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熊谷 友多; 永石 隆二; 木村 敦*; 田口 光正*; 西原 健司; 山岸 功; 小川 徹
Insights Concerning the Fukushima Daiichi Nuclear Accident, Vol.4; Endeavors by Scientists, p.37 - 45, 2021/10
福島第一原子力発電所の放射性汚染水の処理では、汚染水から放射性のセシウムやストロンチウムを除去するためゼオライトが吸着剤として用いられる。吸着処理中や処理後の吸着剤保管時には、水の放射線分解で水素が発生する。安全な処理のためには発生する水素量の評価が重要である。そこで、ゼオライト系吸着剤と海水との混合物からガンマ線照射により発生する水素を測定し、処理時の水素発生量を評価した。海水のみ、吸着剤1wt%添加、約50wt%添加の試料について測定した結果、吸着剤量が1wt%では、海水のみの場合と同等の水素発生量であったが、約50wt%では減少した。しかし、約50wt%添加試料で測定された水素発生量は、混合物中の海水の放射線分解からのみ水素が発生するとして見積もった水素量よりも大きく、吸着剤に付与された放射線エネルギーが水素発生に寄与することが示唆された。汚染水中の核種分析の結果を元に、本研究の実験結果から水素発生量を評価した結果、処理前の汚染水1tからは標準状態で3.6mL/h、処理後の吸着剤では高放射線場となるため、吸着剤1tから1.5L/hの水素が発生すると見積もられた。
田口 茂郎; 山本 昌彦; 古瀬 貴広*; 真崎 祐次*; 久野 剛彦
JAEA-Technology 2018-005, 14 Pages, 2018/06
JAEA-Technology-2018-005.pdf:0.94MB
使用済核燃料から分離回収した硝酸Pu溶液中の不純物金属(Fe, Cr, Ni, Mn, Al, Cd, V, Cu, Si, Zn, Mo, Sn, Ca, Mg, Na, Ag, Pb, B)を誘導結合プラズマ発光分光分析法(ICP-OES)により定量するにあたり、アクチニドに対して高い吸着性を有する固相抽出樹脂を用いて、硝酸Pu溶液中のPu, Am及びNpを吸着除去し、不純物金属成分と分離する手法を開発した。本手法では、TRU樹脂を充填したカラムを2段として、1段目のカラムで主にPuとAmを吸着除去し、次にNpの原子価をNp(IV)に調整した後、2段目のTRUカラムに通液し、1段目のカラムから溶出したAm(III)とNp(IV)を吸着除去した。本分離法により、東海再処理施設において分離回収された硝酸Pu溶液(22g/L)2mLを処理した結果、回収液(100mL定容後)中の全
放射能濃度を
5.8Bq/mLまで低減することができた。分離後の試料をICP-OESで測定した結果、測定対象の不純物金属元素を全量回収でき、本法が、硝酸Pu溶液中のICP-OESによる不純物金属分析に先立つPu, Am, Np除去のための分離前処理法として有効であることを確認した。
Awual, M. R.; 宮崎 有史; 田口 富嗣; 塩飽 秀啓; 矢板 毅
Chemical Engineering Journal, 291, p.128 - 137, 2016/05
被引用回数：228 パーセンタイル：99.33(Engineering, Environmental)A novel macrocyclic ligand of di-o-benzo-p-xylyl-28-crown-8-ether (DOBPX28C8) was prepared and successfully anchored onto the mesoporous silica for the fabrication of mesoporous hybrid adsorbent (MHA) using direct immobilization approach and serving as an efficient adsorbent for Cs removal. The high amount of K (7.69 mM) was slightly affected the Cs adsorption because the hydration radius of K is close to the Cs than that of the other cation of Na. Also the Cs adsorption efficiency was more higher even in the presence of 1,025 fold K and 1,739 fold Na, respectively. The functional group of DOBPX28C8 ligand embedded onto the mesoporous silica exhibited more conformational freedom, and the benzene ring in para position was consolidated for pai-electron orientation with expanding the ring size of DOBPX28C8 for easy capturing with high selectivity and adsorption ability towards the Cs.
Awual, M. R.; 矢板 毅; 宮崎 有史; 松村 大樹; 塩飽 秀啓; 田口 富嗣
Scientific Reports (Internet), 6, p.19937_1 - 19937_10, 2016/01
被引用回数：182 パーセンタイル：97.55(Multidisciplinary Sciences)A novel macrocyclic ligand of 
-benzo-
-xylyl-22-crown-6-ether (OBPX22C6) was developed and successfully immobilized onto mesoporous silica for the preparation of hybrid adsorbent. The benzene ring 
electron is the part of crown ether of OBPX22C6 for easy orientation of the macrocyclic compound for making the electron donation with Cs complexation. The results clarified that the Cs removal process was rapid and reached saturation within a short time. Considering the effect of competitive ions, sodium did not markedly affect the Cs adsorption whereas potassium was slightly affected due to the similar ionic radii. Due to its high selectivity and reusability, significant volume reduction is expected as this promising hybrid adsorbent is used for Cs removal in Fukushima wastewater.
-radiation effect on solvent extraction of minor actinide須郷 由美; 佐々木 祐二; 田口 光正; 石岡 典子
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1381 - 1384, 2015/02
被引用回数：4 パーセンタイル：25.85(Chemistry, Analytical)-Radiation effect on the extraction of 
Am was investigated using the solution of 
-tetraoctyldiglycolamide pre-irradiated with -particles provided by a tandem accelerator, in contrast to the irradiation using actinides as an -particles emitter. Am was extracted almost quantitatively from the aqueous phase into the organic one. The concentration in the organic phase nearly kept constant even after irradiation with -rays.
radiolysis of the mixture of mordenite and seawater熊谷 友多; 木村 敦; 田口 光正; 永石 隆二; 山岸 功; 木村 貴海
Journal of Nuclear Science and Technology, 50(2), p.130 - 138, 2013/02
被引用回数：29 パーセンタイル：90.21(Nuclear Science & Technology)Hydrogen production by -radiolysis of the mixture of mordenite, a zeolite mineral, and seawater was studied in order to provide basic points of view for the influences of zeolite minerals, of the salts in seawater, and of rise in temperature on the hydrogen production by the radiolysis of water. These influences are required to be considered in the evaluation of the hydrogen production from residual water in the waste zeolite adsorbents generated in Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station. As the influence of the mordenite, an additional production of hydrogen besides the hydrogen production by the radiolysis of water was observed. The additional hydrogen can be interpreted as the hydrogen production induced by the absorbed energy of the mordenite at the yield of 2.3 
10
mol/J. The influence of the salts was observed as increase of the hydrogen production. The influence of the salts can be attributed to the reactions of bromide and chloride ions inhibiting the reaction of hydrogen with hydroxyl radical. The influence of the rise in temperature was not significantly observed up to 60 
C in the mixture with seawater. The results show that the additional production of hydrogen due to the mordenite had little temperature dependence.
磯部 兼嗣; Alimov, V. Kh.*; 田口 明*; 齋藤 真貴子; 鳥養 祐二*; 波多野 雄治*; 山西 敏彦
Journal of Plasma and Fusion Research SERIES, Vol.10, p.81 - 84, 2013/02
重水素プラズマ照射したタングステン表面における水素補足サイトをイメージングプレート法とオートラジオグラフ法にて調べた。再結晶タングステン材を495から550Kで10
D/m
のフルエンスまで重水素プラズマで照射した。その後、473Kでトリチウムガスに曝露しトリチウムを試料に導入した。イメージングプレート法により、水素の補足サイトが照射した箇所で非常に高密度になっていることが明らかとなった。また、オートラジオグラフ法では、その水素が結晶粒界とブリスタに集積していることが明らかとなった。
須郷 由美; 田口 光正; 佐々木 祐二; 森田 泰治; 石岡 典子
JAEA-Review 2012-046, JAEA Takasaki Annual Report 2011, P. 18, 2013/01
Radiation effect on the extraction of Am was investigated using the solution of -tetraoctyldiglycolamide (TODGA) pre-irradiated with -particles and -rays. Am was extracted almost quantitatively from the aqueous phase into the organic one. The concentration in the organic phase nearly kept constant even after irradiation with both - and -rays up to 200 kGy. The absorbed dose had been estimated to be approximately 5 kGy per cycle in the actual process. Consequently, it is suggested that the extractability of TODGA for minor actinides can be maintained after recycling on the order of dozens of cycles in the process.
山崎 竜也; 朝岡 秀人; 田口 富嗣; 山本 春也; 山崎 大; 丸山 龍治; 武田 全康; 社本 真一
Thin Solid Films, 520(8), p.3300 - 3303, 2012/02
被引用回数：2 パーセンタイル：10.02(Materials Science, Multidisciplinary)Si基板との格子不整合の緩衝域として水素単原子バッファー層を挿入し、大きな格子不整合を克服した薄膜成長に成功した。このユニークな薄膜成長を可能にする界面の構造解析を目的とし、薄膜成長後の界面における水素層の存在を、中性子反射率測定と共鳴核反応分析法により捉えることができたので、それら複合解析の結果を発表する。
深田 智*; 枝尾 裕希*; 佐藤 紘一*; 竹石 敏治*; 片山 一成*; 小林 和容; 林 巧; 山西 敏彦; 波多野 雄治*; 田口 明*; et al.
Fusion Engineering and Design, 87(1), p.54 - 60, 2012/01
被引用回数：4 パーセンタイル：31.96(Nuclear Science & Technology)三次閉じ込め系の材料であるコンクリート及び疎水性塗料を塗装したコンクリート中のトリチウムの移行挙動を把握することは非常に重要である。そこで、コンクリート中のトリチウムの拡散係数を及び疎水性塗料の拡散係数を評価した。その結果、エポキシ塗料は、透過係数が小さく、コンクリートへの透過抑制に有効であるが、シリコン系塗料は、透過係数も大きく、透過抑制塗料としては有効でないことを明らかにした。
-dodecane須郷 由美; 田口 光正; 佐々木 祐二; 森田 泰治
JAEA-Review 2011-043, JAEA Takasaki Annual Report 2010, P. 18, 2012/01
Tetraoctyldiglycolamide (TODGA) has high extractability for actinides such as americium and curium from nitric acid into -dodecane. It had been obvious that the radiation chemical yield for the degradation of TODGA in -dodecane by helium ions corresponding to the alpha-particles was less than that by -rays. In this study, in order to prove an effect of linear energy transfer (LET) on the radiolysis of TODGA in -dodecane, the influence of energy of helium ions was investigated. The solution of TODGA in -dodecane was irradiated with 20-100 MeV helium ions provided by an accelerator. Incident energy of the ions on the surface of the sample was attenuated by aluminum foils. It was observed the number of molecules of TODGA decreased by the single helium ion was gradually increased with the incident energy. This result indicates that the degradation efficiency decreases with increasing LET value. Because the transient species are densely produced in the track by high LET radiations, and then decreased by recombination in the track at very early time.
熊谷 友多; 永石 隆二; 木村 敦; 田口 光正; 西原 健司; 山岸 功; 小川 徹
日本原子力学会和文論文誌, 10(4), p.235 - 239, 2011/12
福島第一原子力発電所の放射性汚染水の処理では、汚染水から放射性のセシウムやストロンチウムを除去するためゼオライトが吸着剤として用いられる。吸着処理中や処理後の吸着剤保管時には、水の放射線分解で水素が発生する。安全な処理のためには発生する水素量の評価が重要である。そこで、ゼオライト系吸着剤と海水との混合物から線照射により発生する水素を測定し、処理時の水素発生量を評価した。海水のみ、吸着剤1wt%添加,約50wt%添加の試料について測定した結果、吸着剤量が1wt%では、海水のみの場合と同等の水素発生量であったが、約50wt%では減少した。しかし、約50wt%添加試料で測定された水素発生量は、混合物中の海水の放射線分解からのみ水素が発生するとして見積もった水素量よりも大きく、吸着剤に付与された放射線エネルギーが水素発生に寄与することが示唆された。汚染水中の核種分析の結果を元に、本研究の実験結果から水素発生量を評価した結果、処理前の汚染水1tからは標準状態で3.6mL/h、処理後の吸着剤では高放射線場となるため、吸着剤1tから1.5L/hの水素が発生すると見積もられた。
須郷 由美; 田口 光正; 佐々木 祐二; 広田 耕一; 森田 泰治
JAEA-Review 2010-065, JAEA Takasaki Annual Report 2009, P. 17, 2011/01
Influence of coexisting oxygen on the radiolysis of organic extractants for the separation of actinides was investigated. -Tetraoctyldiglycolamide (TODGA) was dissolved in -dodecane, and purged with nitrogen or oxygen gas. The solution was irradiated with helium ions provided by a cyclotron accelerator in the TIARA facility. The concentration of TODGA in -dodecane after irradiation was measured using GC/FID. It was observed the yield for the degradation of TODGA in the presence of oxygen was slightly less than that in the nitrogen-saturated system. Next, a difference in the degradation products according to the existence of oxygen was examined by GC/MS analysis. A number of new peaks assigned to the oxidation products of -dodecane such as ketones and alcohols, were appeared only in the presence of oxygen. This result suggests the intermediate species of -dodecane such as radical cations are liable to react with oxygen. It is therefore considered that the yield for the degradation of TODGA is slightly reduced in the presence of oxygen.
木村 敦; 田口 光正; 近藤 孝文*; Yang, J.*; 永石 隆二; 吉田 陽一*; 広田 耕一
Radiation Physics and Chemistry, 79(11), p.1159 - 1164, 2010/11
被引用回数：3 パーセンタイル：24.08(Chemistry, Physical)新規機能性溶媒であるイオン液体はイオン対で構成されていることから、クーロン場として電荷を有する活性種と相互作用してイオン反応を促進する。一方で、放射線化学反応において重要な活性種の一つである溶媒和電子は、高い反応性を有することから数多くのイオン反応に関与する。本研究では、溶媒和電子の捕捉剤であるハロフェノールを用いて、イオン液体中の溶媒和電子の反応挙動について調べた。その結果、各イオン液体中のクロロフェノール(CP)の分解G値(0.73)が溶媒和電子の生成G値(0.8)とほぼ一致したこと、さらに溶媒和電子捕捉剤である亜酸化窒素を飽和したイオン液体中でフェノールの生成G値が0.5から0.2程度に大幅に減少したことから、CPの分解には溶媒和電子が大きく寄与している、すなわち解離的電子付着反応が起きていると考えられる。また、イオン液体中のハロフェノール(フルオロ,クロロ,ブロモ、及びヨードフェノール)の線分解におけるフェノールの生成G値(0.5)は、フルオロフェノールを除いてほぼ一定となった。以上より、イオン液体は放射線還元における優れた反応場として利用できると考えられる。
-dodecane須郷 由美; 田口 光正; 佐々木 祐二; 森田 泰治
Proceedings of 3rd Asia-Pacific Symposium on Radiation Chemistry (APSRC 2010) and DAE-BRNS 10th Biennial Trombay Symposium on Radiation & Photochemistry (TSRP 2010) (CD-ROM), p.34 - 35, 2010/09
A tridentate extractant, -tetraalkyldiglycolamide has high extractability for actinides such as americium and curium from nitric acid into -dodecane. -Radiolysis study of the organic extractants using an actinide radionuclide has some experimental difficulties. For example, a long-term exposure to actinides is required, and the extractants are contaminated with the radionuclide. These issues were solved by irradiation with helium ions provided by an accelerator. It was also found that the radiation chemical yield for the degradation of diglycolamide in -dodecane by helium ions corresponding to the -particles was less than that by -rays. In order to prove an effect of linear energy transfer (LET) on the radiolysis of diglycolamide in -dodecane, the influence of energy of helium ions was further investigated. The radiation chemical yield gradually increased with the incident energy of helium ions. This result indicates that the degradation efficiency decreases with increasing LET value. Because the transient species are densely produced in the track by high LET radiations, and then decreased by recombination in the track at very early time.
須郷 由美; 田口 光正; 永石 隆二; 佐々木 祐二; 広田 耕一; 森田 泰治
JAEA-Review 2009-041, JAEA Takasaki Annual Report 2008, P. 26, 2009/12
使用済核燃料からアクチノイドを分離するための抽出剤の耐放射線性を評価する際には、従来から最も簡便な方法である線照射のみに頼ることが多かった。しかし、実際の分離プロセスでは、線エネルギー付与(LET)の小さい線や
線だけでなく、分離対象核種であるアクチノイドから生じる高LETの粒子も抽出剤に吸収される。放射線分解生成物の種類や収量はLETに依存するため、粒子による抽出剤の放射線分解特性をも把握する必要がある。本研究では、TODGAを溶解したドデカン溶液に、イオン照射研究施設のタンデム加速器から生じるHeイオンビームを深度制御細胞照射装置(TC1)を用いて、大気圧のもと水平方向にスキャン照射した。吸収線量に対するTODGA濃度の減衰曲線から放射線分解収量(G値)を求め、線照射の場合と比較すると、線照射では約1/4の値となった。よって、線,線,線が混在する実際の系での抽出剤の分解G値は、従来の線照射試験のみで得られる値よりも低く見積もることができると考えられる。
須郷 由美; 田口 光正; 佐々木 祐二; 広田 耕一; 木村 貴海
Radiation Physics and Chemistry, 78(12), p.1140 - 1144, 2009/12
被引用回数：31 パーセンタイル：87.31(Chemistry, Physical)使用済核燃料からマイナーアクチノイドを選択的に分離する目的で開発してきた錯形成剤TODGAについて、その放射線分解特性を明らかにするため、本研究では加速器を利用したヘリウムイオンビームの照射実験を行った。その結果、同じ吸収線量でも線を照射した場合に比べヘリウムイオンを照射した場合ではTODGAの分解率が小さい値を示した。さらに、エネルギーの異なるヘリウムイオンを照射して得た分解率のエネルギー依存性の結果から、ドデカン溶液中のTODGAはLETの高い放射線ほどTODGAの分解反応が抑えられることがわかった。
近藤 孝文*; 浅野 晃*; Yang, J.*; 法澤 公寛*; 高橋 憲司*; 田口 光正; 永石 隆二; 加藤 隆二*; 吉田 陽一*
Radiation Physics and Chemistry, 78(12), p.1157 - 1160, 2009/12
被引用回数：28 パーセンタイル：85.84(Chemistry, Physical)ナノ秒及びピコ秒のパルスラジオリシス法を用いて、アンモニア系のイオン液体(DEMMA-TFSI, DEMMA-BF4, TMPA-TFSI, PP13-TFSI, P13-TFSI and P14-TFSI)中の溶媒和電子の吸収スペクトル並びに反応挙動を研究した。吸収スペクトルはすべてのイオン液体で1100nmに吸収ピークをもち、そのモル吸光係数は1.5-2.310
dm
mol
cmであった。溶媒和電子とピリジンとの反応の速度定数は1.5-3.510
dmmolsで、粘性係数から評価した拡散律速に比べ1桁大きな値を示した。また、溶媒和前の電子もピリジンと反応し、溶媒和電子に比べて3桁も大きい速度定数7.910
dmmolsを得た。
丸山 龍治; 日野 正裕*; 林田 洋寿; 北口 雅暁*; 阿知波 紀郎*; 山崎 大; 海老沢 徹*; 曽山 和彦
Physica B; Condensed Matter, 404(17), p.2594 - 2599, 2009/09
被引用回数：3 パーセンタイル：16.82(Physics, Condensed Matter)中性子のビーム発散によるフライトパス長のばらつきを円筒面スーパーミラーにより補正することにより、中性子共鳴スピンエコー法の高エネルギー分解能化が実現される。この目的のために製作した円筒面スーパーミラーを用いてスピンエコー実験を行った結果、発散角によるフライトパス長のばらつきが補正されることを実証したので、その実験結果について報告する。
線照射須郷 由美; 赤松 憲; 長谷 純宏; 田口 光正; 佐々木 祐二; 広田 耕一; 木村 貴海
JAEA-Conf 2008-012, p.127 - 129, 2009/03
TIARAタンデム加速器のTC1ポートは、大気圧のもと水平方向に低エネルギーのヘリウムイオンビームを照射させることができる唯一の照射装置を備えている。タンデム加速器を利用したマイナーアクチノイド分離用抽出剤への線照射実験の手法を確立させるため、TC1ポートの照射チャンバーの一部を改良するとともに、照射容器の製作など照射実験の条件を整備した。イオンの照射エネルギーは照射窓面から照射試料までの空気層の距離で調整し、フルエンスはファラデーカップで測定したビーム電流値と試料の照射時間から求まる計算値を固体飛跡検出器CR-39を用いて実測した値で補正した。
