラニュラーC60-Co薄膜が、約10K以下の温度で磁気抵抗率MRが80%を越える巨大TMR効果を示すことを明らかにした。最近行った放射光X線磁気円二色性分光の結果、TMR効果による同薄膜の磁気抵抗率とC60-Co化合物中に含まれる局在dスピンの磁化の温度依存性に相関が見いだされ、C60-Co化合物/Coナノ粒子界面で、局在dスピンとの相互作用によりトンネル伝導に関与する伝導電子のスピン偏極率が著しく増大する可能性(界面スピン変調作用)が示唆された。本研究では、界面スピン変調作用のTMR効果への関与について物性面から確証を得ることを目的に、CPP素子構造を有するグラニュラーC60-Co薄膜の磁気伝導特性の解析を行った。その結果、巨大TMR効果が界面でのスピン偏極の効果と高次トンネル過程の複合効果によることが明らかになり、さらに、C60-Co化合物/Coナノ粒子界面ではCo結晶より著しく大きなスピン偏極(スピン偏極率:60%以上)が生じることが示された。